水體中不可溶沉降型污染物遷移規律研究進展

水體中不可溶沉降型污染物遷移規律研究進展

韓龍喜1,2,顏芬芬1

(1.河海大學環境學院,江蘇 南京210098;

2.河海大學淺水湖泊教育部重點實驗室,江蘇 南京210098)

摘要：分別對沉降型憎水有機物自入水點至床面的吸附沉降過程、污染物沿床面的遷移擴展過程、沉底污染物向上覆水體的再懸浮釋放過程、上覆水體中污染物的遷移(對流擴散、吸附-解吸、自凈、揮發及沉降等)過程等4個不同階段的污染物遷移轉化特征及數學模擬的研究進展進行了綜合評述,可為突發事故情況下該類污染物進入地表水體后水質風險預報提供基礎理論及技術參考。

關鍵詞：沉降型污染物;地表水;遷移過程;物理模型;數學模擬

DOI：10.3880/j.issn.1004-6933.2015.03.003

作者簡介:韓龍喜(1964—),男,教授,博士,主要從事水文學、流體力學及水環境規劃研究。E-mail:hanlongxi@sina.com

中圖分類號：X52文獻標志碼：A

收稿日期：(2014-07-25編輯：高渭文)

DOI：10.3880/j.issn.1004-6933.2015.03.007

DOI：10.3880/j.issn.1004-6933.2015.03.004

Advances of migration patterns of unsolvable sedimentation pollutants in water

HAN Longxi1,2,YAN Fenfen1

(1.CollegeofEnvironment,HohaiUniversity,Nanjing210098,China;

2.KeyLaboratoryofIntegratedRegulationandResourceDevelopmentonShallowLakes,

MinistryofEducation,Nanjing210098,China)

Abstract：A comprehensive review was made respectively to the research progress of pollutant migration characteristics and mathematical simulation in the following four different stages: the adsorption and settlement process from the entry point to the bed surface of sedimentation hydrophobic organic compounds, the migration and extension process of pollutants along the bed surface, the precipitation pollutants’ resuspension and release process to overlying water, the migration process of pollutants in overlying water including convective diffusion, adsorption-desorption, self-purification, volatilization and settlement. The purpose of this study is to provide the basic theory and technological references for water quality risk prediction after such kind of pollutants enter the surface water in accident cases.

Key words： sedimentation pollutant;surface water;migration process;physical model;mathematical simulation

1研究背景

隨著化學工業及其相關產業的迅速發展,我國突發性事故的發生頻率不斷增大。化學品的事故排放不但造成嚴重的經濟損失,而且對水環境造成嚴重污染、影響區域供水安全及社會穩定,造成嚴重的政治影響。2005年11月中石油吉林石化公司雙苯廠發生爆炸,約10 t苯類物質(苯、硝基苯、苯胺等)流入松花江,造成重大水環境污染事件,污染帶在我國境內歷時42 d,沿岸幾百萬居民的生活受到影響[1]。2012年12月31日,位于山西長治的天脊煤化工集團股份有限公司發生事故,泄漏38.7 t苯胺(難溶于水,密度為1.20),其中有8.7 t苯胺流入濁漳河,致使濁漳河出山西省界的王家莊監測斷面苯胺濃度一度達到國家標準限值的720倍,污染物順流而下流入河北、河南境內,對沿線數百萬人口的飲水安全造成威脅,最終影響了下游邯鄲等地的供水,引發各界廣泛關注。除了危險化學品生產企業的事故排放外,化學品運輸過程如船舶運輸、鄰水公路運輸等的化學品事故泄漏,也是造成水環境污染的重要潛在風險源[2]。

危險化學品種類繁多,根據其水溶性特征,可分為可溶于水和難溶于水兩大類;按照密度大小,又可分為密度大于水和密度小于水兩大類[2]。水溶性和密度是影響污染物進入天然水體后的遷移轉化特征的兩大重要物理指標,目前大多水質模擬預報技術主要針對可溶性污染物;而對于難溶于水的憎水型污染物,則又主要局限于密度小于水的飄浮性的石油類污染物[3],對于密度大于水的憎水性有機物目前研究不足,致使相關技術規范缺少關于對該類污染物的環境影響預測評價方法,如環評導則僅給出了可溶性、石油類污染物技術評價方法。因此,開展密度大于水的憎水有機物在動水環境中的遷移擴散特征的物理試驗及數值模擬研究,可以進一步完善不同類型污染物遷移擴散的基本理論、水環境影響預測技術方法,為開展該類污染物的水質預報及風險預警提供基礎理論及技術參考。

2研究進展

沉降型憎水有機物是指“密度大于水、不溶或難溶于水的液態有機物”,有高毒、持久、揮發、親酯、憎水等特性,屬于頗受環境領域關注的持久性有機污染物(POPs)的范疇,研究它們在突發水污染事故中的環境行為具有重要意義。目前,主要通過物理模型試驗和數學模型模擬兩種方法研究污染物進入水體后的遷移、轉化規律。

綜合國內外現有研究成果,對于大量沉降型憎水有機物在地表水體中的遷移轉化過程的研究,總體上可概括為4個過程[4-6],分別為污染物自入水點至床面的吸附沉降過程、污染物沉底后沿床面的遷移擴展遷移、沉底污染物向上覆水體的再懸浮釋放過程、上覆水體中污染物的遷移(對流擴散、吸附-解吸、自凈、揮發及沉降)過程(圖1)。

圖1　沉降型憎水有機物在地表水體中的 遷移轉化過程示意圖

2.1污染物自入水點至床面的吸附沉降過程

事故泄漏產生的大量沉降型憎水有機物排入水體后,由于密度大于水,會在有效重力(扣除浮力)作用下發生沉降。在水體中的沉降時間、沉降位置及沉到水底時的分布面積與有機物本身的物化性質、水動力條件、水深、環境水體中懸浮顆粒物特性等因素密切相關,如一定數量的硝基苯瞬時排放進入靜止水體后,會以黃綠色油狀物沉入水底[7-8]。李連峰[9]研究船載難溶沉降型化學品在海洋中的沉降擴散行為,認為影響風險排放污染物的沉降過程的主要因素是化學品的初始容重以及粒徑,此類化學品一般初始容重較小,入海后與周圍海水發生大量摻混,形成所謂的云團。由于云團的沉降速度較凝聚塊的沉降速度要慢,所以水深對液態模式云團的沉降過程影響較大。

陳協明[10]認為,下沉過程中的部分有機物會被環境水體中的懸浮顆粒吸附,然后與較大的懸浮顆粒一起沉降,并且下沉過程中同時溶解,下沉速度取決于其密度,一般為0.2m/s。其以海洋中沉降型微溶化學品泄漏事故作為研究對象,認為“液體顆粒入水后其主體在水中迅速下降,形成了充分成長的向下射流。由于化學品顆粒物粒徑都比較小,容易形成絮凝,建立了由粒子動量方程、云團質量方程、云團動量方程構成的方程組,研究分析污染物自入水點至床面的吸附沉降過程,發現液滴沉降過程中與周圍海水發生摻混,沉降射流的體積不斷擴大,當水深達到50m左右時,沉降射流觸底時的體積可達到入水前體積的50到100倍”。王琛[11]也認為液團自身的沉降是沉降型化學品在水體中的主要運動過程之一,“沉降過程完成后,大部分小液滴將堆積在碰撞點附近,也有一部分在底浪的作用下沉降在離碰撞點較遠的區域”。

郭宏偉[12]和Chevreuil[13]針對非事故排放的憎水有機物,認為其進入水體后主要吸附于懸浮顆粒物中,且大部分隨顆粒物的下沉而分配到沉積物有機質中。

張連豐[14]認為,沉降型憎水液體物一旦泄漏入海水,在下沉過程中會受到湍流作用,類似油團的物質會逐漸分裂變碎,隨著水流邊漂移、邊下沉。許多物質微團也可能在積聚中形成較大的物質團。下沉和漂移的最終地點可由水體的流速、沉降速度、水深粗略估算。

2.2污染物沉底后沿床面的遷移擴展過程

硝基苯屬于持久性有毒物質,在水中具有極高的穩定性。由于其密度大于水,進入水體的硝基苯會沉入水底,長時間保持不變。松花江水污染事故發生后,高峰期水流帶走的硝基苯數量約為44 t,還有約50～100t左右的硝基苯沉淀在松花江江底[15],后期不斷隨水流向下游遷移,或通過水流的紊動效應,再懸浮進入水體。宋曉旭等[16]認為污染物從水體中沉積到沉積物中,逐漸富集,在一定條件下,吸附到沉積物相的有機物又會發生各種轉化,重新進入到水中,通過反復的沉降-懸浮過程遷移到很遠的地方。

張連豐[14]研究海水中突發排放的四氯化碳(密度1.597)遷移規律,認為沉降于海底的四氯化碳是“遷移、擴散多種運動形式的組合”,其“遷移軌跡根據上覆水體運動速度計算”,污染團隨水流遷移的同時,伴隨連續擴散,“當擴展達到最大半徑時,污染團變成了碎片,進入碎片狀態的物質通過再懸浮進入上覆水,或被海底的植被及沉積物吸附、固定[17]”。

于曉菲等[18]以松花江硝基苯污染事故為例,應用非穩態多介質環境模型研究事故發生后硝基苯在大氣、水、土壤和沉積物中的濃度變化和遷移量,結果表明,研究時段內事發河段“沉降于河底的硝基苯除向水中懸浮釋放一定數量外,其余大部分隨水流對流至下一斷面”。

2.3沉底污染物向上覆水體的再懸浮釋放過程

綜合國內外研究現狀,關于沉積物中有機物向水體釋放規律的研究較為充分,而對突發事故后沉積于床面的污染物再懸浮特征研究很少。在水體環境中,沉積物-水界面的污染物遷移過程中,水動力作用是影響水體沉積物中污染物釋放的重要因素。水流和風浪能夠在沉積界面產生剪切力作用,大于臨界值的剪切力將導致沉積物發生再懸浮[19]。大量研究驗證了行船密度和行船的速率對于沉積物的再懸浮都有著巨大的影響,Garrad[20]和Nedohin等[21]監測、分析了機動船擾動下沉積物中污染物的釋放,發現水體中的磷元素顯著增加。秦伯強等[22]研究發現,當太湖湖面風速達到4m/s時,湖床表面剪切力強度達到0.4dyne/cm2的時,太湖沉積物將發生顆粒物再懸浮,再懸浮量隨風速增強而增大。對美國Hudson河沉積物PCBs釋放模擬研究表明[23],在2 dyne/cm2剪切力連續作用3 d后,沉積物PCBs釋放通量可以百倍于靜止狀態下釋放通量。在沉積物再懸浮研究中,諸如Annular Flume或Shaker等裝置被用來模擬水體中較低剪切力作用下的表層底泥再懸浮,而Sedflume等試驗裝置則被用來模擬分析較高剪切力作用的底泥再懸浮[24-26]。還有一類研究方法是針對污染物在大尺度時間及空間區域的歸趨研究,1979年,加拿大學者Donald Mackay[27]首次提出了化學品多介質環境遷移的逸度方法。國內環境多介質歸趨研究開始于2001年,研究區域涵蓋海河、黃河、遼河、珠江、長江和松花江流域,但多集中于使用不具有空間分辨率的大尺度逸度模型,該類方法無法直接應用于河流沉積物與水環境的污染物交換[28],更無法應用于沉積在床面的污染物的再懸浮動態變化過程的定量化描述。

李連峰[9]針對事故排放后沉積于床面污染物再懸浮過程,采用“揚起系數(經驗取值選取為遺留物質的5%)”計算再懸浮通量。

2.4上覆水體中污染物遷移過程

上覆水體中憎水有機物的遷移擴散過程包括水體中污染物與顆粒物間的相互作用、污染物隨流、擴散、水-氣界面的揮發、沉積物-水界面的沉降及再懸浮、污染物降解等幾個方面的內容。

李杏茹等[29]研究了黃河中下游小浪底—花園口—高村河段10種硝基苯類有機污染物的質量,結果表明,硝基苯類有機物在河水、沉積物和懸浮顆粒物中的大體分布趨勢為懸浮顆粒物大于沉積物大于河水。Nishikawa等[30]調查分析了國外某天然河流中硝基苯在河水、沉積物、魚類中的分布。

對于進入上覆水體中的憎水有機物的對流擴散,現有研究成果采用與可溶性污染物相同的數學方法,認為其遷移擴散滿足對流擴散方程。

對于憎水有機物在水體中的吸附與解吸,學者們過去開展了廣泛深入的研究,提出了各種理論、模型和經驗公式來分析、模擬這一過程所表現的現象和規律,已基本達成共識[31-33]。對于有機物-顆粒物之間相互作用的機理問題,人們主要在兩個方面做了大量的工作:一是從有機污染物自身物理化學性質出發研究有機物在溶解態與吸附態間的分配系數與其在水中溶解度和辛醇-水分配系數之間的關系;二是從水體顆粒物的角度研究它們的組成與結構對吸附的影響[34-35]。劉婷[36]通過半動態實驗考察了顆粒物對硝基苯的吸附特性,表明吸附符合一級動力學過程,吸附速率常數強烈依賴于攪拌強度。Chao等[37]初步證明懸浮顆粒物對硝基苯的吸附能力比較強,在濁度比較高的河流中,硝基苯被懸沙所吸附并隨著懸沙遷移是硝基苯在此類河流中遷移轉化的一個重要組成部分,而水面揮發相對比例較小。趙嵐[38]研究了長江口泥沙含量、水溫、鹽度、pH值、吸附時間等因子對泥沙吸附微量硝基苯的影響,發現細顆粒泥沙對微量硝基苯的吸附等溫線符合Henry公式和GilesC型吸附等溫線模型。

遲杰等[39]利用穩態非平衡逸度模型計算了pc-DDT在海河干流沉積物-水界面間的遷移和分布。研究表明,生物降解速率常數、污染物在懸浮顆粒物-水間分配系數以及水體顆粒物沉降通量是影響pc-DDT在沉積物-水間遷移過程的主要因素。聶湘平等[40]利用微宇宙模擬水生態系統對多氯聯苯在水體環境中的行為,發現瞬時排放進入水體中的多氯聯苯立即向底泥、懸浮顆粒物、水草等各介質分配,經過2 d左右后就已達到平衡狀態。

陳剛等[41]和Zepp等[42]采用實驗室模擬裝置研究了溫度、揮發和光照等環境因素對硝基苯在上覆水中的遷移轉化的影響規律,結果表明,影響程度從大到小依次為溫度、揮發和光照。

目前對于顆粒態沉降型憎水有機物的沉降規律的研究文獻相對較少,李連峰[9]針對事故排放污染物的沉降過程,采用“靜水環境下粒子沉降公式”計算沉速,并據此計算沉降通量。

2.5水體中污染物的遷移擴散轉化過程的數值模擬

目前,沉降型憎水污染物遷移擴散轉化過程的物理機理研究顯得相對不足,所以制約了其數學模擬方法及模型的研究。

張連豐[14]認為,對于災難性破裂情形,盡管液體泄漏并非真正瞬間完成,但從擴散建模的觀點來看,災難性破裂持續時間可以忽略不計,假設液體瞬間泄漏,將數學模型中的源強概化為瞬時源。Jurado等[43]首次通過建立耦合的垂向一維水動力-污染物模型分析了紊動擴散對持久性有機污染物垂向分布的影響。彭虹等[44]以北方某江段突發硝基苯污染事件為研究對象,建立了一維水流和硝基苯遷移轉化模型,考慮了硝基苯光降解、揮發、吸附與沉積等因子,根據上邊界(事故斷面)實測濃度變化過程,預測分析了事故發生地河流下游硝基苯濃度的時、空分布情況。Wang等[45]以某突發事件為例,建立了考慮包括污染物再懸浮等影響的斷面平均的一維水質模型,分析了濃度沿流程及隨時間的變化。

3結語

綜合國內外研究現狀,關于海洋、地表水中憎水沉降型有機物的遷移轉化特征目前已開展了一系列相關研究。但總體上針對事故排放后憎水沉降型污染物的遷移轉化研究比較薄弱;且研究對象主要針對海洋水體,對河流等地表水體的事故排放沉降憎水有機物的遷移規律的研究深度、廣度則明顯不足。總體可概括為以下幾點:

a. 沉降型憎水有機物自入水至沉降于床面的物理過程研究僅見于海洋水體,關于入水后的遷移過程及其在床面空間分布的定量化研究相對欠缺。同時,因地表水的水深及其他水動力特征與海洋水體有所差異,現有研究成果無法應用于地表水體。

b. 污染物沉底后沿床面的遷移擴展遷移研究僅見于海洋水體,且多為定性研究或簡單的定量模擬(如采用上覆水體流速,估算其空間位移)。對憎水有機物從河床(或海床)沉積物向上覆水體的釋放過程研究較多,但相關成果無法應用于事故發生后大量集中沉積在床面的污染物的再懸浮動態變化過程的定量化描述,有采用“揚起系數”計算再懸浮通量的研究報道,但該系數為經驗系數,再懸浮速率應與有機物的密度、黏滯性及上浮水動力有關,經驗系數法顯然失之過粗。

c. 對憎水有機物在水體中的吸附與解析、生物活性和降解、生物毒性、沉降特征,學者們已提出了各種理論、模型和經驗公式,基本達成共識,并應用于指導環境污染治理、環境修復技術。但突發事故水體中的沉降型憎水有機物具有高濃度的特征,一方面其沉降速率與泥沙及其他懸浮物濃度有關,同時其吸附-解吸特征不同于常態,目前缺乏對高濃度下的吸附-解吸及考慮與泥沙等懸浮物運動特征耦合影響的有機物沉降規律研究。

d. 事故后水體中污染物的遷移轉化的數學模擬應該是自污染物入水后上述各個過程的綜合的、系統的定量化模擬,由于目前對相關物理機理的研究不足,目前的數學模擬方法一方面缺乏對整個遷移轉化過程的系統耦合;同時模擬方法對沉降型憎水有機物的密度、溶解性、泥沙三維分布特征及由此導致對污染物遷移、擴散、吸附-解吸、轉化特征的影響研究不足。

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