真空變壓吸附捕集煙道氣中二氧化碳的模擬、實驗及分析

閻海宇，付強，周言，李冬冬，張東輝（天津大學化工學院，化學工程聯合國家重點實驗室，天津 300072）

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真空變壓吸附捕集煙道氣中二氧化碳的模擬、實驗及分析

閻海宇，付強，周言，李冬冬，張東輝
（天津大學化工學院，化學工程聯合國家重點實驗室，天津 300072）

摘要：采用工業硅膠作為吸附劑，利用兩塔變壓吸附裝置進行了煙道氣變壓吸附碳捕集實驗。利用gPROMS軟件建立兩塔變壓吸附模型對實驗過程進行模擬，對比了實驗和模擬的結果，驗證了模型的準確性。通過兩塔變壓吸附可將15%的CO2富集到74%，收率為91.52%。在模型基礎上考察了變壓吸附碳捕集過程中進料量、吸附時間、順放壓力與二氧化碳收率、純度和能耗的關系，定性分析了吸附塔壓力和進料量對壓縮機能耗的影響。結果表明：增大進料量、延長吸附時間、降低順放壓力，可以有效提高產品氣中CO2濃度，但同時也導致收率的下降，前兩者還會造成單位能耗的增加；吸附壓力越高，進料流量越大，壓縮機能耗越大。

關鍵詞：變壓吸附；煙道氣；二氧化碳捕集；動態模擬；實驗驗證；流程分析

2015-09-28收到初稿，2016-03-02收到修改稿。

聯系人：張東輝。第一作者：閻海宇（1991—），男，碩士研究生。

Received date: 2015-09-28.

引　言

人類活動導致大氣中二氧化碳（CO2）含量急劇上升并使全球變暖已成為公認的事實。最新的研究表明全球每年CO2排放總量中化石燃料燃燒排放量占到了40%[1-2]。而我國多煤、缺油、少天然氣且新能源技術還不成熟的能源結構現狀，更使電廠煤化石燃料煙道氣成為CO2排放的主要來源[3]。雖然電廠煙道氣中低濃度的CO2（含量通常為12%～15%）無法直接利用，但高濃度的CO2可以用來提升石油天然氣產量或轉化為其他重要的化工產品[4-5]。因此，對煙道氣中CO2的捕集濃縮不僅具有減緩全球溫室效應的環保意義，還可以讓本會排入空氣的工業廢氣產生巨大的經濟價值。

目前，常用的CO2捕集技術有化學吸收法、吸附分離法、膜分離法和低溫精餾法等[6-9]。而針對煙道氣這一特定的CO2/N2組成，變壓吸附（PSA）技術憑借其高自動化、低能耗和無毒害副產品的特點成為最合適的碳捕集方法[10-11]。自從日本能源工業[12]在20世紀90年代首次將變壓吸附技術應用于煙道氣中碳捕集以來，大量使用變壓吸附或真空變壓吸附(VPSA)進行煙道氣中CO2捕集的研究工作開始涌現。

Wang等[13-14]分別研究了多塔一階段和二階段VPSA電廠煙道氣中CO2的捕集。在一階段捕集工藝中，他們以13X為吸附劑，通過三塔八步操作將CO2濃縮到73%～82%，收率為85%～95%。在二階段操作中，他們首先利用兩塔六步操作將CO2提純至70%～80%，隨后再將其進一步提純至95.6%，整個流程的收率為90.2%。Webley等[15]在碳捕集方面做了大量的工作，在他們模擬的三塔六步操作中煙道氣中85%的CO2被捕集并濃縮至83%，而在另一項三塔九步模擬中他們將CO2提純至95%，收率相應地下降到70%。隨后，他們繼續針對多塔VPSA捕集煙道氣中CO2的工藝進行了更細致的研究[16]，以四塔十六步操作為例，通過實際計算測量說明了多次均壓在碳捕集過程中對能耗的影響。張倬銘等[17]合成了Cu(INA)2這一具有一維菱形孔道的MOF材料并測試了N2、CO2等氣體在其上的吸附量，結果表明這一材料對N2/CO2體系具有良好的分離效果。Susarla等[11]則從整套工藝設備的能源消耗入手，以13X為吸附劑，詳細計算了兩塔四步VPSA捕集煙道氣中CO2的全年能耗，并提出將全年能耗作為煙道氣碳捕集的一個重要考察目標，以此對比吸附與其他碳捕集手段的優劣，突出PSA在碳捕集方向的優勢。

本研究以價格低廉的工業硅膠為吸附劑進行PSA回收CO2的模擬與實驗，并利用gPROMS軟件建立變壓吸附的數學模型，構建兩塔一階段VPSA分離提純煙道氣中CO2的工藝流程，與傳統的二階段和多塔操作形成對比。隨后，在模擬的基礎上進行了實驗驗證，將模擬結果與實驗結果進行比對，驗證了模型的準確性。針對實際生產中對產品氣純度和收率影響較大且易于調整的原料氣進料量、吸附時間、順放壓力等因素進行了進一步的考察，同時觀察了循環穩態下壓縮機能耗與進料量和吸附塔壓力變化的關系。

1　模型的實驗驗證

1.1實驗裝置

實驗采用圖1所示的兩塔真空變壓吸附裝置。兩吸附塔均高0.5 m、內徑0.04 m，塔內填裝有吸附劑硅膠，填裝硅膠253.04 g。原料氣鋼瓶C中氣體組成為CO215%/N285%。整個流程通過S7-2000 Micro PLC電磁閥進行控制。壓縮機為DAVY公司生產的 MF-3型CNG壓縮機。真空泵為日本愛發科公司生產，型號DAT-500。氣體組成通過北京北分瑞利公司生產的SP-2100A氣相色譜儀進行測定。實驗過程中的氣體流量均由浙江余姚工業自動化儀表廠生產的LZB-6玻璃轉子流量計進行監測。

圖1　兩塔變壓吸附分離N2/CO2裝置Fig.1　Two-bed VPSA apparatus for N2/CO2separationC—steel gas cylinder; C1,C2—compressor; VU—vacuum pump; V1～V6—needle valve; Q1～Q3—flowmeters; bed1, bed2—adsorption bed

1.2實驗流程

實驗中兩塔分別按照表1中的升壓、吸附、順放、置換、抽真空步驟交替進行。吸附、置換抽真空壓力分別為0.15、0.115、0.045 MPa。閥門V1開度控制吸附壓力，閥門V2開度控制順放壓力，閥門V3開度控制反向升壓N2流量，閥門V4開度控制置換壓力，壓縮機C1、C2分別控制吸附和置換步驟進氣流量。

表1　兩塔變壓吸附工藝時序Table 1　Schedule for two-bed VPSA process

圖2展示的是模擬狀況下吸附塔內的平均溫度和壓力變化。正如圖2所示，升壓步驟開始前塔內壓力低于大氣壓。進入升壓步驟，閥門V3打開，塔頂緩沖罐內的N2自動從塔頂流入塔內，對吸附塔進行升壓，同時對塔頂的硅膠進行沖洗，塔內壓力慢慢上升并接近吸附壓力，由于氮氣在硅膠上吸附熱較小，溫度上升較小。吸附階段原料氣不斷通過C1從塔底通入吸附塔內，同時塔頂流出富N2氣，CO2吸附在硅膠上，此時大量吸附熱放出，吸附塔內溫度進一步提升。順放步驟將塔內壓力適當降低，并排出大量的N2，由于部分氣體解吸，塔內溫度出現了一定的下降。置換步驟將富CO2的重組分產品氣從塔底通入塔內，將死體積內的N2置換出去，進一步提升重組分純度，由于置換氣的組成為富CO2氣體，高吸附熱的CO2大量通入使塔內溫度升到最高值。抽真空得到了大量高濃度CO2，由于大量氣體解吸，吸附塔內溫度降到整個循環的最低值，此步驟實現吸附劑的再生，為下一循環做好準備。

表2　吸附塔模型方程Table 2　Mathematical model for VPSA bed

1.3PSA模型的建立與參數

利用開放式的動態模擬軟件gPROMS建立了PSA模型，對整個流程進行模擬，并用中心向后差分法（CFDM）進行離散求解。

在模型建立過程中遵循如下假設：

（1）所有氣體均遵循理想氣體定律；

（2）吸附塔內的溫度、壓力、氣體濃度均只存在軸向擴散；

（3）吸附塔內的壓力變化遵循歐根方程；

（4）氣體在吸附劑上的吸附遵循Langmuir方程；

（5）吸附過程動力學滿足線性推動力方程；

（6）氣固之間維持熱平衡。

在上述假設的基礎上建立了吸附塔和主要部件的數學模型。表2列出了主要的模型方程[18-19]。式（1）～式（6）為吸附塔內部傳遞方程，包括氣相傳遞、氣固傳遞以及固相內部傳遞，主要考慮質量守衡、動量守衡以及能量守衡方程。對于氣固傳質速率模型，采用了線性推動力方程，將擴散系數假設為一常數。閥門開度的大小用閥門常數CV表示，閥門開度與流量的關系遵循式（7）。壓縮機瞬時能耗遵循式（8）中的多變壓縮功計算公式，其能耗符合式（9）中瞬時能耗對時間的積分。產品氣中CO2的純度和收率根據式（10）和式（11）進行計算。整個流程以硅膠為吸附劑，吸附塔、吸附劑相關參數和N2、CO2物理性質見表3、表4。表5中N2、CO2在硅膠上對應的Langmuir吸附方程參數由純組分氣體吸附量測量數據擬合得到。

表3　吸附塔和吸附劑相關參數Table 3　Properties of adsorption bed and adsorbent

表4　N2/CO2物理性質Table 4　Parameters for gas-solid system

表5　吸附等溫線參數Table 5　Langmuir isothermal model parameters

VPSA是一個動態過程，是否達到循環穩態是觀察整個流程是否穩定運行的標準。本研究中循環穩態的判斷式如下

其中，εCSS=10?5。

1.4實驗與模擬結果的對比

按表6中的參數將閥門開度和置換、抽真空步驟的流量固定，僅改變進料流量，對比不同進料量下模擬和實驗所得的CO2純度和收率，以驗證模型的準確性。從表7可以看出模擬得到的產品氣純度和收率與實驗結果基本吻合。在實際使用操作中，由于采樣時間的隨機性、吸附劑裝填不均勻、氣體流量控制等因素會出現一定的誤差，由相對誤差最大為2.270%可以判定模擬中的相關參數基本準確，可以為后續的分析提供準確的參考。

表6　閥門開度和固定流量Table 6　Value of CVand fixed rate of flow

表7　不同進料量下實驗與模擬結果Table 7　Experimental and simulation results under different feed flowrates

2　CO2濃度、收率與能耗分析

在CO2捕集過程中，收率、純度以及捕集單位質量CO2所用能耗為主要的考慮因素。在實際生產中，由于原料氣流量、吸附時間、順放壓力等對CO2產品質量影響較大且易于調整，本研究根據模擬結果對三者的影響進行了進一步分析，并對壓縮機瞬時能耗與吸附塔壓力和進料量大小的關系進行了考察。

2.1原料氣流量的影響

模擬和實驗結果均表明，隨著吸附階段原料氣進料量的加大，產品氣中CO2濃度會有明顯的提升，但會伴隨收率的下降以及能耗的增加。表8列出的是模擬中不同進料量下產品氣的收率、純度與能耗。

表8　進料量與濃度、收率和能耗的關系Table 8　Relevance between feed flowrate and purity, recovery and energy consumption

圖3（a）所示為穩態后吸附塔A在185～385 s即吸附步驟塔頂流出氣體中CO2含量。可以看出，進料量增大，吸附步驟塔頂流出CO2明顯增加。在吸附步驟結束時，進料量0.13 m3·h?1情況下塔頂流出CO2含量接近2.5%，是進料量0.09 m3·h?1情況下的5倍。這一濃度差到置換步驟更為顯著。圖3（b）所示為400～570 s置換步驟塔頂出口氣組成。5個不同流量下塔頂出口氣中CO2含量明顯不同，原料氣流量越大，在置換步驟塔頂輕組分產品氣中的CO2含量越高，因此，進料量越大，設備單位時間處理的原料氣的量隨之增加，整個工藝流程中塔頂流出的重組分越多，收率逐漸下降；但被吸附的CO2量增大，得到的產品氣中重組分純度會有所提升。從表8可以看出，進料量從0.09 m3·h?1增大到 0.13 m3·h?1，整個流程捕集CO2純度由72.566%上升到75.461%，提升了3%，但是收率從92.952%下降至90.391%，下降了近2.5%。同時，進料量從0.09 m3·h?1增大到0.13 m3·h?1，制取單位質量的CO2能耗從231.98 kW·h·t?1增大至310.21 kW·h·t?1。這是由于原料氣流量增大，單位時間流經進料壓縮機C1的氣體量增加，壓縮機的能耗自然變大；同時，塔內吸附的重組分的量也隨進料量增大而增大，抽真空步驟對應的能耗也會增加；收率下降則代表制取同樣質量的CO2，進料量越大，所需的原料氣量越多，單位能耗也會隨之增加。綜上，原料氣進料量增大，單位時間處理原料氣的量增加，但會出現重組分產品氣收率降低、純度和能耗增加的狀況。

2.2吸附時間的影響

吸附時間的長短決定塔內吸附前沿的位置，間接影響產品氣的純度、收率以及能耗。將進料量固定在0.11 m3·h?1，保持吸附壓力0.15 MPa，抽真空至0.045 MPa，考察吸附時間對產品氣的影響。隨著吸附步驟時間的增加，CO2的純度有所提升，而回收率出現下降。

將塔長歸一化，考察在吸附結束時刻塔內氣體濃度的分布狀況。由圖4可以看出，在吸附步驟結束時刻，吸附時間230 s的情況下吸附前沿已到達徑向0.75的位置，而吸附時間170 s的情況下吸附前沿只到達了徑向0.55的位置。吸附塔內吸附劑的利用率可以通過吸附前沿的位置進行反映。吸附步驟結束時吸附前沿越靠前，吸附劑利用率越高，未吸附飽和的硅膠減少，這勢必會影響順放和置換步驟塔頂CO2的流出濃度，后續步驟中吸附塔對重組分吸附量減少，塔頂輕組分產品氣中CO2含量更高，收率隨之下降。

圖4　吸附步驟結束時CO2在塔內氣相濃度分布Fig.4　Distribution of CO2in gas phase at end of adsorption step

從圖5可以看出，隨著吸附時間從170 s增加到230 s,CO2純度由72.022%提升到78.900%，但是收率從93.527%降到85.563%。并且對于吸附時間為215 s和230 s兩個狀態，收率下降的程度遠大于前3個吸附時間對應的時序。這是由于吸附步驟對應吸附前沿向前推進會導致后續順放和置換步驟吸附前沿也向前移動，當吸附前沿對應區域到達塔頂時，流出的CO2純度明顯升高，導致收率大幅下降。而對于前三者，吸附前沿未到達塔頂，流出的CO2量較小，因此收率差異不大，但是更靠前的吸附前沿代表更多的CO2被吸附，因此獲得的純度就更高。

圖5　不同吸附時間下CO2的收率與純度Fig.5　Purity and recovery of CO2under different adsorption time

同樣流量和壓力下，吸附時間越長，一個周期內壓縮機工作量越大，控制進料的壓縮機的內耗就越高，同時解吸時流出氣體也會增加，真空泵能耗增大。從表9可以看出，吸附時間從170 s延長至230 s，一個循環內處理的原料氣量增加，但制取單位重組分產品氣的能耗也變大，從230.12 kW·h·t?1增大至296.73 kW·h·t?1。因此，吸附時間增長，會出現收率下降，純度和單位能耗增加的狀況。

表9　不同吸附時間下CO2單位能耗Table 9　Energy consumption of CO2under different adsorption time

2.3順放壓力的影響

順放會適當降低吸附塔內壓力，塔內部分被吸附的氣體解吸，此時輕組分多富集于塔頂，與外界的壓差和氣體解吸產生的推動力使大量的N2排出，同時也伴隨一定量的CO2損失。通過順放步驟，可以在不產生能耗的情況下短時間內提升重組分產品氣中CO2的濃度，而且為接下來的抽真空步驟降低能耗。將進料量固定在0.11 m3·h?1，模擬5個不同順放步驟調節閥開度下重組分產品氣收率、純度和能耗的情況。從圖6可以看出，順放壓力從0.1096 MPa提升至0.1243 MPa，CO2的回收率提升了2.5個百分點，從90.039%提升至92.578%，但同時純度下降了2個百分點，從 75.109%下降到73.144%。順放結束時塔內壓力較大，塔內N2含量較高，得到的重組分產品氣中CO2含量下降，但因為順放損失的CO2相應減少，收率增加。順放壓力過低，則效果反之，重組分中CO2含量升高，收率降低。

圖6　不同順放壓力下CO2的收率與純度Fig.6　Purity and recovery of CO2under different concurrent blowdown pressure

順放步驟流出氣體越多，通過真空泵抽出的解吸氣體越少，在抽真空步驟更容易達到所設定的低壓；而且，順放壓力越低，置換步驟壓力就越小，用于置換步驟的壓縮機C2的能耗也相應減少。因此，順放壓力越低，能耗就越低。從表10可以看出，CV2閥門開度從0.5增大至1.5，順放壓力從0.1243 MPa下降至0.1096 MPa，相對應制取單位質量CO2能耗則由280.14 kW·h·t?1下降至255.93 kW·h·t?1。因此，順放壓力增大，CO2收率提高，但是純度下降，能耗增大。

表10　不同順放壓力下CO2單位能耗Table 10　Energy consumption of CO2under different concurrent blowdown pressure

2.4壓縮機能耗

從壓縮機的能耗公式(8)可以看出，對一個固定的壓縮機，影響其能耗的主要因素為進出口壓差和壓縮機流量。

吸附步驟的進料量由壓縮機C1控制，其為吸附塔A提供原料氣的時間為185～385 s。將進料流量0.09 m3·h?1時C1在塔A吸附階段的瞬時功率與流量0.13 m3·h?1時的瞬時功率進行對比。圖7上部分為吸附階段塔A內的壓力變化，下部分為兩種進料下的壓縮機瞬時能耗。壓縮機從A點開始工作，在壓縮機開啟的瞬間，由于電磁閥未完全開啟，閥門與壓縮機之間會出現憋壓，導致二者之間管路死體積內的瞬時壓力增高，同時壓縮機啟動時內部電動機轉速為零，由于沒有反電動勢，相當于高壓電直接作用于電阻很小的繞組上，出現工作電流和瞬時功率的峰值，二者共同作用，造成圖中B點壓縮機瞬時功率的峰值。電動機和電磁閥都完全開啟后，瞬時功率的變化至C點，即恢復正常。對比圖7上下兩部分曲線變化趨勢可以看出，壓縮機正常工作時，其瞬時功率變化趨勢與吸附塔內壓力變化趨勢完全相同，而且在D點時吸附塔內壓力達到峰值，對應的壓縮機能耗也達到峰值。時間到達385 s時，壓縮機停止工作，瞬時能耗降低為0。

圖7　吸附階段壓縮機C1瞬時能耗Fig.7　Instantaneous power of compressor C1 at step of adsorption

除隨壓力變化外，圖7下部對比兩種進料量下的瞬時能耗，進料量為0.13 m3·h?1的工況下其任意時刻的能耗均高于進料量為0.09 m3·h?1的工況。即對同一壓縮機，吸附壓力一定下，進料量大者整個過程中瞬時能耗時時高于進料小的狀況，積分后結果必然進料量大者整個流程總能耗也高。

兩塔VPSA變壓吸附分離CO2的過程受時序限制，不能保持壓縮機一直開啟的狀態。因此，在實際生產中，除盡量選擇合適的壓縮機類型和合理地安排周期內壓縮機的開啟外，還應在一定處理量的前提下考慮壓縮機流量和塔內吸附壓強，吸附壓強越高，進料量越大，能耗越高。

3　結　論

對兩塔VPSA工藝進行煙道氣中CO2捕集的模擬與實驗，驗證了建立的數學模型的準確性，與傳統的二階段PSA或多塔VPSA操作形成對比。對整個工藝流程中影響較大且易于調節的進料流量、吸附時間、順放壓力以及泵的瞬時功率進行進一步分析，得出以下結論。

（1）驗證了煙道氣中低濃度CO2在工業硅膠上進行分離捕集的可行性，并建立了對應的變壓吸附分離時序流程，能夠通過兩塔五步簡單操作實現CO2的回收和提純，與傳統的二階段操作或多塔變壓吸附流程形成對比。

（2）通過實驗得到了改變進料流量下一系列CO2收率和純度的數據，并利用gPROMS軟件建立了變壓吸附數學模型，對工藝流程進行計算機模擬，將實驗與模擬的數據結果進行對比，驗證了模型的準確性，為進一步的工藝流程分析提供可靠的依據。

（3）在模型基礎上對工藝流程進行了進一步考察。原料氣進料量增大、吸附時間增長、順放壓力降低，會提升產品氣中CO2純度，但同時也伴隨著收率下降、前兩者能耗升高、后者能耗降低的特點。因此，在通過VPSA捕集CO2時，需要根據產品要求綜合考慮上述因素。

（4）壓縮機是VPSA工藝流程中能量的主要消耗部分之一。開泵時會出現瞬時能量峰值的情況。壓縮機的瞬時能耗取決于吸附塔內的壓強和泵的流量，在原料氣壓力一定的情況下，壓強越高、流量越大，泵的瞬時能耗越大。

符號說明

b——平衡常數，Pa?1

CV——閥門開度

Cpg——氣相比定壓熱容，kJ·kmol?1·K?1

Cps——固相比定壓熱容，kJ·kmol?1·K?1

Dax——有效軸向擴散系數，m2·s?1

Dc——有效擴散系數，m2·s?1

Dk——努森擴散系數，m2·s?1

Dm——分子擴散系數，m2·s?1

Dv——分子擴散體積，cm3·mol?1

F——摩爾流量，mol·s?1

Hb——吸附塔高，m

?H——吸附熱，kJ·mol?1

h——熱擴散系數，J·m?2·K?1·s?1

kg——軸向有效氣相熱導率，W·m?1·K?1

kLDF——線性推動力系數

M——摩爾質量，g·mol?1

n——物質的量，mol

P——吸附塔內壓力，Pa

Pfeed——進料壓力，Pa

Pi——組分i的分壓，Pa

Q——流量，m3·h?1

Qfeed——原料氣流量，m3·h?1

QRP——置換氣流量，m3·h?1

QVU——真空泵氣流量，m3·h?1

q——吸附量，mol·kg?1

q*——飽和吸附量，mol·kg?1

qm——最大吸附量，mol·kg?1

R——氣體常數，J·mol?1·K?1

Rb——吸附塔半徑，m

Rp——吸附劑顆粒半徑，m

T——吸附塔內溫度，K

Tfeed——進料溫度，K

Tw——吸附塔塔壁溫度，K

t——時間，s

v——速度，m·s?1

W——能耗，J

y——氣相摩爾分數

z——吸附塔軸向位置，m

γ——壓縮機多變常數

εb——吸附塔空隙率

εCSS——絕對誤差

εp——吸附劑顆粒空隙率

μ——動力學黏度

ρ——密度，kg·m?3

ρb——吸附塔密度，kg·m?3

ρp——吸附劑顆粒密度，kg·m?3

τ——曲折因子

下角標

g——氣體

i——組分i

in——進口

out——出口

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Simulation, experimentation and analyzation of vacuum pressure swing adsorption process for CO2capture from dry flue gas

YAN Haiyu, FU Qiang, ZHOU Yan, LI Dongdong, ZHANG Donghui
(State Key Laboratory of Chemical Engineering, School of Chemical Engineering and Technology, Tianjin University, Tianjin 300072, China)

Abstract:This paper firstly conducted the experiments of CO2capture from flue gas by vacuum pressure swing adsorption (VPSA) based on the two-bed experimental set-up using industrial silica as adsorbent. The mathematical model of VPSA process was built in gPROMS and its validity was well verified by comparing the results of simulation with experiment. The concentration of CO2can be enriched to 74% from 15% with recovery of 91.52% by the two-bed VPSA process. Based on the model, the relationship of product concentration, recovery, energy consumption of CO2with feed flowrate, adsorption time and blowdown pressure was investigated. The influence of bed pressure and feed flowrate on compressor energy consumption was also studied. Results showed that the concentration of CO2can be enriched significantly by increasing feed flowrate, extending adsorption time and decreasing counter-blowdown pressure, but all of them were companied with reduction in recovery and the former two led to a higher energy consumption. The higher in adsorption pressure and larger in feed flowrate, the more energy will the compressor consumed.

Key words:VPSA; flue gas; CO2capture; dynamic modeling; experimental validation; process analyzation

中圖分類號：TQ 028.1

文獻標志碼：A

文章編號：0438—1157（2016）06—2371—09

DOI：10.11949/j.issn.0438-1157.20151503

Corresponding author:Prof. ZHANG Donghui, donghuizhang@ tju. edu. cn