激光釹玻璃連續熔煉技術

唐景平，王 標，陳樹彬，陳 偉，胡麗麗

(中國科學院 上海光學精密機械研究所，上海 201800)

激光釹玻璃連續熔煉技術

唐景平，王 標，陳樹彬，陳 偉，胡麗麗*

(中國科學院 上海光學精密機械研究所，上海 201800)

介紹了中國科學院上海光學精密機械研究所開展的激光釹玻璃連續熔煉技術，描述了該項技術近年來的研究進展和研究成果。給出了N31激光釹玻璃的連續熔煉流程，介紹了開展的磷酸鹽釹玻璃連續熔煉單元技術的模擬，連續熔煉實驗線的設計、建設、改造和驗證等大量工作。成功完成了除羥基、除鉑顆粒、過渡金屬雜質離子控制、大尺寸成型和低應力隧道窯退火等一系列關鍵單元技術，實現了N31釹玻璃的連續熔煉批量制造。實驗顯示：連續熔煉N31激光釹玻璃的熒光壽命、激光波長吸收損耗、光學均勻性等指標達到了神光裝置的使用要求。比較結果顯示：連續熔煉釹玻璃的參數一致性和400 nm吸收系數指標均優于坩堝熔煉的激光玻璃；而它的3 333 nm吸收系數和鉑顆粒破壞閾值優于美國勞倫斯利弗莫爾國家實驗室報道的連續熔煉LHG-8釹玻璃。

激光玻璃，釹玻璃；連續熔煉，除羥基，除鉑顆粒，綜述

1 引 言

磷酸鹽激光釹玻璃具有優良的光譜物理和增益放大特性，被廣泛應用于大型激光裝置中[1-3]。為適應美國NIF和法國LMJ激光裝置對激光玻璃物理性質、參數一致性和數千片的數量要求[4-5]，由美國和法國政府投資，Shotto和Hoya從20世紀90年代起開展激光釹玻璃的連續熔煉工藝技術研究，經過6年的努力，于2000年試制成功，最終兩家公司在美國本土建立了2條磷酸鹽激光釹玻璃連續熔煉生產線，2002年美國NIF裝置需要的3 072片大尺寸釹玻璃及備片全部完成。磷酸鹽激光釹玻璃的連續熔煉研制成果被認為是美國NIF裝置建設中取得的7大奇跡之首。他們對這項技術極為保密，其釹玻璃產品研究結果發表在一些公開的雜志上[4-7]，迄今為止卻未見到其相關的磷酸鹽玻璃連續熔煉裝置和工藝技術的報道。

上海光機所在過去幾十年工作積累中，形成了以N31玻璃為代表，半連續熔煉技術為核心的包括磷酸鹽激光釹玻璃配方、工藝、生產設備和性能檢測在內的一系列研究成果。神光III主機裝置建設和未來國家專項工程對釹玻璃的需求量急劇增長，半連續熔煉的產能不能滿足要求。更為重要的是，為實現激光聚變所需的巨大能量，后續的神光系列裝置光束路數多，并且要求每路激光輸出的能量和光束質量保持高度一致性。采用坩堝熔煉方法制備的釹玻璃片較難滿足其性能要求，必須研究激光釹玻璃連續熔煉的新技術，為國家專項工程的實施做好前期技術準備。

2 N31激光釹玻璃的連續熔煉流程

激光釹玻璃的連續熔煉過程如圖1所示，高純度的粉料混合均勻后24 h不間斷地投入熔化池中，這些原料僅含有痕量的過渡金屬雜質離子(<10 ppm)。配合料在熔化池中熔化并混合均勻后流入功能池，在功能池中通入氧氣和反應性氣體以去除玻璃中的殘余水分，通過控制鉑金坩堝中的氧化-還原氣氛去除玻璃中的鉑金顆粒。玻璃從功能池流入澄清池，通過高溫和使用適當的澄清劑去除玻璃中的氣泡。澄清后的玻璃流入均化池，通過攪拌在這里進行充分均勻混合以達到10-6的光學均勻性。均化后的釹玻璃通過鉑金管導入成型模具，形成厚約5 cm、寬0.5 m的釹玻璃進入隧道窯，經過隧道窯退火后，釹玻璃從500～600 ℃的高溫慢慢冷卻到室溫，在隧道窯的末端切割成約1 m的釹玻璃片。

圖1 激光釹玻璃的連續熔煉過程示意圖Fig.1 Schematic representation of laser glass melting systems

3 N31激光釹玻璃連續熔煉技術研究進展

自2005年起，上海光機所啟動了N31磷酸鹽激光釹玻璃的連續熔煉關鍵單元技術的前期研究。10年來開展了包括磷酸鹽釹玻璃連續熔煉單元技術的模擬、連續熔煉實驗線的設計建設和改造、驗證并集成連熔關鍵單元技術、連續熔煉中試線設計建設及實驗等工作，獲得了批量性能指標符合神光系列裝置要求的400 mm口徑N31-35釹玻璃連續熔煉玻璃樣片，制定了熔制工藝和在線參數檢測規范文件。為后續激光釹玻璃的批量制備奠定了基礎。N31激光釹玻璃的連續熔煉技術研究進程分為二個階段：

第一階段：2005～2011年，主要開展磷酸鹽激光釹玻璃連續熔煉關鍵單元技術的研究和實驗線的設計建設和運行[8-9]。

2005年開展理論研究，建立熔窯等關鍵單元技術的模型；2006年完成釹玻璃連續熔煉實驗線的設計，并在實驗線上開展了數次N31激光釹玻璃的連續熔煉實驗。通過研究,在實驗線上攻克了N31釹玻璃連續熔煉動態除羥基、雜質控制、除鉑顆粒、隧道窯退火炸裂、成型條紋等系列關鍵技術難題。2011年成功地在釹玻璃連續熔煉實驗線上獲得了400 mm口徑N31釹玻璃連續熔煉釹玻璃樣片。

第二階段：2011～2015年，主要開展磷酸鹽激光釹玻璃連續熔煉中試線的設計建設和運行，并實現N31激光釹玻璃連續熔煉批量制造的驗證。

以連續熔煉實驗線設計為參考，以滿足神光系列裝置技術指標的400 mm口徑N31釹玻璃批量研制為目標，開展N31釹玻璃連續熔煉中試線的設計建設。并開展了3次連續熔煉中試實驗。在中試線上集成了N31激光釹玻璃的連續熔煉關鍵單元技術，穩定了連續熔煉工藝，獲得了批量400 mm口徑N31連熔釹玻璃合格片，并成功實現了在神光裝置上的批量應用。標志著連續熔煉N31激光釹玻璃進入實用階段。

中試試驗過程中，通過完善池爐結構設計，減少了連續熔煉過程N31磷酸鹽釹玻璃對耐火材料的侵蝕，降低了激光波長的光吸收損耗，延長了池爐使用壽命和連續熔煉有效運行時間。同時，N31釹玻璃連續熔煉除羥基、除鉑顆粒、成型、隧道窯退火及精密退火工藝得到進一步穩定，N31激光釹玻璃的熒光壽命、損耗、均勻性等各項技術指標和成品率穩步提升。

表1所示為3次連續熔煉中試試驗的N31釹玻璃熒光壽命、3 000 cm-1吸收系數、耐火材料和鐵等雜質含量及損耗和成品率的進展情況。從表1數據可知，連熔N3135釹玻璃的主要技術參數得到逐步改進提高，連續熔煉工藝逐年穩定。

表1 三次連熔中試實驗N3135釹玻璃的熒光壽命、鐵含量及損耗Tab.1 Fluorescent lifetime, iron impurity and optical loss of the laser glass by 3 pilot continuous melting experiments

4 連續熔煉N31激光釹玻璃的性能

表2所示為連續熔煉與坩堝熔煉的N3135激光釹玻璃的主要參數，其光學性質與激光性質基本相同，連續熔煉N3135釹玻璃400 nm吸收系數小，表明連續熔煉N3135釹玻璃中的鉑離子濃度低于坩堝熔煉，連續熔煉激光玻璃該指標優于坩堝熔煉。

表2 連續熔煉與坩堝熔煉N3135激光玻璃的性質比較Tab.2 Properties of N3135 laser glass by continuous melting and discontinuous melting

圖2所示為連續熔煉和坩堝熔煉的N3135激光釹玻璃可見到近紅外的透過譜。圖3所示為連續熔煉與坩堝熔煉N3135激光釹玻璃在激光波長折射率的波動情況。連續熔煉N3135激光釹玻璃在400 nm附近的透過明顯好于坩堝熔煉的激光玻璃，再次表明連續熔煉N3135釹玻璃中的鉑顆粒指標的優異性。連續熔煉N3135釹玻璃的楊氏模量和努氏硬度較坩堝熔煉的偏高,表明其具有更高的強度。最為重要的，對大型激光裝置的應用，連續熔煉的N3135激光釹玻璃折射率波動明顯優于坩堝熔煉的釹玻璃，因而具有更好的光學性能一致性。這對多光路的大型激光系統十分有益，體現了連續熔煉技術的優越性。

圖2 連續熔煉和坩堝熔煉N3135釹玻璃透過光譜Fig.2 Spectral transmission of laser glass by continuous melting and discontinuous melting

圖3 連續熔煉與坩堝熔煉N3135激光釹玻璃在1 053 nm波長的折射率波動 Fig.3 Refractive index fluctuation of N3135 laser glass by continuous melting and discontinuous melting

圖4所示為連續熔煉和坩堝熔煉的N3135激光釹玻璃3 333 nm的吸收系數的對比。從圖4可以看出，2010年和2011年在連續熔煉實驗線獲得的N3135釹玻璃其3 333 nm的吸收系數平均值約為1.2 cm-1，明顯大于2013年連續熔煉中試線上N3135激光釹玻璃的0.85 cm-1。2013年連續熔煉中試線研制的N3135釹玻璃3 333 nm的吸收系數平均值與坩堝熔煉的相當。該吸收系數指標優于美國LLNL報道的國外連續熔煉LHG-8激光釹玻璃3 333 nm的吸收系數(1.46 cm-1)[4]。表明連續熔煉的動態除羥基工藝取得了突破性進展。此外，在用戶單位的大能量考核平臺測試結果表明，N3135激光釹玻璃在基頻(1 053 nm，5 ns)激光能量密度達到8.25 J/cm2情況下無鉑顆粒破壞[10]，而美國報道的連熔LHG-8釹玻璃在6.0 J/cm2就出現鉑顆粒破壞[4]。

圖4 連熔和堝熔N3135釹玻璃3 333 nm的吸收系數Fig.4 Absorption coefficient at 3 333 nm of N3135 laser glass by continuous melting and discontinuous melting

對精密退火和精密拋光加工后的400 mm口徑連續熔煉N3135釹玻璃的光學均勻性和應力雙折射進行抽測，圖5所示為400 mm口徑的N3135釹玻璃Zygo干涉儀的透過波前檢測結果，經過檢測發現其透過波前為0.286λ，小于1/3λ。計算表明該玻璃的光學均勻性已達到2×10-6的要求。表明連熔400 mm口徑N31釹玻璃的光學均勻性達到了神光系列裝置指標要求。圖6所示為400 mm口徑連續熔煉N3135激光玻璃片的應力分布檢測結果，其應力雙折射已達到5 nm/cm的指標要求。

圖5 400 mm口徑連熔N3135釹玻璃透過波前圖(PV=0.286λ,λ=633 nm)Fig.5 PV value of 400 mm aperture of N3135 neodymium laser glass by continuous melting

圖6 400 mm口徑連熔N3135釹玻璃應力分布圖Fig.6 Stress distribution of 400 mm aperture of N3135 neodymium laser glass by continuous melting

在4×2×3的TAB模塊上測試了400 mm口徑N3135釹玻璃片的增益特性，這里n×m×q表示用于測量小信號增益系數的平行放大通道在3個維度(高度×寬度×長度)的釹玻璃坯片數。將810×460×40 mm3的長方形N3135釹玻璃測試片置于放大模塊中，相對于380 mm×380 mm口徑的輸入光束成布儒斯特角方向。圖7測試結果表明，在相同條件下連續熔煉N3135釹玻璃的增益系數與坩堝熔煉的激光釹玻璃相當。

圖7 4×2×3裝置上400 mm口徑的連續熔煉與坩堝熔煉N3135釹玻璃的增益系數Fig.7 Gain coefficient of 400 mm aperture of N3135 neodymium laser glass by continuous melting and discontinuous melting in 4×2×3 laser device

5 結 論

通過10年的研究開發，上海光機所掌握了N31激光玻璃連續熔煉的熔化、除羥基、澄清均化、除鉑顆粒、大尺寸成型、低應力隧道窯退火的關鍵單元技術，并首先在試驗線上實現了上述單元技術的集成。通過連續熔煉中試線的設計優化和3次連續熔煉中試實驗，N31磷酸鹽激光釹玻璃的連續熔煉工藝技術得到穩定和固化。在連續熔煉中試線上獲得批量性能指標達標的400 mm口徑N31釹玻璃片。連續熔煉N3135激光釹玻璃的主要性能指標優于或達到坩堝熔煉的釹玻璃，連續熔煉激光玻璃的折射率波動遠小于坩堝熔煉的激光玻璃，參數一致性顯著提高。連續熔煉的N31激光釹玻璃滿足神光系列裝置的應用需求。經對比，N31激光釹玻璃的3 333 nm吸收系數和鉑顆粒破壞損傷閾值指標優于國外同類產品。

致謝：2005年以來上海光機所釹玻璃連續熔煉工藝研究得到了863-804專題、中國科學院、國家科技重大專項的大力支持。

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Continuous melting technology of neodymium laser glass

TANG Jing-ping, WANG Biao, CHEN Shu-bin, CHEN Wei, HU Li-li*

(ShanghaiInstituteofOptics&FineMechanics,ChineseAcademyofSciences,Shanghai201800,China) *Correspondingauthor,E-mail:hulili@siom.ac.cn

This paper focuses on the continuous melting technology of neodymium laser glass carried out by Shanghai Institute of Optics and Fine Mechanics of the Chinese Academy of Sciences since 2005. It describes the research progress and some achievements of the technology. The continuous melting processing of N31 laser Nd glass is given, continuous melting of phosphate glass is simulated and a lots of experiments on the design, establishment, improvement and verification of the continuous melting line are carried out. A series of key technologies of continuous melting such as hydroxylation removal, Pt-inclusion removal, and transition metal impurity control, large size casting and birefringence control in lehr annealing are solved and the mass production of N31 laser glass is realized. The experimental achievements show that the fluorescent lifetime, laser attenuation at 1 053 nm, optical homogeneity and other properties of the continuous melted laser glass meet the requirements of the Shenguang facility. The comparison experiments show that the optical parameter homogeneity and absorption coefficient at 400 nm of the continuous melted laser glass are superior to those of the pot melted glass. Moreover, the absorption coefficient at 3 333 nm and larger laser damage threshold caused by platinum inclusion of the N31 laser glass are better than those of LHG-8 glass used in Lawrence Livermore National Laboratory in the United States.

neodymium laser glass；phosphate laser glass； continuous melting； hydroxylation removal, Pt-inclusion removal; review

2016-10-13；

2016-12-01.

國家863高技術研究發展計劃資助項目；國家重大科技專項資助項目；中國科學院知識創新工程重要方向項目

1004-924X(2016)12-2969-06

TN244;TQ171.776

:Adoi:10.3788/OPE.20162412.2969

唐景平(1973-)，男，湖南寧遠人，博士，正高級工程師，1996年于長春光學精密機械學院獲學士學位，2003年于東華大學獲得碩士學位，2009年于中國科學院上海光學精密機械研究所獲得博士學位，主要從事激光玻璃開發及玻璃熔煉工藝的研究。Email:jjpptang@siom.ac.cn

胡麗麗(1963-)女，江西南昌人，博士，研究員，博士生導師，1984年于浙江大學獲得學士學位，1987年于浙江大學獲得碩士學位，1990年于中國科學院上海光學精密機械研究所獲得博士學位，長期從事激光玻璃和特種玻璃的應用基礎研究工作，稀土摻雜特種光纖的研制。E-mail: hulili@siom.ac.cn