城市生活垃圾焚燒重金屬遷移、分布和形態轉化研究

趙 曦，喻本德，張軍波（.深圳市環境科學研究院，廣東 深圳 5800；.深圳市人居環境技術審查中心，廣東 深圳 58057）

城市生活垃圾焚燒重金屬遷移、分布和形態轉化研究

趙 曦1，喻本德1，張軍波2
（1.深圳市環境科學研究院，廣東 深圳 518001；2.深圳市人居環境技術審查中心，廣東 深圳 518057）

綜述了城市生活垃圾焚燒過程中重金屬的遷移、分布和形態轉化的相關機理、特征和影響因素。根據12種重金屬在垃圾焚燒過程中的行為特征，將這些重金屬分為四個類別。重金屬單質及其化合物的沸點、操作條件以及垃圾成分等因素在其中起著主要作用。

城市生活垃圾；焚燒；重金屬；遷移；分布；形態轉化

隨著經濟的發展，我國越來越多的城市選擇焚燒的方式來處理城市生活垃圾。截至2012年底，我國投入運行的生活垃圾焚燒發電廠有142座，總處理能力達到15.4萬t／d［1］。

城市生活垃圾焚燒廠會產生多種污染物，其中重金屬污染逐漸受到關注［2］。重金屬是指相對密度＞5的45種金屬元素，而環境污染方面所說的重金屬主要指汞、鎘、鉛、鉻等生物毒性顯著的重金屬，以及具有一定毒性的鋅、銅、鈷、鎳、錫等。砷雖然不屬于重金屬，但是因其理化特性和環境危害與重金屬相似，通常也列入重金屬進行討論［3］。城市生活垃圾成分復雜，含有各種人造或自然物質［4］，這些垃圾成分都或多或少含有一定量的重金屬。在焚燒過程中，這些重金屬可通過底渣、飛灰或尾氣排放，進而對周邊環境造成威脅。

焚燒可使垃圾體積降低90％，但仍有30％的質量殘留在灰渣中，其中80％為底渣［5］。在我國，飛灰一般歸類為危險廢物固化后安全填埋，底渣則填埋處置或用于制造低端建筑材料［6］。根據我國現行《GB16889-2008生活垃圾填埋場污染控制標準》，底渣可以直接進入生活垃圾填埋場填埋處置［7］。我國城市生活垃圾中的金屬和塑料成分大幅低于美國、日本、新加坡和大多數歐洲國家，重金屬含量相對較低［4］。在許多發達國家（如瑞士、德國、荷蘭等），生活垃圾含有大量塑料、金屬以及電池等電子產品［8］，底渣中部分重金屬的含量已遠超其控制標準，因而很多國家將底渣歸為“危險廢物”，嚴禁直接填埋處置［6］。隨著我國居民生活水平的提高，生活垃圾成分的改變可能導致垃圾焚燒底渣中重金屬含量增加，進而超過控制標準。而通過工程技術手段降低底渣和煙氣中重金屬的含量，使重金屬盡量遷移分布至產生量相對較小的飛灰，不失為一種經濟和環保的策略。因此，研究城市生活垃圾焚燒過程中重金屬的遷移、分布和形態轉化規律及影響因素對于降低垃圾焚燒廠對周邊環境影響具有重要的意義。

垃圾焚燒過程中重金屬的遷移（partitioning）指的是重金屬在各個排放渠道（底渣、飛灰和尾氣）的分配比例［9］；分布（distribution）指的是重金屬在不同粒徑灰渣中的分配比例或者在煙氣氣相和顆粒相之間的分配比例［10］；形態轉化（speciation）指的是重金屬元素的化學形態變化［9］。

1 城市生活垃圾焚燒涉及的重金屬種類

理論上，城市生活垃圾焚燒可涉及各種重金屬。在實際監管中，需對環境危害較大的重金屬進行重點控制。歐盟焚燒導則2000／76／EC對焚燒排放重金屬設定的三項指標分別為鎘＋鉈、銻＋砷＋鉛＋鉻＋鈷＋銅＋錳＋鎳＋釩、汞［11］。我國新修訂的《GB18485-2014生活垃圾焚燒污染控制標準》設定的重金屬指標與歐盟焚燒導則類似，不過少了一項指標“釩”［12］。美國生活垃圾焚燒標準和北京市現行的 《DB11／502-2007生活垃圾焚燒大氣污染物排放標準》設定了汞、鎘、鉛的排放濃度限值［13］。

文獻關注的垃圾焚燒重金屬種類，除了顧及環境危害因素之外，還考慮了重金屬在垃圾及其焚燒產物中的實際存在及含量。例如，歐盟焚燒導則中重金屬指標含鉈和釩，但是幾乎所有關于城市生活垃圾焚燒的文獻都不關注鉈和釩。這是由于鉈主要存在于危險廢物中，而釩主要應用于鋼筋、石油管道及配件、工具鋼、噴氣式發動機零件等專業工業領域，一般不會混入城市生活垃圾。另外，歐盟標準和我國標準中均不含鋅和錫這兩種環境危害相對較小的重金屬，但由于城市生活垃圾中鋅和錫的含量較高［9，14］，仍有許多研究者對其進行了研究。

綜上，本文重點關注有較多文獻報道的砷（As）、鎘（Cd）、鈷（Co）、鉻（Cr）、銅（Cu）、汞（Hg）、錳（Mn）、鎳（Ni）、鉛（Pb）、銻（Sb）、錫（Sn）和鋅（Zn）12種重金屬。

2 城市生活垃圾焚燒重金屬遷移和分布機理

垃圾焚燒過程中重金屬的遷移和分布行為較為復雜，存在蒸發-凝結、機械遷移和飛灰吸附等機理。蒸發和機械遷移過程影響重金屬在底渣與煙氣（含飛灰和尾氣）之間的分配比例，而凝結和吸附過程，則決定了重金屬在飛灰和尾氣之間的分配比例。

一般認為，重金屬的沸點在各種機理中起著主要作用［15］，也有觀點認為重金屬氧化物和氯化物的熱力學穩定性對比決定了重金屬是通過蒸發-凝結還是機械遷移分布至飛灰［16］。在焚燒爐高溫環境下，沸點相對較低的重金屬單質或化合物蒸發，沸點相對較高的重金屬單質或化合物發生機械遷移形成飛灰基體。在溫度較低的煙道中，重金屬以化合物的形式凝結在飛灰顆粒表面［17］，也可通過均相成核形成離散的氣溶膠或通過異相沉積作用吸附在飛灰顆粒表面［18］。凝結過程又可以細化為凝結、核化和凝固三個機理［19］。蒸發-凝結過程通常形成粒徑＜1mm的小顆粒，機械遷移過程通常形成粒徑＞1mm的大顆粒［20］，重金屬又可以通過沉積作用吸附在大顆粒表面。

3 城市生活垃圾焚燒重金屬遷移特征

盡管重金屬在焚燒過程中的遷移行為較為復雜，相關文獻的報道卻呈現出高度的一致性［21-26］。通過對這些報道的結果進行均值統計，得出重金屬遷移至各排放渠道的分配比例均值，見圖1。值得注意的是，與國內垃圾焚燒廠普遍采用布袋除塵器除塵不同，這些研究采樣的垃圾焚燒廠均采用對細小顆粒物除塵效率相對偏低的靜電除塵器（ESP），使得重金屬在飛灰中的分配比例的分析結果可能比實際情況略為偏低。

圖1 城市生活垃圾焚燒中重金屬遷移特征

一些文獻根據重金屬在焚燒過程的遷移特征對重金屬進行了分類，但分類結果不盡一致。KLEIN等人將重金屬按其在焚燒過程中的分布特性分為四類：第一類包括Co、Mn等高沸點重金屬，基本不蒸發；第二類包括As、Cd、Cu、Pb、Sb、Zn等重金屬，可蒸發，當煙氣冷卻時凝結在飛灰顆粒表面；第三類為Hg，在整個焚燒過程中始終為氣態，蒸發但不凝結［27］。ABANADES等人則將重金屬分為三類：第一類包括Co、Cr、Cu和Ni等，幾乎全部存留于底渣中，少量經歷蒸發-凝結過程；第二類包括As、Pb和Zn等，部分存留于底渣中，也有一部分通過蒸發而后凝結在飛灰顆粒表面；第三類包括Cd和Hg，極易蒸發［9］。筆者認為，KLEIN等人的分類有所不足，因為Cu及其化合物沸點高，不易蒸發，主要存留在底灰中（89％～98％）［21-26］，而Cd及其化合物極易蒸發，因此，將Cu和Cd歸到第二類不盡合理，而ABANADES等人的分類更為合理。

筆者根據各文獻報道的遷移分配比例進行均值統計，結合各重金屬元素及其化合態的沸點，在ABANADES等人分類的基礎上，進一步對Cd和Hg進行了區分，并補充了Mn、Sb和Sn等重金屬，將12種重金屬按其在焚燒過程中的遷移特性分為四類（見圖 1）：第一類主要包括Co、Cr、Cu、Mn和 Ni等難揮發重金屬，幾乎全部（90％以上）存留于底渣中，只有很少一部分（不到10％）進入到了飛灰中，而在煙氣中所占的比例微乎其微；第二類，主要包括As、Pb、Zn、Sb和Sn等可揮發易凝結重金屬，大部分（約50～60％）存留于底渣中，也有小部分（約40％～50％）揮發并在飛灰顆粒表面凝結；第三類為Cd，易揮發易凝結，只有很少一部分（約10％）存留于底渣中，絕大部分（約85％）進入到了飛灰中，極小部分（約5％）隨尾氣排出；第四類為Hg，易揮發難凝結，只有極小部分（約5％）存留于底渣中，小部分（約25％）進入到了飛灰中，大部分（約70％）隨尾氣排出。

4 城市生活垃圾焚燒重金屬分布特征

4.1 在底渣中的分布特征

底渣中的重金屬是垃圾焚燒過程中未蒸發或未機械遷移的殘留部分。一些研究顯示，底渣中的重金屬趨向于富集在粒徑較小的部分［28］，但也有研究表明底渣中的重金屬分布與粒徑沒有明顯聯系［6］。研究結果的差異可能與重金屬在生活垃圾中的最初形態有關。例如，如果生活垃圾中的銅線以及含鉛焊錫易形成微小金屬顆粒［28］，會使得粒徑越小的底渣中富集較高含量的Cu、Pb和Sn等重金屬。

4.2 在顆粒相和氣相之間的分布特征

在除塵處理前，煙氣中的顆粒物濃度高達3000～4000mg／Nm3，而溫度已經降至 200℃左右［10］。隨著溫度的降低，除 Hg以外的各類重金屬可發生凝結，而高濃度的顆粒物，又為重金屬提供了吸附表面，使得重金屬絕大部分分布至煙氣顆粒相中。Hg及其氯化物由于沸點較低，仍存在于煙氣的氣相中。有研究表明，在煙氣治理前，Pb、Cd、Zn、Cu和Cr等重金屬在顆粒相與氣相中含量之比可高達12.3～999，而Hg在顆粒相與氣相中含量之比在0.15～1.04［10］。這意味著在后續污染治理過程中，除塵裝置在去除顆粒物的同時也去除了大部分重金屬，而對于Hg則需要采取進一步的治理措施。

4.3 在飛灰中的分布特征

由于蒸發-凝結機理以及重金屬氯化物的形成，重金屬在蒸發后可通過凝聚作用和異相凝結作用形成重金屬含量高的小粒徑飛灰。同時，由于機械遷移機理，灰分可形成以礦物質為基體而重金屬沉積或吸附于表面的大粒徑飛灰。多種機理的結合使得Pb、Cd、Zn、Cu等重金屬主要富集在小粒徑飛灰顆粒中［10，20，29-32］。Cr和Hg例外，Cr的沸點較高，主要構成飛灰的基體，而Hg的沸點較低，主要存在于氣相而很少凝結在飛灰表面，使得Cr 和Hg在各級粒徑飛灰中的分布較為均勻［10］。值得注意的是，大量研究結果表明粒徑＜2.5μm的飛灰顆粒富集了80％ ～90％以上的Pb、Cd、Zn和Cu［10，20，30］，這意味著垃圾焚燒產生的PM2.5可能帶來多重環境污染問題。

5 城市生活垃圾焚燒重金屬形態轉化特征

重金屬形態轉化對重金屬的遷移和分布起著重要的作用。氯化物的形成可促進重金屬蒸發，而礦物質元素可與重金屬形成穩定的二元氧化物或多元氧化物，進而阻礙重金屬蒸發。一般認為，重金屬在底渣中以單質、氧化物、二元氧化物和多元氧化物為主，其中，部分二元氧化物和多元氧化物同時含有Al、Fe、Ca、Si等礦物質元素；在飛灰中，則以氧化物、氯化物、碳酸鹽和硫酸鹽為主［33］；在尾氣中主要為Hg和HgCl2。

由于研究方法和實驗條件的不同，關于垃圾焚燒過程中的重金屬化學形態的報道有一定的差異。元素平衡分析的結果表明，As可轉化為易揮發的AsCl3、AsO和As4O6而進入煙氣中，也有部分形成穩定的二元氧化物進入底渣，而Sb轉化為易揮發的SbCl3和Sb2O4以及穩定的底渣化合物［24］。X射線粉末衍射（XRD）和X射線顯微分析法（XRM）對灰渣分析的結果表明，飛灰中重金屬化學形態主要為CdCl2和ZnCl2等氯化物，底渣中重金屬化合物主要為氧化物及Na2CrO4、K2CrO4、FeCr2O4、ZnAl2O4、Zn2SiO4、FeCr2O4、ZnCr2O4及CoCr2O4等多種二元氧化物［9，34］。熱力學計算的結果認為在底渣中含有Pb2B2O4、CdSiO2、Na2CrO4、BaCrO4、ZnCr2O4、ZnSiO4、ZnFe2O4、ZnCr2O4、ZnAl2O4等含重金屬的二元氧化物，在飛灰中則含有重金屬氧化物、氯化物、碳酸鹽及硫酸鹽［35］。這些研究表明，垃圾氯含量和礦物質元素等因素可以通過影響重金屬的形態轉化，進而影響重金屬的遷移和分布。

6 影響城市生活垃圾焚燒中重金屬行為的主要因素

6.1 重金屬的物理化學性質

重金屬單質及其化合物的沸點是決定重金屬遷移和分布特征的最重要因素。圖2比較了12種重金屬的單質、氧化物和氯化物的沸點（其中Co、Ni、Cr、Cu和Mn的氧化物由于沸點較高而缺乏數據）。可以看出，大多數重金屬氯化物的沸點低于其單質和氧化物的沸點。與本文前文對重金屬分成的四個類別進行對比，可以發現：第一類重金屬Co、Cr、Cu、Mn和Ni等，單質沸點一般高于2000℃，氯化物沸點高于950℃；第二類重金屬As、Pb、Zn、Sb和Sn等，單質沸點在600～ 2300℃，氯化物沸點在100～950℃；第三類為Cd，單質沸點為765℃，氯化物沸點為960℃；第四類為Hg，單質沸點為357℃，氯化物沸點為302℃。這四類重金屬單質及其氯化物的沸點基本呈依次降低的趨勢，說明重金屬單質及其氯化物的沸點是決定重金屬在垃圾焚燒過程中遷移行為的最重要的因素。另外，Zn的氯化物和Cd的氧化物在垃圾焚燒過程中存在升華現象［36］，使得熔點也會對重金屬遷移和分布行為產生一定影響。

6.2 焚燒爐操作條件

6.2.1 操作溫度

操作溫度對重金屬的遷移和分布的影響可分為焚燒爐內溫度升高對重金屬蒸發的影響以及煙氣在煙道中溫度降低對氣相重金屬凝結的促進作用。其中，焚燒爐內溫度對重金屬遷移行為影響較大，并且取決于爐內溫度與重金屬及其化合物沸點的對比。當焚燒爐內溫度由500～650℃升至800～900℃，Cd、Pb、Sn和Zn的蒸發率均大幅提高，不過溫度升高對Cu、Co、Mn和Ni等高沸點重金屬幾乎沒有影響［37，38］。熱動力學的研究進一步表明，在740℃以上的高溫下，重金屬的蒸發呈四級或五級動力學反應；而在740℃以下的低溫下，重金屬的蒸發呈一級動力學反應［38］。

6.2.2 垃圾停留時間

垃圾停留時間對蒸發率的影響在初期和后期有所區別。垃圾停留時間延長初期，Cd、Cu、Pb、Zn等重金屬的蒸發率快速提高［36，37，39］，而停留時期延長后期，蒸發率趨于穩定［39］。

圖2 重金屬單質及化合物的沸點

6.3 垃圾成分

6.3.1 氯含量

PVC等含氯有機化合物或者NaCl、FeCl3和HCl等無機氯化物均可以使焚燒爐內的重金屬形成低沸點的重金屬氯化物，進而促使重金屬蒸發［9，26，34，40-42］。不過，對于不同的重金屬，氯的促進作用有所區別［43］。對于Cd等易蒸發的重金屬，在較低的氯／重金屬摩爾比范圍內即可增強蒸發作用；而對于Cu等難蒸發的重金屬，在較高的氯／重金屬摩爾比范圍內才能增強蒸發作用［34］；而對于Co和Cr等極難蒸發的重金屬，由于生成Co2SiO4和ZnCr2O4等二元氧化物而難以蒸發［9］，其蒸發性幾乎不受氯／重金屬摩爾比的影響［34］，不過當氯含量增加至足夠高時，Co可形成氯化物而蒸發，而Cr基本不蒸發［9］。

6.3.2 硫含量

硫含量對重金屬遷移行為的影響存在爭議。MORF等人認為垃圾成分中硫含量的增加會促進Cu、Cd和Pb向煙氣中轉移，而Zn不受硫含量的影響［26］。VERHILST等人認為垃圾成分中的硫可以延緩重金屬的蒸發［44］。目前較為一致的結論是，在800℃以下的低溫條件下，硫可以將重金屬固定在穩定的硫酸鹽態［42-43］；而在800℃以上高溫條件下，由于Zn、Cu、Cr等重金屬的硫酸鹽易分解［36］，硫含量對重金屬的遷移行為沒有影響［42-43］。

6.3.3 礦物質元素

Al2O3、SiO2、Fe2O3、CaO等礦物質成分可使重金屬形成穩定的二元氧化物或三元氧化物而阻礙重金屬的蒸發［24，39，4445］。Al、Si、Fe、Ca等 4種礦物質元素在垃圾成分中占了較大比例（8％～13.2％），僅次于碳元素、氧元素和水分［25］，對重金屬的遷移行為影響較大。

6.3.4 水分

水分能使易蒸發的Pb、Zn等重金屬氯化物水解生成重金屬氫氧化物，而后者可以脫水形成不易蒸發的重金屬氧化物，進而阻礙重金屬的蒸發［36，44，46］。Cu的情況較為復雜，在無氯條件下，水分對Cu的揮發沒有明顯影響，而在有氯條件下，水分會降低Cu的揮發性［46］。也有研究表明，垃圾水分增加會降低銅的氧化物的揮發性，但能提高銅的單質和氯化物的揮發性［36］。這些結果表明，垃圾水分可能通過更為復雜的機理對Cu等高沸點重金屬產生影響。

7 結論與探討

各類重金屬在垃圾焚燒過程中的遷移、分布和形態轉化行為有著各自明顯的特征，而沸點、操作條件以及垃圾成分等因素起著主要作用，這些成果可以為垃圾焚燒廠的污染控制提供許多思路。

底渣占垃圾焚燒灰渣的80％左右，且一般被認為不屬于危險廢物并可用于建材，這就要求其中重金屬濃度盡量降低，以確保無害化和資源化。通過調整垃圾成分或操作條件可以實現這一目標。有研究者通過對垃圾分類來調整垃圾成分，提高垃圾熱值，促進了重金屬的蒸發，降低了底渣中重金屬的含 量［47］。

根據重金屬在飛灰中的分布特征，大部分重金屬富集于小粒徑顆粒物中。目前，PM2.5污染等城市空氣質量問題已引起廣泛關注［48］，垃圾焚燒廠排放的富含重金屬的PM2.5污染也必然逐漸引起重視。源解析的研究成果表明，國內多個城市大氣環境中的PM2.5有一部分可能來源于垃圾焚燒［49-50］。因此，細小顆粒物的去除效率，加強對焚燒廠飛灰的儲存和處置，對于城市生活垃圾焚燒廠污染防治具有重要意義。

重金屬的化學形態轉化對重金屬的污染特性及污染控制技術的選擇均有重要影響。以煙氣Hg污染治理為例，根據Hg的遷移特征，Hg主要存在于氣相中，以Hg或HgCl2為主要化學形態。當煙氣中的Hg以HgCl2為主時，可采用濕法進行治理；當煙氣中的Hg以單質為主時，可采用活性炭吸附設施治理。

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TheTransfer，Distribution，andMorphologicalTransformationofHeavyMetals fromtheIncinerationProcessofMunicipalSolidWaste

ZHAOXi1，YUBen-de1，ZHANGJun-bo2
（1.ShenzhenAcademyofEnvironmentalScience，ShenzhenGuangdong518001，China）

Themechanismandthecharacteristicsandthefactorsofthetransfer，distribution，andmorphological transformationofheavymetalsproducedintheincinerationprocessofmunicipalsolidwasteweresummarized.The heavymetalsweredividedintofourcategoriesdependingontheirtransfercharacteristics.Theboilingpointofheavy metalsandtheircompounds，thecomponentsofthewastes，aswellastheoperationconditionsweremainfactorsto affectthechangesofheavymetals.

municipalsolidwaste；incineration；heavymetals；transfer；distribution；morphologicaltransformation

X705

A

1673-9655（2015）03-0049-07

2014-10-08基金

項目：深圳市人居環境委員會環境科研專項基金項目（No.SZGX2012118D-SCZJ）。作者簡介：趙曦（1982-），男，碩士，工程師，研究方向為重金

屬和持久性有機污染物的環境影響與污染防治研究。