鉻鐵渣重金屬浸出特性及環境風險研究

劉柏楊，馬力強，楊玉飛，岳波，黃啟飛

1.中國礦業大學(北京)化學與環境工程學院，北京　1000832.中國環境科學研究院，北京　100012

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鉻鐵渣重金屬浸出特性及環境風險研究

劉柏楊1,2，馬力強1，楊玉飛2*，岳波2，黃啟飛2

1.中國礦業大學(北京)化學與環境工程學院，北京1000832.中國環境科學研究院，北京100012

摘要含有重金屬的鉻鐵渣的露天堆存、填埋處置和資源化利用過程均可能存在環境風險。以重慶市某鉻鐵合金冶煉廠鉻鐵渣樣品為例，采用國家標準浸出方法進行浸出試驗研究。結果表明：水淬渣、干渣和陳渣中V、Cr、Mn、Ni、Zn、As、Se和Ba等重金屬的浸出濃度均低于GB 5085.3—2007《危險廢物鑒別標準 浸出毒性鑒別》的濃度限值，其中Cr的浸出濃度分別為0.033 8、0.012 2和0.027 8 mg?L。鉻鐵渣屬于一般工業固體廢物，因此，可按照一般工業固體廢物進行填埋處置，其資源化產品的環境風險也應引起重視。

關鍵詞鉻鐵渣；重金屬；浸出毒性；環境風險

鉻鐵是不銹鋼中必不可少的成分，具有顯著改變鋼的抗腐蝕、抗氧化能力的作用，并有助于提高鋼的耐磨性和保持高溫強度。我國是鉻鐵合金生產大國，2014年鉻鐵合金產量達到388.6萬t[1]。在鉻鐵合金的生產過程中會產生大量廢渣。一般來說，每生產1 t鉻鐵合金會產生1.1～1.2 t廢渣，我國每年大約產生400萬t的鉻鐵渣。目前，我國鉻鐵渣的利用率僅為30%[2]，鉻鐵渣的露天堆存，不僅占用大面積土地，還可能存在一定的環境風險。

由于鉻鐵渣和鉻鹽渣都是鉻礦加工過程產生的廢渣，通常誤將二者混為一談，但從形成機理上看，二者有著明顯的區別。鉻鹽渣是生產金屬鉻(有別于鉻鐵合金)和鉻鹽過程中產生的有毒廢渣。我國鉻鹽生產多采用純堿焙燒硫酸法，其原理為鉻鐵礦與純堿混合煅燒，使鉻鐵礦中的Cr(Ⅲ)被空氣中的氧氣氧化成Cr(Ⅵ)，經過浸取器浸出鉻酸鈉溶液，再加入硫酸，使鉻酸鈉轉化為重鉻酸鈉[3-4]。因此，產生的廢渣中存在一定量的Cr(Ⅵ)，其對人體和環境的危害很大。鉻鐵合金的冶煉通常采用電爐(礦熱爐)法[5]，其基本原理是在高溫條件下，用碳還原鉻礦中鉻和鐵的氧化物，將鉻礦中的鉻元素和鐵元素還原形成鉻鐵合金，由于反應是在還原條件下進行的，故產生的鉻鐵渣中不存在Cr(Ⅵ)，而且該冶煉工藝還是鉻鹽渣常用解毒技術之一[6]。目前，國內外研究者對鉻鹽渣及其資源化產品的危險特性、浸出特點和潛在危害進行了深入研究[7-14]，而對鉻鐵渣的重金屬浸出特性鮮有研究。雖然鉻鐵渣的危害遠不如鉻鹽渣，但研究鉻鐵渣的重金屬浸出特性，了解其潛在危害也是十分必要的。

鉻鐵合金冶煉過程產生的冶煉廢渣主要分為水淬渣和干渣，水淬渣的產生量約為干渣的6倍。水淬渣來自于爐內浮于鐵水上面的爐熔渣，經渣、鐵水分離后，進入水淬系統，水淬后形成的細小顆粒渣。鐵水和爐熔渣出爐后有部分粘附在溜槽、中間包和過渡包等位置，人工清理后得到固體物質，該固體物質中嵌有鉻鐵合金，破碎后經跳汰分選形成的殘渣，即為干渣。水淬渣與干渣的形成方式有所差異，其性質也有所不同。

以重慶市某鉻鐵合金冶煉廠鉻鐵渣樣品為研究對象，分別選取剛出爐的水淬渣、干渣和渣場堆存1 a的陳渣(由水淬渣和干渣組成)，分析測定了其礦物相組成和重金屬濃度，采用標準浸出方法對鉻鐵渣的浸出毒性進行鑒別，并分析了鉻鐵渣在堆放、填埋處置和資源化利用過程中的環境風險，以期為鉻鐵渣的安全處理與處置提供理論依據。

1材料與方法

1.1樣品采集與處理

試驗樣品采集于重慶市黔江區某鉻鐵合金冶煉廠，針對鉻鐵合金生產工藝產生的鉻鐵冶煉渣和渣場堆存的鉻鐵冶煉渣進行了現場取樣。分別采集了鉻鐵合金生產工藝剛出爐的水淬渣和干渣。鉻鐵合金的生產工藝中共有2個環節排出鉻鐵冶煉渣：從冷卻水池排出的水淬渣；干渣經跳汰回收后排出的尾渣。在上述2個環節設采樣點，分別采集3爐爐渣，每爐采樣量約10 kg。渣場大致呈長方體，按照網格布點法設定21個采樣點，每個點采集約4 kg陳渣，具體采樣方法參照HJT 298—2007《危險廢棄物鑒別技術規范》。將采集的樣品混勻后用四分法縮分至1 kg，縮分后的樣品放在烘箱內干燥，烘干后的樣品經破碎球磨篩分后，裝入自封袋中貼上標簽待用。其中，用于重金屬濃度測定的樣品球磨過0.074 mm孔徑篩；用于浸出毒性試驗的樣品破碎后過9.5 mm孔徑篩。

1.2試驗方法

1.2.1礦物相測定

為了解鉻鐵渣中的主要礦物組成，采用X射線衍射技術(XRD)對鉻鐵渣陳渣的礦物相進行分析：檢測依據JYT 009—1996《轉靶多晶體X射線衍射方法通則》；儀器設備為Dmax-RB型轉靶X射線衍射儀，采用銅靶材，Ni濾波，掃描范圍為10°～80°，掃描速度為8(°)min，電壓為40 kV，電流為250 mA。

1.2.2重金屬濃度測定

參考國內外對于礦物渣樣的消解研究[15-17]，采用王水-氫氟酸體系進行消解：1)稱取渣樣0.20 g置于100 mL聚四氟乙烯燒杯中，加入20 mL王水和20 mL濃氫氟酸(HF)，將燒杯置于電熱板上加熱，蒸發至近干，用去離子水沖洗燒杯壁，再次加熱蒸發至近干；2)冷卻至室溫后，加入1 mL濃硝酸和20 mL去離子水，在預熱至90～100 ℃的電熱板上持續加熱，直至樣品全部溶解；3)將燒杯移離電熱板冷卻至室溫，轉移至100 mL容量瓶定容，上機待測。

1.2.3浸出毒性試驗

1.3分析方法

消解液和浸出液中的重金屬離子濃度采用電感耦合等離子質譜法(ICP-MS)測定，儀器型號為安捷倫7500CS，樣品保存及測定參照EPA 200.8標準[18]。

1.4分析質量控制

儀器分析的質量控制見表1。

表1　質量控制

1.5數據處理方法

采用重金屬浸出率研究鉻鐵渣中不同重金屬浸出的難易程度，即單位質量鉻鐵渣所浸出重金屬的濃度與其所含該重金屬的濃度之比，計算公式如下：

式中：η為鉻鐵渣的浸出率，%；C為單位質量鉻鐵渣浸出液中重金屬的濃度，mg(L·kg)；V為浸出液的體積，L；W為單位質量鉻鐵渣所含重金屬濃度，mgkg。

2結果與分析

2.1礦物相組成

鉻鐵渣屬于CaO-Al2O3-SiO2系熔渣，其組成隨礦石來源和冶煉工藝的不同而變化，化學成分以Al2O3和MgO為主[19]。圖1為鉻鐵渣的X射線衍射圖譜。

圖1　鉻鐵渣的X射線衍射圖譜Fig.1　XRD pattern of ferrochromium slag

由圖1可知，鉻鐵渣所含的主要礦物相為尖晶橄欖石〔(Mg，Fe)2SiO4〕和鐵橄欖石(Fe2SiO4)，同時含有少量的斜頑輝石(MgSiO3)。鐵橄欖石是正交晶系，其晶胞參數a，b，c分別為0.482、1.480和0.609 nm。在pH為2時，鐵橄欖石能溶解釋放鐵和二氧化硅，從而使封存其中的重金屬浸出受到pH的影響[20]。

2.2重金屬濃度

鉻鐵渣中的主要重金屬濃度如表2所示。由表2可知，鉻鐵渣中主要含有V、Cr、Mn、Zn、Ba等重金屬，約占鉻鐵渣總量的2.3%～3.5%，其中Cr、Mn和Zn的濃度最高值分別為29 475.5、4 333.1和1 393.0 mgkg，相對較高，須進行浸出毒性分析，鑒定其毒性大小。不同渣種的重金屬濃度有一定差異：干渣重金屬Cr的濃度明顯低于水淬渣，這是由于干渣經過跳汰回收鉻鐵合金；陳渣的主要成分是水淬渣，因而二者重金屬濃度相差不大，但陳渣中Mn、Zn等的濃度高于水淬渣，可能是冶煉原礦石的來源發生變化所致。

表2　鉻鐵渣中主要重金屬濃度

Table 2　The main heavy metal content in

ferrochromium slag　 mgkg

表2　鉻鐵渣中主要重金屬濃度

重金屬水淬渣干渣陳渣V389.0±65.0336.7±43.0386.6±88.0Cr28514.4±577.019901.5±452.029475.5±904.0Mn1442.4±87.01500.4±64.04333.1±147.0Ni63.7±0.263.8±0.370.2±1.2Zn659.9±10.01121.2±56.01393.0±63.0As48.4±5.145.0±2.934.5±1.9Se32.0±0.331.9±0.232.2±0.2Ba612.1±50.0484.4±41.0889.2±116.0

2.3浸出毒性

鉻鐵渣的浸出毒性試驗結果如表3所示。從表3可以看出，3種鉻鐵渣的重金屬整體浸出濃度較低，其中Cr、Mn、Ba的浸出濃度相對其他元素較高，因為這3種元素的總濃度較高；水淬渣與陳渣中各重金屬浸出濃度差異較小，且均大于干渣，說明水淬工藝過程有利于重金屬的浸出。此外，水淬渣的Cr浸出濃度為0.033 8 mgL，該結果與劉帥霞[21]采用兩段式還原工藝得到的解毒鉻鹽渣的浸出濃度(0.03 mgL)相當，而王斌遠等[19]對鉻鹽渣的浸出毒性研究結果為434.80 mgL，二者相差數萬倍。說明鉻鐵渣與解毒鉻鹽渣中Cr的浸出特性相似，驗證了鉻鐵渣的危害遠不如鉻鹽渣的結論。從表3也可以看出，鉻鐵渣浸出液中主要重金屬的濃度均遠低于國家相關標準，這與陳子宏等[22]對不銹鋼電爐渣浸出行為的研究結果相一致。張翔宇等[23]對不銹鋼渣采用乙酸-乙酸鈉緩沖溶液作浸取劑，得到的浸出液中各重金屬的浸出濃度也遠低于標準限值。因此，不管從產生原理還是浸出特性上看，鉻鐵渣都應屬于鋼渣類，其重金屬浸出污染風險遠小于鉻鹽渣。

表3　鉻鐵渣的重金屬浸出濃度

Table 3　The leaching results of ferrochromium slag　mgL

表3　鉻鐵渣的重金屬浸出濃度

重金屬水淬渣干渣陳渣標準濃度限值V0.00140.00190.0026—Cr0.03380.01220.02785Mn0.03200.02300.0310—Ni0.00110.00090.00255Zn0.00780.00310.0072100As0.00560.00040.00375Se0.00160.00100.00541Ba0.05510.00770.0524100

注：Cr的標準濃度限值采用GB 5085.3—2007中Cr(Ⅵ)的值。

表4為鉻鐵渣中的重金屬浸出率。從表4可以看出，重金屬的整體浸出率很低，其中Cr的浸出率僅為0.001%；As的浸出率最高，為0.116%。說明在鉻鐵高溫冶煉過程中重金屬被較穩定地固化在廢渣礦相中，從而證明鉻鐵冶煉工藝可用于鉻渣的解毒。干渣由于不經過水淬工藝，因而大多數重金屬浸出率比水淬渣和陳渣低；水淬渣與陳渣各重金屬浸出率有較明顯差異，浸出特點有所不同，這是由于陳渣與水淬渣礦石原料的變化導致重金屬濃度有所差異，但二者礦物相組成基本一致，具有相似的浸出濃度，從而導致浸出率有所差異。

表4　鉻鐵渣的重金屬浸出率

馬馳等[24]在對電爐精煉渣分別以氯化鈉和醋酸為浸出劑的長期浸出試驗中發現，電爐精煉渣中C—S—H等結構易被這2種浸出劑破壞，導致部分鑲嵌在其內部的重金屬元素浸出。此外，Pillya等[25-26]研究發現，在有CaO存在的室溫條件下，Cr(Ⅲ)有被氧化生成Cr(Ⅵ)的可能。錢忠俊等[27]也認為，在氧化性氣氛下，由于堿性氧化物的滲入，鉻尖晶石中的Cr(Ⅲ)可能被氧化成Cr(Ⅵ)。鑒于鉻鐵渣中含有一定量的Cr等重金屬，而在極端條件下Cr存在被釋放以及被氧化成Cr(Ⅵ)的可能，因此，筆者認為鉻鐵渣依然對環境存在潛在的危害。

2.4環境風險

由表2可知，鉻鐵渣中重金屬Cr濃度較高，在極端情況下存在釋放的可能，若長期堆存或就地填埋可能會對周圍地表水和地下水產生污染，影響周邊居民身體健康，故鉻鐵冶煉廠應盡快對堆存的鉻鐵渣進行處理處置。由于鉻鐵渣浸出液中主要重金屬元素的濃度遠低于GB 5085.3—2007《危險廢物鑒別標準 浸出毒性鑒別》的濃度限值，同時也低于GB 8978—1996《污水綜合排放標準》中的一級標準限值，即鉻鐵渣不屬于危險廢物，為Ⅰ類一般工業固體廢物；同時，其浸出液中總Cr濃度也低于HJT 301—2007《鉻渣污染治理環境保護技術規范》中對鉻渣進入一般工業固體廢物填埋場的污染控制指標限值：因此鉻鐵渣進入一般工業固體廢物處置場是其最佳的處理方式，鉻鐵渣的填埋可按照GB 18599—2001《一般工業固體廢物貯存、處置場污染控制標準》中的Ⅰ類一般工業固體廢物處置場進行填埋處理，填埋要求除達到一般工業固體廢物處置場標準外，還應避開地下水主要補給區和飲用水源，同時處置場封場后表面應加混凝土硬化以減少雨水入滲，此外還應設置地下水質監控井，對地下水進行長期監測，使鉻鐵渣的污染風險降至最低。

鉻鐵渣中含有硅酸二鈣(C2S)、硅酸三鈣(C3S)等活性成分，具有良好的水硬凝膠性，可作路基材料和混凝土骨料，用于生產水泥、制磚、砌塊、耐火材料、微晶玻璃等[28]。但由于鉻鐵渣中含有一定量的重金屬，在資源化過程中應避免改變其性質，防止其因性質改變而導致重金屬的浸出率加大，增加環境風險。因此，鉻鐵渣在資源化利用過程中必須使重金屬固結，并且固化體具有一定強度，不會給環境帶來二次污染。目前，國內在電爐渣類的資源化利用領域的相關技術規范仍為空白，鉻鐵渣在利用過程的污染控制標準可暫且按HJT 301—2007《鉻渣污染治理環境保護技術規范》執行。但上述規范主要對鉻的浸出濃度做了相關規定，而鉻鐵渣中除Cr外還含有其他重金屬，并不能完全套用該規范，國家相關部門應加緊制定電爐渣類的資源化利用的污染控制標準。

3結論

(1)鉻鐵渣的主要礦物相為尖晶橄欖石〔(Mg，Fe)2SiO4〕和鐵橄欖石(Fe2SiO4)，所含主要重金屬為V、Cr、Mn、Zn和Ba等，占鉻鐵渣總量的2.3%～3.5%。

(2)浸出毒性測試結果表明，鉻鐵渣浸出液中主要重金屬的濃度均遠低于標準限值，不管從產生原理還是浸出特性上看，鉻鐵渣都應屬于鋼渣類，其重金屬浸出污染風險遠小于鉻鹽渣。鉻鐵渣各重金屬元素的浸出率均較低，As浸出率最高(0.116%)，Cr浸出率最低(0.001%)，重金屬被較穩定地固化在廢渣礦物相中。

(3)鉻鐵渣長期堆存或就地填埋可能會對周圍地表水和地下水產生污染；進入一般工業固體廢物處置場進行填埋是最佳處理方式；在資源化利用過程中必須使鉻鐵渣中重金屬固結，并且固化體具有一定強度，不會給環境帶來二次污染。

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Leaching Characteristics and Utilization Risk of Heavy Metal in Ferrochromium Slag

LIU Baiyang1,2, MA Liqiang1, YANG Yufei2, YUE Bo2, HUANG Qifei2

1.School of Chemical and Environmental Engineering, China University of Mining & Technology (Beijing), Beijing 100083, China2.Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China

AbstractOpen storage, landfill disposal and resource utilization of ferrochromium slag may have environmental risks because of containing heavy metals. The ferrochromium slag sample from a ferrochrome smelter in Chongqing city was taken as an example and the leaching experiment performed adopting national standard leaching methods. The results showed that the leaching concentrations of heavy metals such as V, Cr, Mn, Ni, Zn, As, Se of the water quenched slag, dry slag and old slag were much lower than the hazardous waste identification standards, among which the leaching concentration of Cr was 0.033 8, 0.012 2 and 0.027 8 mg?L, respectively for the three slags. Therefore, ferrochromium slag should belong to general industrial solid wastes, which means that ferrochromium slag can be disposed of in a landfill as general industrial solid waste and the environmental risk of the recycled products from it should be paid more attention to.

Key wordsferrochromium slag; heavy metal; leaching toxicity; environmental risk

收稿日期：2016-02-26

作者簡介：劉柏楊(1991—)，男，碩士，主要從事固體廢物污染控制與資源化技術研究，375249451@qq.com *責任作者：楊玉飛(1978—)，男，副研究員，博士，主要從事固體廢物污染控制與資源化技術研究，cqyyf@163.com

中圖分類號:X705

文章編號:1674-991X(2016)04-0407-06

doi:10.3969?j.issn.1674-991X.2016.04.060

劉柏楊，馬力強，楊玉飛,等.鉻鐵渣重金屬浸出特性及環境風險研究[J].環境工程技術學報,2016,6(4):407-412.

LIU B Y, MA L Q, YANG Y F, et al.Leaching characteristics and utilization risk of heavy metal in ferrochromium slag[J].Journal of Environmental Engineering Technology,2016,6(4):407-412.