AP1000核電站106Ru正常運行源項研究

祝兆文，方 嵐，2，劉新華，李小龍，魏方欣，蔣 婧

(1.環境保護部核與輻射安全中心，北京100082；2.中核核電運行管理有限公司，浙江海鹽314300)

AP1000核電站106Ru正常運行源項研究

祝兆文1，方 嵐1，2，劉新華1，李小龍1，魏方欣1，蔣 婧1

(1.環境保護部核與輻射安全中心，北京100082；2.中核核電運行管理有限公司，浙江海鹽314300)

AP1000核電站一回路中106Ru的現實源項遠遠高于其設計源項，其一回路活度濃度與131I相當，既從理論計算分析不可信，又與電廠實際測量數據不符。一回路106Ru活度濃度過高，使得電廠液態流出物中106Ru及其子體106Rh占到除氚和碳-14外放射性年排放量預期值的一半以上，嚴重背離電廠運行經驗，而且對AP1000電廠流出物監測、環境監測和環境影響評價造成了誤導。本文分析了ANSI/ANS-18.1中現實源項計算方法存在的問題，研究提出了從一回路主要核素活度濃度出發計算106Ru現實源項的方法，其計算結果與M310/CPR1000、VVER-1000等國內壓水堆電廠的現實源項基本一致，能客觀反映壓水堆電廠106Ru源項，可供國內AP1000核電廠源項計算時參考。

AP1000；源項；裂變產物；106Ru

壓水堆核電站運行中會產生大量放射性核素，包括裂變產物，錒系元素，活化腐蝕產物，氚，碳-14等。其中裂變產物主要有兩個來源，一是燃料元件中的裂變產物通過包殼破損進入主冷卻劑，二是燃料包殼表面沾污鈾及其裂變產物直接進入主冷卻劑。這些核素在主冷卻劑系統中輸運、遷移并進入二回路系統，最終以固體廢物或氣、液態流出物的形式進入環境，構成了核電廠的放射性源項。放射性源項包括設計源項和現實源項，設計源項是在假定設計基準燃料破損率下的保守源項，是三廢系統設計和屏蔽設計的基礎；現實源項則描述電廠燃料循環周期內(包括預期運行事件)放射性流出物釋放量的預期值。原則上設計源項應高于現實源項。

然而，對于我國新建核電站主要堆型之一的AP1000，其安全分析報告中部分放射性核素的現實源項遠遠高于設計源項，其中以106Ru最為典型。106Ru為純β衰變核素，半衰期373.6天，子體為106Rh，由于其放射性和獨特的化學性質而在環境影響評價和嚴重事故后果分析中被作為關鍵核素，在國際上受到廣泛的關注。根據NRC公布的AP1000設計控制文件19版[1]和我國在建AP1000核電站提交的安全分析報告[2]，一回路冷卻劑中106Ru活度濃度設計值為1.7Bq/g，而現實值卻高達2.8E+03Bq/g。此外，如此高的現實源項使得106Ru和106Rh成為液態流出物中除氚和碳-14外預期排放量最高的兩種核素，占到除氚和碳-14外放射性年排放量的一半以上[3]，但實際電廠的液態流出物中卻幾乎沒有測到這兩種核素。源項的準確估算直接關系到環境影響評價和三廢管理系統設計，源項確定的不合理，可能導致設計與運行的脫節，影響廢物最小化措施的落實，排放量申請值的優化和環境影響評價的針對性等。近年來，國內核電設計單位針對候選廠址的環境參數廣泛開展研究，將106Ru作為AP1000的主要排放核素之一，開展了大量工作，花費巨大。

本文從兩種源項的計算方法出發，分析計算中主要參數的來源、依據，并結合不同堆型計算結果的對比，探尋AP1000核電站106Ru現實源項高于設計源項的可能原因，并提出了從一回路主要核素活度濃度出發計算106Ru等核素現實源項的方法，供新建電廠作參考。

1 AP1000裂變產物源項的計算方法

1.1 裂變產物設計源項

AP1000一回路設計源項的基本假設是正常運行期間燃料預期會發生0.25%的包殼破損，且破損燃料棒均勻分布在整個堆芯中。

計算的核心是求解一組核素由包殼破損進入冷卻劑、核素衰變、充排水和除鹽床凈化等因素的耦合常微分方程。方程組的初始條件是隨時間變化的堆芯積存量，由ORIGEN-S程序給出。解方程所需的參數分為三組：第一組是核素由燃料芯塊向冷卻劑的逃脫率系數，采用20世紀60年代西屋公司的實驗數據；第二組是凈化系統參數，即描述凈化系統對核素的去除效率；第三組是反應堆設計參數，如堆芯熱功率密度、冷卻劑質量和硼濃度變化情況等。

求解上述常微分方程組，即可得到任意時刻一回路冷卻劑中各種裂變產物核素的活度濃度，對每種核素的活度濃度值取上限，即為設計源項的值。由此計算出的一回路冷卻劑中106Ru活度濃度設計值為1.7Bq/g。

1.2 裂變產物現實源項

AP1000根據ANSI/ANS-18.1《輕水堆正常運行源項》[4，5]給出的方法計算現實源項。對于設計相似的待算電廠和參考電廠，現實源項存在如下關系：

c=f·cref

(1)

這里，c和cref分別為待算電廠和參考電廠一回路放射性核素的活度濃度，后者根據20世紀六七十年代美國電廠實測數據得到；f為調整因子，反映了兩個電廠各系統設計上的差異。從式(1)計算出的AP1000一回路冷卻劑中106Ru現實源項為2.8E+03Bq/g。由式(1)可見，計算現實源項的關鍵是確定參考電廠的現實源項和待算電廠的調整因子。

2 106Ru現實源項存在問題的分析

2.1 四種堆型數據的對比

近年我國新建的核電廠主要包括M310/ CPR1000、VVER、EPR和AP1000四種堆型，表1給出了這幾種堆型103Ru、106Ru和131I的堆芯積存量、一回路設計源項和現實源項[5-8]。

表1 131I，103Ru和106Ru的堆芯積存量、一回路活度濃度典型值

從表1數據可以看出，雖然計算四種堆型的堆芯積存量所使用的程序各有不同，但計算結果在誤差范圍內符合得較好，131I的堆芯積存量均高于106Ru。對M310/CPR1000、VVER和EPR堆型，131I的一回路設計源項和現實源項均遠遠高于106Ru；而AP1000堆型則不同，106Ru的現實源項高于133I，且106Ru的現實源項為其設計源項的1647倍，顯然是不合理的。

由于131I堆芯積存量高于106Ru，131I的逃逸率系數為1.3E-08/s，106Ru的逃逸率系數為1.6E-12/s，而兩種核素在一回路的去污因子相同，二者一回路活度濃度達到同一量級也是不合理的。此外，從法國N4電廠和我國秦山等電廠的運行數據看，一回路中可以測到131I，但沒有測出106Ru。

另一方面，從液態流出物排放量來看，M310/CPR1000、VVER和EPR堆型電廠的液態流出物中106Ru占除氚和碳-14外總排放量的份額極低，不足十萬分之一[5-7]。AP1000電廠根據ANSI/ANS-18.1-1984/1999計算出的液態流出物中106Ru及其子體106Rh排放量均高達2.07GBq/a，而液態流出物中除氚和碳-14外的總排放量為7.40GBq/a[3]，106Ru和106Rh的貢獻已經過半，這個結論顯然是與實際情況不符的。

可見，一回路活度濃度高達2.8E+03Bq/g的106Ru現實源項置信度是很低的。換句話說，基于20世紀六七十年代美國電廠運行數據的ANSI/ANS-18.1-1984/1999中所提供的106Ru現實源項參考值是需要重新審視的。

2.2 ANSI/ANS-18.1數據溯源

從AP1000現實源項的計算過程可以看出，計算結果取決于參考電廠核素活度濃度和調整因子。進一步的計算顯示，調整因子的數值在0.74～3.23之間[3]。因此，調整因子的準確度并不至于導致現實源項計算結果產生較大的量級變化，106Ru現實源項的問題更可能是由于ANSI/ANS-18.1提供的參考值不合理。下面從參考電廠核素活度濃度出發分析106Ru現實源項過高的原因。

AP1000現實源項計算中使用了NUREG-0017 PWR-GALE程序[9]，該程序所采用的計算模型和參考電廠核素活度濃度值與ANSI/ANS-18.1-1984相同。NUREG-0017中的放射性核素主冷卻劑活度濃度基于1972—1979年間運行電廠反饋數據、美國NRC對Ft. Calhoun電廠、Zion1&2號機組、Turkey Point 3&4機組、Rancho Seco電廠、Prairie Island1&2號機組的測量數據，以及EPRI對Three Mile Island1號機組和Calver Clisffs等電廠的測量數據。該導則給出的106Ru主冷卻劑活度濃度參考值為3.3E+03Bq/g，然而106Ru的數據僅來自于Zion1&2號機組，其他各電廠均沒有該核素的數據報告。

Zion電廠1&2號機組是設計電功率為1040MW的四環路壓水堆，分別于1973年11月和1974年9月投入運行，后于1998年6月關閉。作為運行電廠測量項目的一部分，NRC在1976年7月-1977年7月對該電廠正常運行期間的放射性源項進行了測量[9，10]，表2整理出了一回路冷卻劑中131I，103Ru和106Ru的所有原始測量數據。

表2 Zion電廠主冷卻劑中131I，103Ru和106Ru活度濃度測量數據(Bq/g)

續表

注：*未測出該核素，以探測限表示；**無報告數據。

從表2數據可以看出，131I的活度濃度相對穩定，數據分布集中，Zion電廠根據ANSI/ANS-18.1-1984的前身ANSI-N237/ANS- 18.1-1976所計算出131I現實源項與實測數據比較吻合。Ru的測量數據則較為離散，且僅有1977年6月16日2號機組的一個樣品中測出了具體的106Ru活度濃度值(3.18±0.22)E+03Bq/g，其他樣品的測量結果或者低于探測限，或者無測量數據。從統計學角度看，有效數據的樣本數僅為1，置信度非常低。

與后續發布的1984版和1999版相比，ANSI-N237/ANS-18.1-1976提供的103Ru和106Ru現實源項參考值要小得多，據其計算出的Zion電廠兩種核素的一回路現實源項分別為1.55Bq/g和3.48E-01Bq/g。正是Zion僅有的這一個測量數據，被其后發布的ANSI/ANS- 18.1-1984版和1999版作為106Ru一回路現實源項參考值，與1976版相比陡增4個量級，繼而對后續電廠的源項計算產生了重大影響。由于美國自1978年之后至今再無新建核電廠，NRC也一直未對這個參考值的合理性作進一步考慮。

2.3103Ru和106Ru現實源項比較

一回路冷卻劑中的裂變產物通過包殼破損進入冷卻劑，而去除途徑則為衰變和凈化。其活度濃度隨時間的變化可以由以下常微分方程描述：

(2)

其中，c為放射性核素活度濃度；

s為系統內放射性核素產生率(包括由本系統產生的或由其他系統流入的)；

m為冷卻劑總質量；

λ為放射性核素的衰變常數；

β為系統內由于除鹽、過濾及泄漏等原因(不包括核素的衰變作用)所導致的放射性核素的去除率。

一般情況下，可以認為燃料循環開始時刻冷卻劑中核素活度濃度約為0，由此初始條件可得方程的解為：

(3)

系統運行一段時間后，冷卻劑中大部分核素活度濃度達到平衡值：

(4)

一回路冷卻劑中的裂變產物通過包殼破損進入冷卻劑，而去除途徑則為衰變和凈化。冷卻劑中核素的生成率s、逃逸率系數k和堆芯積存量I的關系為：

s=k·I

(5)

將式(5)帶入式(4)，即可得兩種核素活度濃度比為：

(6)

對于核素103Ru和106Ru，二者逃脫率系數相同，核素去除率β均為9.81E-02h-1，衰變常數λ分別為7.35E-04h-1和7.84E-05h-1，即β?λ。因此，式(6)可以簡化為：

(7)

即任意時刻一回路中103Ru和106Ru的活度濃度比為該時刻二者的堆芯積存量之比。典型的壓水堆Ru堆芯積存量隨燃耗變化的情況如圖1所示[11]，具體的計算結果會因電廠參數而異，但其變化趨勢是基本相同的。

圖1 103Ru和106Ru堆芯積存量隨燃耗的變化Fig.1 Core inventories of 103Ru and 106Ru

可見在整個燃料循環周期內，任意時刻一回路103Ru的活度濃度恒大于106Ru，這一點在表1中也得到了印證。因此，Zion電廠在1977年6月16日的取樣測量結果<3.7Bq/g(103Ru)和(3.18±0.22)E+03Bq/g(106Ru)中，至少有一個數據是錯誤的。將其作為ANSI/ANS-18.1-1984/1999中的參考值，置信度是很低的。

3 建議的計算方法

由上節分析可知，ANSI-18.1-1984/1999給出的106Ru參考值置信度較低，導致其現實源項過于保守。鑒于到目前為止還沒有運行電廠提供新的106Ru一回路數據，可以用式(6)建立106Ru和一回路主要核素(如I、131I當量、Xe、Mo、Cs等)之間的關系。這些核素為一回路日常取樣測量中的必測核素，在電廠的實際運行中積累了大量的數據，足以涵蓋幾乎所有可能的正常運行工況；從統計角度看，其數據量之大也保證了很高的置信度。因此，用式(6)來確定106Ru現實源項是科學可行的方法。

將AP1000堆型電廠106Ru和一回路主要核素的去除率、逃脫率系數和堆芯積存量參數[1，2]代入式(6)，即可計算給出平衡時106Ru與這些核素的活度濃度之比，并進而從各核素的現實源項出發計算得到106Ru的現實源項，計算結果見表3。此處所用的各核素活度濃度根據ANSI/ANS-18.1-1984推算得出[1，2]。

表3 利用一回路主要核素現實源項計算出的106Ru現實源項

表3數據中，從一回路主要核素活度濃度出發計算出的106Ru現實源項最大為3.31Bq/g，平均值為6.77E-01Bq/g。不同核素計算出的結果不同是必然的，因為ANSI/ANS-18.1-1984的參考值是多個電廠的統計平均，而且每個核素的數據也可能來自不同的電廠。但無論從哪種核素出發，計算得出的106Ru現實源項都比原來的2.8E+03Bq/g更加合理。保守考慮，可以取包絡值3.31Bq/g。

另一方面，由于ANSI/ANS-18.1-1984所提供的參考值源自20世紀六七十年代美國電廠的測量數據，本身就非常保守。例如，由ANSI/ANS-18.1-1984推算出的AP1000一回路131I當量高達3.78E+03Bq/g，而事實上，根據美國核電廠1980s—1990s運行數據，一回路131I當量平均值約為3.6E+02Bq/g，法國電廠在20世紀80年代該值為5.5E+02Bq/g，在20世紀90年代該值降低為1.0E+02Bq/g，我國大亞灣核電基地在20世紀頭10年期間該值僅為6.0E+01Bq/g。可見，ANSI/ANS-18.1-1984用于指導新建電廠時是過于保守的，不能充分反映元件制造材料、工藝和水化學管理等方面的改進。

如果根據ANSI/ANS18.1-1999的參考值進行計算，AP1000一回路131I當量活度濃度約為3.26E+02Bq/g，則由此推算出的106Ru現實源項約為1.15E-02Bq/g，與M310/CPR1000和VVER的現實源項基本一致。計算結果更加接近電廠實際運行情況，對三廢系統設計和環境影響評價也將更具指導意義。

4 結論和建議

AP1000一回路106Ru現實源項和131I相當，從理論計算分析是不可信的。如此高的現實源項也使得106Ru和106Rh在液態流出物中占到除氚和碳-14外放射性年排放量的一半以上，但實際電廠的液態流出物中卻幾乎沒有測到這兩種核素。無論從理論分析，還是從運行經驗數據看，106Ru的現實源項都是不合理的。

另一方面，NUREG-0017和ANSI/ANS-18.1所提供的參考電廠一回路冷卻劑106Ru活度濃度僅由Zion1&2號機組的測量數據得出，其他電廠均無測量數據。而且，NRC對Zion1&2的測量中，僅有一組有效數據，從統計學角度看置信度非常低。

此外，理論計算顯示整個燃料循環周期內任意時刻一回路103Ru的活度濃度恒大于106Ru，Zion1&2號機組的測量結果與此不符，測量數據很有可能錯誤。

綜上所述，AP1000依據ANSI/ANS-18.1-1984/1999計算出的106Ru現實源項太過于保守，且置信度很低。

可以利用106Ru和一回路主要核素(如I、131I劑量當量、Xe、Mo和Cs等)之間的關系來計算106Ru現實源項。由于這些核素的測量數據量足夠大，其取值具有足夠的包絡性和置信度，計算出的106Ru活度濃度也更加“現實”。此方法可以作為新建電廠源項計算的一種參考。

[1] Westinghouse Electric Corporation. AP1000 Design Control Document，Revision 19 [R]. 2011-03-13.

[2] 上海核工程研究設計院. 三門核電一期工程1&2號機組最終安全分析報告[R]. 2012-09.

[3] 上海核工程研究設計院. SMG-GX-GLR-541，正常運行向環境排放的放射性源項分析專題報告[R]. 2011-11.

[4] American National Standards Institute & American Nuclear Society. ANSI/ANS-18.1-1984：Radioactive Source Term for Normal Operations of Light Water Reactors[S]. 1984.

[5] American National Standards Institute & American Nuclear Society. ANSI/ANS-18.1-1999：Radioactive Source Term for Normal Operations of Light Water Reactors[S]. 1999.

[6] 中國核電工程有限公司. 福清核電廠一期工程1&2號機組最終安全分析報告[R]. 2011.

[7] 中核集團江蘇核電有限公司. 田灣核電廠1&2號機組最終安全分析報告[R]. 2010.

[8] 臺山核電有限公司. 臺山核電廠1&2號機組最終安全分析報告[R]. 2012.

[9] Nuclear Regulatory Commission. NUREG-0017：Calculation of Releases of Radioactive Materials in Gaseous and Liquid Effluents from Pressurized Water Reactors[S]. 1985.

[10] Nuclear Regulatory Commission. NUREG CR-0715：In-Plant Source Term Measurements At Zion Station[S]. 1979.

[11] 環境保護部核與輻射安全中心. EPR三代核電核安全技術課題聯合研究報告：運營電站經驗反饋源項與計算源項對比分析研究[R]. 2014.

A study on106Ru realistic source term of AP1000

ZHU Zhao-wen1，FANG Lan1，2，LIU Xin-hua1，LI Xiao-long1,WEI Fang-xin1，JIANG Jing1

(1.Nuclear and Radiation Safety Center，Beijing 100082；2. CNNC Nuclear Power Operations Management Co.，Ltd，Haiyan Zhejiang 314300)

The expected activity of106Ru in primary coolant for AP1000 nuclear power plant is dramatically higher than its design value and reaches the same level of131I，which is both theoretically irrational and far away from the operational experience. The deduced annual releases of106Ru and its daughter nuclide106Rh in liquid effluent together contribute over the half of the total releases of liquid effluent except Tritium and Carbon-14. This conclusion severely deviates from the feedback of operating plants and would mislead the effluents monitoring，environmental monitoring and environmental impact evaluation either. Here we analyze the model and parameters provided in ANSI/ANS-18.1 and develop a new approach to calculate the realistic source term of106Ru in primary coolant from that of other key radionuclides. The results are consistent with that of other reactor types，such as M310/CPR1000 and VVER-1000，and could be referenced in plant design.

AP1000；Source term；Fission product；106Ru

2015-4-22

國家重大專項CAP1400安全評審技術及獨立驗證試驗子課題12現實源項和設計源項的研究(2011ZX06002-10)資助

祝兆文(1985—)，男，甘肅金昌人，核物理專業碩士，工程師，主要從事放射性廢物管理研究

TL4

A

0258-0918(2016)04-0520-07