典型放射性核素在某極低放填埋場特定場址的遷移預測

徐建華，趙昱龍，杜 良，龍浩騎

1．國防科工局核技術支持中心，北京 100037；2．中國工程物理研究院，四川 綿陽 621900；3．中國原子能科學研究院 放射化學研究所，北京 102413

極低放廢物是指放射性水平低、可以在淺層廢物填埋場處置的固體廢物，其所含的放射性核素活度濃度高于免管水平，但不高于GB／T 18178—2011《極低水平放射性廢物的填埋處置》所推薦的活度濃度指導值［1］。極低放廢物產生于核燃料循環活動、核技術應用、伴生放射性礦的開發利用，尤其是核設施退役和環境治理工程將產生大量的極低放廢物（如退役產生的混凝土、場址清理產生的污土等）［2-3］。據國際統計數據，極低放廢物量可占退役廢物總量的50%～75%，甚至部分核設施可達90%以上［4］。因此將極低放廢物分出進行處置，對于減輕處置負擔和減少處置費用，具有重要的經濟意義和現實意義。

近年來，隨著我國核設施退役和環境治理工作的深入開展，各核設施營運單位極低放廢物積存量和產生量日益增加，為確保核設施營運單位產生的極低放廢物得到合理、妥善、安全處置，需在營運單位周邊選擇合適的場址建設極低放廢物填埋場對極低放廢物進行集中處置。極低放廢物所含核素放射性水平較低，但由于填埋場場址條件存在差異且處置源項不同，填埋場關閉后，存在部分核素會通過一定的途徑進入環境或人群的可能性，可能會對環境和公眾造成一定的影響，因此，有必要開展特定場址極低放射性核素的遷移預測工作。

本工作根據某極低放廢物填埋場場址實際特征，選取極低放填埋場典型放射性核素3H、90Sr開展模擬遷移預測研究，通過模擬遷移預測分析，基本掌握了兩種放射性核素在特定場址的遷移規律。

1 場址概況

場址位于溝河谷內半島形山體的頂面，山頂較為平坦，長約100m，寬約20～50m，地面坡度約為10°，周邊山坡角度為30°～40°。場址包氣帶地層主要巖性為Q2坡積物。坡積物主要分布在場區的山麓地帶，厚度6～8m，局部厚度小于5m。巖性為灰褐色、黃褐色、灰黃色、棕色以及紫紅色亞粘土夾碎石。碎石成分主要為風化板巖、灰巖，碎石含量20%～40%，膠結致密，為非均勻介質。該介質透水性弱，總體上不透水。根據填埋場初步地勘結果，在填埋場底部6m范圍內未探測到含水層。

受場址區域自然地理和地層巖性影響，地下水循環范圍僅局限于場址區域范圍內，地下水的形成、循環在空間和時間上都很短，地表水和地下水相互補給，水力聯系十分密切。地下水水化學特征總體表現為礦化度偏低，為149．18～290．66mg／L；pH＝6．3～8．3，為中～弱堿性；Eh值在663～700mV之間，為強氧化介質；水型以型 為 主，其 次 為Mg2＋和型水。該結果表明，場址區域地下水是以溶濾作用為主。與通常山區溶濾水（一般為型水）相比，受本區域地層巖性的影響和Mg2＋的含量偏高，地下水中含少量腐蝕性。本區域地下水的化學性質對核素遷移和吸附無特殊影響。

2 模型概化

極低放廢物填埋場的設計主要基于廢物體自身、處置庫的結構和地質結構三道屏障。由于極低放廢物放射性活度水平低，半衰期較短，在較短的時間內大部分核素依靠自身衰變就可以達到清潔解控水平，其他中短壽命放射性核素的主要阻滯屏障為工程屏障和天然屏障。對于本工作，假設在極低放填埋場建立后，工程屏障失效，因此包氣帶將是阻滯核素遷移的主要地質屏障。假設填埋場關閉后，核素在穿透處置庫庫底，開始沿著包氣帶遷移，此時主導遷移方向為垂直方向。在經過一段時間包氣帶中的遷移后，根據介質對核素的吸附解吸特性，核素先后進入含水層中，隨水流方向遷移。

在包氣帶，核素的遷移方向主要為垂直方向，因此，本次對場址包氣帶的模擬，以場址為主要研究區域作一維模擬。核素在穿過包氣帶，進入含水層后，將沿水流方向向生態環境遷移，此時核素的主要遷移方向為水平方向，因此，對核素在場址含水層中的遷移模擬概化為二維模型。處置庫核素遷移示意圖示于圖1。

圖1 處置庫核素遷移途徑示意圖Fig．1 Radionuclide migration pathway diagram

3 數學模型

3．1 地下水流模型

包氣帶水流模型采用一維水流模型，其控制方程為：

其中：D為研究區；φ為基質勢或壓力水頭，m；t為時間，d；ρ為液體密度，kg／m3；θ為含水量，m3／m3；q為源匯項，m3／（a·m3）；z為空間坐標；K（φ）為非飽和水力傳導系數張量，m／d。

含水層水流模型采用二維非均質水流模型，其控制方程為：

式中，H為地下水水頭，m；Kx、Ky、Kz為x、y、z方向上的滲透系數，m／d；S為貯水率、Q為源匯項，m3／d；x、y為水平方向坐標，m；t為時間項，d。

3．2 核素遷移模型

包氣帶核素遷移模型采用一維均質模型。模型考慮對流、彌散、衰變和吸附，選擇平衡吸附模式模擬。其控制方程為：

其中：C為液相中核素的活度濃度，Bq／cm3；F為固相中核素濃度，mg／g；v為核素遷移速率，cm／d；λ為核素衰變常數，1／d；M為源匯項，Bq／（cm3·d）；Dh為水動力彌散系數，cm2／d。

含水層核素遷移模型采用二維非均質模型，模擬時考慮對流、彌散、衰變和吸附，選擇平衡吸附模式模擬。其控制方程為：

式中，水動力彌散系數Dh一般由下式計算：

式中，αL、αT分別為縱向和橫向孔隙尺度彌散度，cm；δij為Kroneker記號，當i＝j時，δ＝1，當i≠j時，δ＝0；vi、vj為地下水實際速率分量。

4 核素遷移模擬預測

本研究選取極低放廢物代表性核素3H、90Sr開展模擬預測，由于尚未開展極低放廢物3H、90Sr的淋出實驗研究，缺乏極低放廢物3H、90Sr在極低放填埋場的源項數據，因此，本研究采取了較為保守的計算法獲得極低放填埋場中3H、90Sr的源項濃度，其中3H的放射性活度濃度為2．88×104Bq／L，放射性核素衰變常數為0．056a-1，90Sr的放射性活度濃度為2．87×104Bq／L，放射性核素衰變常數為0．024a-1。

4．1 流場模擬

根據特定場址地下水位監測數據，繪制出研究區等水位線示于圖2。由圖2可知：研究區含水層水流方向主要為從北向南。

圖2 場址含水層流場等水位線圖Fig．2 Scheme of aquifer flow water line

包氣帶流場模擬結果示于圖3。

圖3 包氣帶有限元計算流場Fig．3 Flow aeration by finite element calculation

含水層模擬采用四節點四邊形網格離散，二階高斯積分。模擬區域網格劃分使用的是GID軟件，計算時網格剖分為10 000個，具體圖詳見圖4。

含水層模擬計算結果示于圖5。

對比圖2和圖5，可見流場圖與等水位線圖符合的很好。根據流場模擬結果，模擬計算核素在包氣帶和含水層中的遷移。

圖4 含水層模擬區域網格劃分圖Fig．4 Grids map of aquifer simulation area

圖5 含水層模擬流場圖Fig．5 Simulated flow field of aquifer

4．2 核素遷移預測

遷移預測采取基于有限元計算法的FEPG程序，將整個區域劃分成10 000個網格，時間步長為1個月，模擬時間為50a，采用定時間步長。在50a內不同埋深3H和90Sr濃度隨時間的變化規律示于圖6和圖7。

圖6 不同埋深3 H濃度隨時間變化規律Fig．6 3 H concentration in different depth as a function of time

圖7 不同埋深90Sr濃度隨時間變化規律Fig．7 90Sr concentration in different depth as a function of time

由圖6可以看出，隨著時間的推移，3H逐漸由包氣帶頂部向包氣帶底部遷移。由于黏土對3H的阻滯能力差，3H在包氣帶中的遷移速率較快，在模擬計算的50a內，包氣帶底部邊緣3H的濃度是逐漸增大的，3H大約在20a后就會穿過包氣帶進入含水層。

圖7顯示了90Sr在包氣帶中遷移模擬情況。從圖7可以看出，隨著時間的推移，90Sr逐漸由包氣帶頂部向包氣帶底部遷移。在包氣帶底部邊緣處，90Sr濃度在50a內略有升高，這說明有少量的90Sr穿過了包氣帶，進入到含水層。

根據包氣帶模擬結果，3H和90Sr都遷移穿過了包氣帶進入含水層，但90Sr遷移進入含水層的量很少，為掌握兩種核素對環境的影響，對兩種核素在含水層的遷移情況進行模擬。計算核素在含水層的遷移時，將包氣帶邊緣濃度作為含水層遷移的初始濃度。含水層核素遷移模擬結果示于圖8和圖9，圖中矩形表示處置場預選區。

圖8 50a后3 H濃度在含水層中分布規律Fig．8 Distribution of 3 H concentration in aquifer in 50a

圖9 50a后90Sr核素濃度在含水層中分布規律Fig．9 Distribution of 90Sr concentration in aquifer in 50a

圖8顯示了3H在含水層邊緣的濃度分布情況。從圖8可以看出，在50a后，含水層邊緣的3H最大放射性活度濃度約為8．35Bq／L。結合含水層流場模擬結果和核素遷移模擬結果，發現3H的遷移方向與地下水流方向基本一致，由此可見3H主要隨地下水流遷移。

從圖9可以看出，在50a時間內，由于含水層介質對90Sr的吸附作用，使得90Sr在含水層中的遷移非常緩慢。在遷移50a后，90Sr在含水層邊緣的放射性活度濃度為0，這表明90Sr被滯留在含水層中，沒有進入地表水。

5 結 論

本工作基于某極低放填埋場特定場址初步勘察結果，對包氣帶深度選取6m，對極低放填埋場主要放射性核素3H和90Sr在包氣帶和含水層的遷移情況進行了模擬預測，預測結果顯示，在特定場址的極低放填埋場中，3H在20a穿過包氣帶進入了含水層，通過含水層進行了遷移，在50a內，含水層邊緣3H放射性活度濃度最高值約為8．35Bq／L。90Sr在50a內有少量穿過包氣帶進入了含水層，但由于含水層介質對90Sr有較好的吸附作用，90Sr在含水層遷移距離很短，未進入環境。通過對3H、90Sr的遷移預測分析，基本掌握了3H、90Sr在特定場址的遷移規律，為場址的安全評價提供了參考。

［1］中國國家標準化委員會．GB／T 28178—2011 極低水平放射性廢物的填埋處置［S］．北京：中國標準出版社，2011．

［2］潘自強等編著．中國核工業三十年輻射環境質量評價［M］．北京：原子能出版社，1994：23-24．

［3］李德平，潘自強．輻射防護手冊：第一分冊［M］．北京：原子能出版社，1987：65-68．

［4］IAEA．Safety assessment methodologies for near surface disposal facilities［R］．Vienna：IAEA，2004．