單顆粒褐煤高溫煙氣干燥過程數值模擬

趙孟浩，張守玉，董建勛，李尤，丁艷軍，呂俊復（上海理工大學能源與動力工程學院熱能工程研究所，上海 0009；中電投蒙東能源集團有限責任公司，內蒙古 通遼 08000；清華大學熱能工程系，北京 00084）

?

單顆粒褐煤高溫煙氣干燥過程數值模擬

趙孟浩1，張守玉1，董建勛2，李尤1，丁艷軍3，呂俊復3
（1上海理工大學能源與動力工程學院熱能工程研究所，上海 200093；2中電投蒙東能源集團有限責任公司，內蒙古 通遼 028000；3清華大學熱能工程系，北京 100084）

摘要：褐煤干燥對于提高其品質具有重要意義。為了模擬高溫煙氣干燥這一高溫差、變溫差非穩態傳熱傳質過程中褐煤內水分蒸發過程，采用有限體積法建立了一維球坐標系下蒸發界面向內遷移的單顆粒褐煤干燥數學模型，并利用該模型分析了初始煙氣溫度和顆粒粒徑對單個褐煤顆粒干燥特性的影響。模型模擬結果與實驗結果對比表明二者變化趨勢一致，所建模型能較好地反映出高溫煙氣干燥過程中褐煤內水分蒸發過程。結果表明，初始煙氣溫度越高，顆粒粒徑越小，蒸發界面向內遷移速度越快，水分脫除越快，干燥時間越短；蒸發界面平均遷移速度均與初始煙氣溫度和顆粒粒徑呈線性關系；在初始煙氣溫度700℃下，較短的停留時間使得顆粒表面溫度未達到揮發分析出溫度，本研究中不同粒徑褐煤顆粒在干燥過程中基本沒有揮發分的析出。

關鍵詞：單顆粒; 褐煤; 高溫煙氣; 干燥; 傳熱; 傳質; 數值模擬

2015-07-27收到初稿，2015-09-16收到修改稿。

聯系人：張守玉。第一作者：趙孟浩（1992—），男，碩士研究生。

Received date: 2015-07-27.

Foundation item: supported by the National Science & Technology Pillar Program (2012BAA04B01).

引　言

我國褐煤資源十分豐富，占全國煤炭總儲量的13%，具有儲量大、埋藏淺、開采成本低等特點[1-2]。然而褐煤中水分含量高達40%以上，直接用于燃燒發電可導致鍋爐火焰溫度偏低、燃盡困難、熱效率低等問題[3-5]，因此褐煤干燥脫水處理對于提高褐煤品質和高效利用有著重大意義。

目前褐煤干燥工藝多采用低溫熱氣流或過熱蒸汽干燥技術[6-8]，但如果干燥介質采用高溫煙氣，一可避免低溫煙氣干燥過程中人為地將高品位能量變成低品位能量，二可避免使用空氣作為干燥介質時由于含氧量高導致爆炸等安全事故，三可避免采用水蒸氣作為干燥介質時需要解決水的來源與處理等難題。由于采用高溫煙氣，干燥介質用量減少，還可避免提質褐煤與空氣接觸后發生爆炸與自燃現象[9-11]。

單顆粒干燥過程是一個復雜的物理過程，也是研究褐煤干燥過程的基礎。然而干燥過程中顆粒內部溫度和水分含量測定比較困難，成為制約顆粒干燥研究的因素之一，因此建立單顆粒干燥模型是必不可少的一個環節[12]。國內外一些專家學者對此進行了大量的實驗研究和數值模擬，在建模過程中，采用等效球體表征顆粒，簡化干燥過程，考慮各參數影響，從而建立一維球坐標系下的傳熱、傳質方程[13-15]。Hager 等[16]建立單顆粒多孔介質干燥模型并與陶瓷干燥實驗進行對比，獲得了干燥速率和顆粒含水量隨干燥時間的變化規律。Komatsu等[17]研究了過熱蒸汽下單顆粒褐煤的干燥過程，考察了褐煤顆粒在干燥過程中的形態變化并研究了含水量、干燥速率和顆粒溫度隨時間的變化規律。孫曉林等[18]研究了低溫條件下煤粉的等溫干燥過程，分析了溫度、粒徑對煤粉干燥特性的影響。郝正虎等[19]通過建立的單顆粒模型模擬了高溫煙氣干燥過程中煙氣溫度、顆粒含水量、顆粒內部溫度分布等變化規律。

大多數單顆粒模型僅研究穩定邊界條件下的干燥過程，且假定蒸發界面在顆粒表面，適用于顆粒內水分流動性較好的情況。而對于褐煤這種含濕非飽和多孔介質來說，顆粒內部水分與孔隙結構之間存在較強結合力，且易與親水性含氧官能團以氫鍵方式結合，流動性較差[20]。高溫煙氣作為干燥介質，在較為短暫的時間內使得褐煤中水分迅速大量脫除，顆粒內水分的流動無法彌補表面水分的散失，這種情況下蒸發界面會隨著干燥過程的進行向顆粒內部發生遷移[10,19]。而且，隨著干燥過程的不斷進行，干燥介質不斷將熱量傳遞給顆粒使得自身溫度降低，因此需要考慮干燥介質的變化才能較為準確地模擬實際干燥過程。目前褐煤高溫煙氣干燥方面的研究較少，且主要集中于根據實驗數據來擬合干燥動力學模型，不能較好地反映出顆粒的干燥特性，應用局限性較大[9,11]。本文基于蒸發界面向顆粒內部遷移的假設，建立一維球坐標下單顆粒褐煤干燥數學模型，并利用該模型對高溫煙氣干燥這一高溫差（干燥介質溫度與顆粒表面溫度之差）、變溫差（兩者溫差不斷變化）非穩態傳熱傳質過程中褐煤內水分蒸發過程進行了研究，并分析了初始煙氣溫度和顆粒粒徑對單個褐煤顆粒干燥特性的影響。

1　顆粒干燥模型

1.1干燥過程分析

單顆粒褐煤高溫煙氣干燥過程是一個復雜的過程，整個過程包含氣、液、固多相流動以及顆粒內部和顆粒表面與煙氣之間存在的復雜的傳熱、傳質現象[19,21-22]。褐煤類似多孔介質的內部結構也是非常復雜、多樣的[23]。因此，較難建立一個能夠依據褐煤本身的性質并能準確描述其實際干燥過程的數學模型。

顆粒內部水分包含氣態、液態兩種。在干燥過程中液態水分不斷吸熱蒸發為氣態，同時氣態水分經干區擴散到顆粒外部。隨著干燥的進行，當顆粒內部向表面擴散輸送的水分不足以維持表面水分的蒸發時，蒸發界面向顆粒內部遷移。以蒸發界面為界，將顆粒內部分為干區和濕區兩部分，在干區考慮傳熱、傳質，濕區僅考慮傳熱。當蒸發界面遷移到顆粒中心時，干燥過程結束。整個干燥過程是蒸發界面不斷向內遷移收縮、干區和濕區通過動態的蒸發界面相耦合的過程。顆粒干燥模型示意圖[19]如圖1所示，干區、濕區代表體積單元示意圖[23]如圖2所示。

1.2模型假設

通過對干燥過程的分析，結合高溫煙氣干燥的特點，本文對單顆粒褐煤干燥數學模型進行以下假設，以便于方程建立和分析求解。

（1）褐煤顆粒為各向同性的球體，內部水分均勻分布。

（2）褐煤顆粒在干燥過程中不發生破碎、膨脹或收縮等形變，且顆粒粒徑為常數。

（3）煙氣不與褐煤發生反應。

（4）褐煤顆粒內水分不區分內在水和外在水，將干燥過程中濕區看作一個半徑不斷收縮的液滴，蒸發界面隨著干燥的進行不斷向內遷移。

（5）干燥過程中煙氣與褐煤顆粒表面發生對流換熱，不考慮輻射換熱。熱量以導熱方式從顆粒表面傳遞到蒸發界面。水分在蒸發界面上吸熱蒸發變為水蒸氣，然后經干區擴散到顆粒外部。

1.3守恒方程

基于以上干燥過程分析和模型假設，根據質量和能量守恒定則，采用有限體積法，建立如下傳熱、傳質方程來描述單顆粒褐煤高溫煙氣干燥過程。

圖1　顆粒干燥過程示意圖[19]Fig.1　Schematic diagram of lignite particle drying process[19]

圖2　干區、濕區代表體積單元示意圖[23]Fig.2　Schematic diagram of representative volume element of dry region and wet region[23]

傳熱方程

傳質方程

其中，干區計算方程取

濕區計算方程取

初始條件

邊界條件

為了加速收斂，并保證迭代過程中有較大的穩定域和較小的截斷誤差，采用Crank-Nicolson隱式差分格式對上述方程進行離散求解。

1.4模型驗證

為了驗證所建立模型的準確性，將模型模擬計算結果與文獻[11]的實驗結果進行對比，考察不同初始煙氣溫度和顆粒粒徑下褐煤顆粒的干燥曲線，如圖3、圖4所示。

圖3　不同初始煙氣溫度下20 mm粒徑褐煤顆粒的干燥曲線Fig.3　Drying curves of lignite particle of 20 mm at different initial temperatures of flue gas(SV means simulated value，MV means measured value)

由圖3、圖4可看出，模擬結果與實驗結果有所偏離，這主要是干燥裝置實際運行過程的影響因素復雜所致。但模擬結果整體趨勢與實驗趨勢吻合度較好，模型結果基本反映了干燥過程中顆粒內部含水量的變化趨勢，所建模型能較好地反映出高溫煙氣干燥過程中褐煤內水分蒸發過程。

2　結果分析與討論

2.1初始煙氣溫度對干燥特性的影響

圖4　初始煙氣溫度800℃下不同粒徑褐煤顆粒的干燥曲線Fig.4　Drying curves of lignite particle with different particle sizes at initial temperature of flue gas of 800℃ (SV means simulated value，MV means measured value)

隨著干燥過程的進行，褐煤顆粒內水分不斷脫除，煙氣溫度逐漸下降，顆粒表面溫度逐漸升高，干燥速率逐漸降低。這是由于煙氣與顆粒表面溫差不斷減小，蒸發界面向內遷移，干區熱阻逐漸增大所致[17,21]。同時，在蒸發界面處生成的水蒸氣通過干區擴散到外部的阻力也逐漸增加。因此，整個干燥期間主要是降速干燥階段，沒有出現恒速干燥階段[19,24]。

圖5　不同初始煙氣溫度下20 mm粒徑褐煤顆粒的干燥過程Fig.5　Drying process of lignite particle of 20 mm at different initial temperatures of flue gas

不同初始煙氣溫度下20 mm粒徑褐煤顆粒的干燥過程各參數變化規律見圖5。由圖5(a)初始煙氣溫度800℃下不同時刻顆粒內部溫度分布可知，顆粒內部溫度隨半徑的減小而逐漸遞減至常溫，最高溫度出現在顆粒表面處。由圖5(b)顆粒干燥曲線隨時間變化可知，初始煙氣溫度越高，煙氣與顆粒表面溫差越大，水分脫除越快，顆粒完全干燥所需時間越短。若定義顆粒內水分含量從36%降低至12%所需的時間為干燥時間。不同煙氣溫度下，20 mm粒徑顆粒的干燥時間和對應時刻顆粒表面溫度見圖5(c)。由圖5(c)可知，初始煙氣溫度越高，干燥時間越短，顆粒表面溫度越高。當初始煙氣溫度為800℃和900℃時，顆粒表面溫度已經高達315℃和388℃，此時褐煤會有揮發分的析出，故在這兩個溫度下干燥效果不理想。而當初始煙氣溫度為600℃時，水分脫除較慢，干燥時間較長。當初始煙氣溫度為700℃時，顆粒經183 s干燥后表面溫度達到247℃，不會導致揮發分的析出。相比之下，700℃可以滿足褐煤干燥的基本要求。初始煙氣溫度的選擇對高溫煙氣干燥非常重要，溫度過高會造成顆粒表面溫度上升較快使得揮發分析出，溫度過低則會增加顆粒水分脫除時間，導致處理量降低，或處理后褐煤水分含量較高[10]。

由圖5(d)蒸發界面半徑隨時間變化曲線可知，蒸發界面半徑隨干燥時間的增加基本呈線性遞減的趨勢。若定義蒸發界面平均遷移速度為從顆粒表面到顆粒中心距離與時間的比值，所得數據補充在圖5(c)中。由圖5(c)可知，初始煙氣溫度越高，蒸發界面平均遷移速度越快，且蒸發界面平均遷移速度與初始煙氣溫度呈線性關系。

2.2顆粒粒徑對干燥特性的影響

在初始煙氣溫度700℃下，不同粒徑褐煤顆粒的干燥過程各參數變化見圖6。由圖6(a)可知，相同初始煙氣溫度下，顆粒粒徑越大，水分脫除越慢，完全干燥所需時間越長。這是因為，隨著顆粒粒徑的增大，干區熱阻增大，水蒸氣向外擴散的阻力也增大，阻礙了熱量傳遞和水分脫除。由圖6(b)可知，顆粒粒徑越大，顆粒表面溫度越高，干燥時間越長，蒸發界面平均遷移速度越慢，且蒸發界面平均遷移速度與顆粒粒徑基本呈線性關系。由圖6(c)也可觀察到蒸發界面半徑隨干燥時間的增加而線性遞減。10 mm、15 mm和20 mm粒徑的褐煤顆粒表面溫度較低，均無揮發分析出。當顆粒粒徑為25 mm時，顆粒表面溫度最高，達到261℃，顆粒表面可能有少量揮發分析出，但內部大部分未達到揮發分析出的溫度條件[11]。因此，在初始煙氣溫度700℃下，較短的停留時間使得顆粒表面溫度未達到揮發分析出溫度，本研究中不同粒徑的褐煤顆粒在干燥過程中基本沒有揮發分的析出。

圖6　初始煙氣溫度700℃下不同粒徑褐煤顆粒的干燥過程Fig.6　Drying process of lignite particle with different sizes at initial temperature of flue gas of 700℃

3　結　論

將高溫煙氣干燥褐煤顆粒的物理過程簡化為高溫差、變溫差這一非穩態條件下的傳熱、傳質過程，采用有限體積法建立了單顆粒褐煤干燥數學模型。模型中以蒸發界面為界，將褐煤顆粒分為干區和濕區，對干區求解傳熱、傳質方程，對濕區求解傳熱方程。將模型模擬結果與實驗結果進行對比，并分析了初始煙氣溫度和顆粒粒徑對單個褐煤顆粒干燥特性的影響。

（1）模型模擬結果與實驗結果的趨勢吻合度較好，表明所建模型基本反映出高溫煙氣干燥過程中褐煤顆粒內部含水量的變化規律，較好地反映出實際褐煤內水分蒸發過程。整個干燥過程基本處于降速干燥階段，不存在恒速干燥階段。

（2）蒸發界面半徑隨干燥時間的增加而線性遞減，蒸發界面平均遷移速度與初始煙氣溫度呈線性關系。初始煙氣溫度越高，蒸發界面平均遷移速度越快，水分脫除越快，干燥時間越短，顆粒表面溫度越高。

（3）蒸發界面平均遷移速度與顆粒粒徑也基本呈線性關系。顆粒粒徑越大，蒸發界面平均遷移速度越慢，水分脫除越慢，干燥時間越長，顆粒表面溫度越高。

（4）在初始煙氣溫度700℃下，較短的停留時間使得顆粒表面溫度未達到揮發分析出溫度，本研究中不同粒徑的褐煤顆粒在干燥過程中基本沒有揮發分的析出。

符號說明

cp——比熱容，J·kg-1·K-1

D ——擴散系數，m2·s-1

hm——對流傳質系數，m·s-1

hs——對流傳熱系數，W·m-2·K-1

M ——含濕量，%

m——水分蒸發率，kg·m-3·s-1

R ——顆粒半徑，m

r ——半徑，m

T ——溫度，℃

U ——設定參數

u ——水蒸氣宏觀速度，m·s-1

g——氣化潛熱，J·kg-1

ε ——孔隙率

λ ——熱導率，W·m-1·K-1

ρ ——密度，kg·m-3

τ——時間，s

下角標

eff——有效系數

f——煙氣

g——氣相

l——液相

p——顆粒

s——固相

sr——表面

v——水蒸氣

0——初始

References

[1] YU J L，TAHMASEBI A，HAN Y N，et al. A review on water in low rank coal: the existence，interaction with coal structure and effects on coal utilization [J]. Fuel Processing Technology，2013，106: 9-20.

[2] ALLARDICE D J，CLEMOW L M，FAVAS G，et al. The characterisation of different forms of water in low rank coals and some hydrothermally dried products [J]. Fuel，2003，82: 661-667.

[3] 熊程程，向飛，呂清剛. 溫度和相對濕度對褐煤干燥動力學特性的影響 [J]. 化工學報，2011，62 (10): 2898-2904. XIONG C C，XIANG F，Lü Q G. Effects of temperature and relative humidity on drying kinetics of lignite [J]. CIESC Journal，2011，62 (10): 2898-2904.

[4] 趙衛東，劉建忠，周俊虎，等. 褐煤等溫脫水熱重分析 [J].中國電機工程學報，2009，29 (14): 74-79. ZHAO W D，LIU J Z，ZHOU J H，et al. Investigation on the isothermal dewatering of brown coal by thermobalance [J]. Proceedings of the CSEE，2009，29 (14): 74-79.

[5] CHOI H，THIRUPPATHIRAJA C，KIM S，et al. Moisture readsorption and low temperature oxidation characteristics of upgraded low rank coal [J]. Fuel Processing Technology，2011，92: 2005-2010.

[6] KARTHIKEYAN M，WU Z H，MUJUNDAR A S. Low-rank coal drying technologies current status and new developments [J]. Drying Technology，2009，27 (3): 403-415.

[7] KIRIYAMA T，SASAKI H，HASHIMOTO A，et al. Experimental observation and numerical modeling of a single coarse lignite particle dried in superheated steam [J]. Materials Transactions，2013，54 (9): 1725-1734.

[8] CHEN Z，WU W，AGARWAL P K. Steam-drying of coal (1): Modeling the behavior of a single particle [J]. Fuel，2000，79 (8): 961-973.

[9] 鄧文祥，張守玉，董建勛，等. 單顆粒褐煤高溫煙氣干燥過程實驗研究 [J]. 煤炭轉化，2015，38 (1): 10-16. DENG W X，ZHANG S Y，DONG J X，et al. Experimental study on single lignite particle drying process by hot flue gas [J]. Coal Conversion，2015，38 (1): 10-16.

[10] 董愛霞，張守玉，郭熙，等. 單顆粒褐煤高溫煙氣干燥過程研究[J]. 煤炭轉化，2013，36 (1): 59-94. DONG A X,ZHANG S Y，GUO X，et al. Study on single lignite particle drying process by hot gas [J]. Coal Conversion，2013，36 (1):59-94.

[11] ZHENG H J，ZHANG S Y，GUO X，et al. An experimental study on the drying kinetics of lignite in high temperature nitrogen atmosphere [J]. Fuel Processing Technology，2014，126: 259-265.

[12] 陳敏，王靖岱，陽永榮，等. 干燥過程中顆粒濕含量的檢測 [J].化工學報，2011，62 (5): 1269-1274. CHEN M，WANG J D，YANG Y R，et al. Detection of moisture content of particle during drying [J]. CIESC Journal，2011，62 (5): 1269-1274.

[13] ZHANG K，YOU C F. Experimental and numerical investigation of convective drying of single coarse lignite particles [J]. Energy & Fuels，2010，24: 6428-6436.

[14] BERGINS C. Kinetics and mechanism during mechanical/thermal dewatering of lignite [J]. Fuel，2003，82: 355-364.

[15] AVERSA M，CURCIO S，CALABRò V，et al. An analysis of the transport phenomena occurring during food drying process [J]. Journal of Food Engineering，2007，78: 922-932.

[16] HAGER J，HERMANSSON M，WIMMERSTEDT R. Modeling steam drying of a single porous ceramic sphere: experiments and simulations [J]. Chemical Engineering Science，1997，52 (8): 1253-1264.

[17] KOMATSU Y，SCIAZKO A，ZAKRZEWSKI M，et al. An experimental investigation on the drying kinetics of a single coarse particle of Belchatow lignite in an atmospheric superheated steam condition [J]. Fuel Processing Technology，2015，131: 356-369.

[18] 孫曉林,郭曉鐳,陸海峰，等. 呼倫貝爾褐煤等溫干燥過程 [J]. 化工學報，2015，66 (7): 2628-2635. SUN X L，GUO X L，LU H F，et al. Drying process of Hulun Buir brown coal under isothermal condition [J]. CIESC Journal，2015，66 (7): 2628-2635.

[19] 郝正虎，吳玉新，呂俊復，等. 單顆粒褐煤煙氣干燥過程模型研究[J]. 中國電機工程學報，2012，32 (11): 47-52. HAO Z H，WU Y X，Lü J F，et al. Modeling of single lignite particle drying process in flue gas [J]. Proceedings of the CSEE，2012，32 (11): 47-52.

[20] MURATA S，HOSOKAWA M，KIDENA K，et al. Analysis of oxygen-functional groups in brown coals [J]. Fuel Processing Technology，2000，67: 231-243.

[21] 王維，王璐瑤，許英梅，等. 流化床氛圍下多孔物料干燥傳熱傳質的數值模擬 [J]. 化工學報，2012，63 (4): 1044-1049. WANG W，WANG L Y，XU Y M，et al. Numerical simulation on porous material drying with fluidized bed [J]. CIESC Journal，2012，63 (4): 1044-1049.

[22] 葛仕福,施明恒. 顆粒表面料層干燥機理 [J].化工學報，2005，56 (1): 30-34. GE S F，SHI M H. Drying mechanism of thin film coated on particle surface [J]. Journal of Chemical Industry and Engineering (China)，2005，56 (1): 30-34.

[23] 張浙，楊世銘. 多孔介質對流干燥機理及其模型 [J]. 化工學報，1997，48 (1): 52-59. ZHANG Z，YANG S M. Mechanism and mathematical model of heat and mass transfer during convection drying of porous media [J]. Journal of Chemical Industry and Engineering (China)，1997，48 (1): 52-59.

[24] ZHAO H，CHEN G. Heat and mass transfer during low intensity convection drying [J]. Chemical Engineering Science，1999，54 (17): 3899-3908.

Numerical simulation of single lignite particle drying process in high temperature flue gas

ZHAO Menghao1，ZHANG Shouyu1，DONG Jianxun2，LI You1，DING Yanjun3，Lü Junfu3
(1Department of Thermal Engineering，School of Energy and Power Engineering，University of Shanghai for Science and Technology，Shanghai 200093，China;2CPI Mengdong Energy Group Co.，Ltd.，Tongliao 028000，Inner Mongolia，China;3Department of Thermal Engineering，Tsinghua University，Beijing 100084，China)

Abstract:Lignite drying is very important for improvement of lignite quality. In order to simulate evaporation process of water in lignite particle during drying in high temperature flue gas，a mathematical model was established for the unsteady drying process of single lignite particle at high and variable temperature using finite volume method，and the fundamental assumption made was that the lignite particle was spherical and could be divided into two parts in one-dimensional spherical coordinate system by water evaporation interface that migrates inwards during drying. The model was used to analyze the drying behavior of lignite particle with time and the effect of initial temperature of flue gas and particle size. The variation trend obtained by numerical simulation was similar to that did by experiments for drying process. It was found that the higher initial flue gas temperature and the smaller particle size lead to the faster migration velocity of the water evaporation interface，the lower moisture content of lignite particle and the shorter drying time. There is a linear relationship between the interface migration velocity and the initial flue gas temperature and lignite particle size.

Key words:single particle; lignite; high temperature flue gas; drying; heat transfer; mass transfer; numerical simulation

DOI：10.11949/j.issn.0438-1157.20151207

中圖分類號：TQ 536.1

文獻標志碼：A

文章編號：0438—1157（2016）04—1534—07

基金項目：國家科技支撐計劃項目(2012BAA04B01)。

Corresponding author:Prof. ZHANG Shouyu，zhangsy-guo@163.com