Ta緩沖層厚度對FeMn/NiFe體系交換偏置的影響*

楊素分，陳　冷

(北京科技大學 材料科學與工程學院，北京 100083)

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Ta緩沖層厚度對FeMn/NiFe體系交換偏置的影響*

楊素分，陳冷

(北京科技大學 材料科學與工程學院，北京 100083)

摘要：用X射線衍射儀、原子力顯微鏡和磁強計研究了Ta緩沖層厚度變化時，Ta/FeMn/NiFe/Ta多層膜微觀結構和磁性能的變化，分析了其微觀結構和磁性能之間的關系。實驗結果表明，隨Ta緩沖層厚度增加，FeMn層織構、晶粒尺寸、位錯密度、應變和界面粗糙度都發生明顯變化，并且這些變化影響了多層膜的偏置場(Hex)和矯頑力(Hc)的大小。結合實驗現象和交換偏置(EB)的物理本質，討論了微觀結構對交換偏置的影響機理。

關鍵詞：交換偏置；多層膜；織構；界面粗糙度；晶粒尺寸

0引言

自1956年在Co/CoO顆粒膜結構中發現交換偏置(exchange biasing，EB) 現象以來[1]，EB已經在計算機讀出磁頭、磁隨機存儲器和自旋閥傳感器等方面得到廣泛應用。EB是指由反鐵磁層(AF)和鐵磁層(FM)組成的體系在外磁場中從高于反鐵磁層(AFM)的奈爾溫度冷卻到低溫后，鐵磁層(FM)的磁滯回線沿磁場方向偏離原點的現象，該偏移量稱為偏置場Hex。

FeMn/NiFe是一種典型的可以產生交換偏置的體系，相關研究已有很多。主要集中在織構[2-3]、界面粗糙度[4-9]、晶粒尺寸[10-11]、和缺陷[12-14]等微觀結構變化對其磁性能如偏置場(Hex)和矯頑力(Hc)的影響上。Takano等[15]指出在FeMn/NiFe雙層膜中FeMn層晶粒越小，偏置場Hex越大，而Hsu等[11]卻觀察到相反的現象。另外，有關織構和粗糙度對Hex影響研究得出的結論也有不同[4-5, 7, 9]。Li等[16]提出FeMn{111}織構促進EB效應。然而Hsu等[11]指出一般實驗條件下所得到的實驗結果并不十分可信，因為FeMn{111}織構增強的同時，晶粒尺寸、粗糙度等其它微觀結構也發生了變化，所以不能確定EB效應增強就是由FeMn織構變化所導致的結果。

之所以會產生這種現象是因為之前人們力求得到或是假設存在只是某一種微觀結構參數如晶粒尺寸改變，而其它結構參數保持不變的理想情況，來研究Hex和Hc的變化情況。但實際上，這種只有某一變量變化的情況是不存在的，因為多層膜的各種微結構之間是相互影響的，FeMn/NiFe雙層膜磁性能的變化是多種因素綜合作用的結果。本文研究了Ta/FeMn/NiFe/Ta多層膜中Ta緩沖層厚度變化時，FeMn織構、晶粒尺寸、位錯密度、應變和界面粗糙度各自的變化情況，并分析了其相互之間的關系。然后，從交換偏置物理本質出發，研究分析了FeMn/NiFe體系微觀結構變化對其磁性能的影響，為其實際應用提供理論依據。

1實驗

用直流磁控濺射的方法在玻璃基底上沉積了Ta(t)/NiFe(10 nm)/FeMn(20 nm)/Ta(8 nm) (t=0，2，5，8和10 nm)多層膜，玻璃基片的均方根粗糙度(root mean square roughness, RMS)約為0.224 nm，Ar氣壓為0.56 Pa，本底真空度為5×10-5Pa，沉積溫度為室溫。為了誘發膜層產生單向各向異性，沉積過程中在平行于膜面方向施加一個300 (103(4π)-1)A/m大小的磁場。各膜層的沉積速率分別為Ta 0.08 nm/s，NiFe 0.055 nm/s，FeMn 0.035 nm/s。

用X射線衍射方法(XRD)得到FeMn/NiFe多層膜的衍射譜。用原子力顯微鏡(AFM)表征多層膜的粗糙度。用振動樣品磁強計(VSM)測量的磁滯回線(M-H)得到偏置場Hex和矯頑力Hc的值。實驗中，所加外磁場延薄膜沉積時磁場方向，大小為-400 (103(4π)-1)～400 (103(4π)-1) A/m。

2結果與討論

2.1微觀結構表征和分析

圖1(a)為不同Ta緩沖層厚度的Ta(t)/NiFe(10 nm)/FeMn(20 nm)/Ta(8 nm)多層膜和玻璃基片的XRD譜。圖中未標注的峰為玻璃基底的衍射峰。可以看出，fcc的γ-FeMn{111}和NiFe{111}衍射峰強度隨Ta厚度增加先增強后減弱。當t=5和8 nm時，NiFe{111}衍射強度減弱，而FeMn{111}衍射強度增強。為進一步研究Ta緩沖層對FeMn層和NiFe層衍射強度的影響，分別研究了Ta/NiFe雙層膜和Ta/NiFe/FeMn 3層膜的XRD譜，如圖1(b)和(c)所示。圖1(b)NiFe{111}衍射峰強度不隨Ta緩沖層厚度增加而變化。圖1(c)隨Ta緩沖層厚度增加，FeMn{111}衍射峰先增強后減弱，觀察不到NiFe{111}衍射峰，說明FeMn{111}和NiFe{111}織構不存在繼承關系。另外，在圖1(b)和(c)觀察到明顯的Ta{002}、Ta{330}和Ta{513}衍射峰，并且隨Ta緩沖層厚度增加，Ta{002}和Ta{513}衍射峰增強，Ta{330}衍射峰不變。結合圖中FeMn{111}衍射峰強度變化的情況分析可知，Ta{002}和Ta{513}織構分別對FeMn{111}織構起促進和抑制作用，而Ta{330}織構對FeMn的取向無影響。

圖1　XRD衍射譜

結合圖1(a)FeMn{111}衍射峰位置和半高寬FWHM，根據文獻[14,17-18]中公式分別計算得到FeMn層平均晶粒尺寸、應變和位錯密度值，如圖2和3所示。其中，γ-FeMn平均晶粒尺寸[17]

(1)

θ為布拉格角；FeMn層中的應變[18]

(2)

FeMn層位錯密度[14]

(3)

對于薄膜n為常數，這里n取1。

圖2為Ta(t)/NiFe(10nm)/FeMn(20nm)/Ta(8nm)多層膜FeMn層晶粒尺寸和應變隨Ta緩沖層厚度的變化情況。

圖2Ta(t)/NiFe(10nm)/FeMn(20nm)/Ta(8nm)多層膜FeMn層晶粒尺寸和應變隨Ta層厚度的變化

Fig2VariationsofstrainandgrainsizeofTa(t)/NiFe(10nm)/FeMn(20nm)/Ta(8nm)sampleswithTabufferlayerthickness

可以看出，隨Ta層厚度增加，FeMn晶粒先增大后減小，應變先減少后增加。結合圖1(a)分析可知，FeMn晶粒隨其{111}織構增強而增大，而應變則隨之減弱。這是因為當更多的FeMn晶粒為{111}取向時，其對應的晶格常數和同是fcc的NiFe晶格常數相近。已知，γ-FeMn的晶格常數為a0=0.364nm，fcc-NiFe的晶格常數為a0=0.355nm，所以界面處NiFe和FeMn晶格匹配的很好[11]，失配率<3%[19-21]，共格生長可能性更大，使得界面處晶格應變和位錯數目減少。

圖3為Ta(t)/NiFe(10nm)/FeMn(20nm)/Ta(8nm)多層膜FeMn層位錯密度隨Ta緩沖層厚度的變化情況。

圖3Ta(t)/NiFe(10nm)/FeMn(20nm)/Ta(8nm)多層膜FeMn層位錯密度隨Ta層厚度的變化趨勢

Fig3VariationofthedislocationdensityofTa(t)/NiFe(10nm)/FeMn(20nm)/Ta(8nm)sampleswithTabufferlayerthickness

可以看出，隨Ta層厚度增加，FeMn層位錯密度δ先減小后增大。已知組成一個晶粒的各個晶胞間幾乎沒有晶格錯配，缺陷密度小，而取向不同的晶粒界面處存在較多缺陷。隨著FeMn晶粒的增大，晶界總量減少，所以膜層中總的位錯和應變也會相應減少，使γ-FeMn相趨于穩定存在。

2.2界面粗糙度

圖4為Ta緩沖層厚度不同的Ta(t)/NiFe(10nm)/FeMn(20nm)/Ta(8nm)多層膜表面均方根粗糙度值RMS?？梢钥闯觯琑MS基本上隨Ta層厚度增加而減小。有研究指出，對于多層膜來說，一定厚度范圍內表面粗糙度可以反映界面粗糙度的大小[7-8]。另外，已知不同厚度Ta薄膜表面能不同[22-24]，Ni、Fe原子在Ta薄膜表面沉積后遷移能力也不同。遷移能力大的Ni、Fe原子可以遷移到勢能低處聚集形核長大，NiFe和Ta界面應力小，穩定性好；遷移能力小的Ni、Fe原子不能越過Ta層表面勢壘高點，只能就近形核長大，NiFe和Ta界面處存在較大的應力，穩定性差，這樣就造成了Ta緩沖層厚度不同的樣品界面粗糙度的不同。

圖4Ta(t)/NiFe(10nm)/FeMn(20nm)/Ta(8nm)多層膜的RMS

Fig4EvaluationoftheRMSsurfaceroughnessofTa(t)/NiFe(10nm)/FeMn(20nm)/Ta(8nm)samples

該多層膜以島狀模式生長，如圖5(a)所示，當t=0nm時，Ni、Fe原子遷移能力小，小島彌散分布，島之間有空隙，組成小島的晶粒細小。

圖5Ta(t)/NiFe(10nm)/FeMn(20nm)/Ta(8nm)多層膜表面形貌

Fig5AFMmorphologyofTa(t)/NiFe(10nm)/FeMn(20nm)/Ta(8nm)

圖5(b)中，當t=8nm時，Ni、Fe原子遷移能力大，小島粗大致密，且重疊生長，晶粒較大。相關文獻[8]也提到在粗糙度較大的膜層上，沉積原子會聚集長大成尺寸較小的晶粒。

2.3偏置場和矯頑力

圖6(a)所示為Ta緩沖層厚度不同時，Ta(t)/NiFe(10nm)/FeMn(20nm)/Ta(8nm)多層膜的磁滯回線(M-H)。圖6(b)為對應偏置場Hex和矯頑力Hc的值?？梢钥闯?，隨Ta緩沖層厚度增加，Hex先增大后減小，Hc先減小后增大。

圖6Ta(t)/NiFe(10nm)/FeMn(20nm)/Ta(8nm)多層膜磁性能

Fig6NormalizedM-HloopsandvariationsofHexandHcofTa(t)/NiFe(10nm)/FeMn(20nm)/Ta(8nm)sampleswithTabufferlayerthickness

EB源于反鐵磁層的單向各向異性和其自旋磁矩與鐵磁層自旋磁矩在界面處的耦合作用[25]。而各微觀結構參數都是通過改變引起Hex的反鐵磁層的單向各向異性和使鐵磁層Hc變化的單軸各向異性來對EB產生影響的[26]。實際上，EB與界面處真正參與耦合的自旋粒子的數量直接相關。對于未補償的反鐵磁界面，任何的界面缺陷，像界面粗糙度等都能引起交換相互作用的隨機性，增加自旋取向的混亂度，進而造成Hex的減小[15]。

本文中，當Ta緩沖層厚度t<5nm時，隨t增加，FeMn晶粒增大、織構增強、位錯減少、界面粗糙度減小，導致界面處原子排列穩定性和膜層中FeMn自旋取向有序性增加，界面處未補償自旋取向混亂度降低，促進FeMn的單向各向異性，使其對相鄰NiFe層的釘扎作用增強。同時，界面處FeMn和NiFe晶粒的有效接觸面積增大，促進了FeMn和NiFe自旋之間的耦合作用，也使Hex增大。這樣就使Ta層厚度增大為5nm時，Hex最大；當Ta緩沖層厚度>5nm時，隨t增加，FeMn{111}織構減弱、晶粒減小、晶格應變和位錯增多，界面粗糙度先減小后增大，這樣就使FeMn的各向異性減弱，界面處FeMn和NiFe自旋取向的混亂度增加，導致FeMn與NiFe自旋間的耦合作用減弱，Hex減小。直到Ta層厚度為10nm時，Hex最小。對于t=8nm的樣品，雖然其界面粗糙度最小，但是同時AF層中缺陷濃度較高。Yuan[12]指出，當FeMn層中缺陷濃度較高時，部分AF自旋晶格發生畸變，使磁晶各向異性常數KAFM減小。而各向異性能J=KAFMtAF，tAF為FeMn層厚度，因而減弱其單向各向異性，使Hex減小。

矯頑力Hc基本上隨位錯密度和界面粗糙度增加而增大。缺陷和界面粗糙度使鐵磁層和反鐵磁層中疇壁定扎，反磁化過程中疇壁的翻轉和遷移受抑制，使Hc增大。此外，退磁因子Nd隨表面粗糙度增加而增大，退磁場[27]

(4)

M為鐵磁材料的磁化強度，表面粗糙度增加增大了Hd，抑制磁性材料內部磁矩向外磁場方向的轉變，使矯頑力Hc增大。

3結論

研究了Ta緩沖層厚度變化時，FeMn/NiFe體系微觀結構和磁性能的變化情況，并分析討論了二者之間的關系。結果表明，Ta緩沖層厚度在0～10nm范圍內變化時，FeMn層織構、晶粒尺寸、位錯密度、應變和界面粗糙度發生明顯變化，并且這些變化影響多層膜的偏置場(Hex)和矯頑力(Hc)。Ta{330}織構對FeMn的取向擇優沒有影響，FeMn{111}衍射峰強度的變化是Ta{002}和Ta{513}織構相互競爭的結果。適當的粗糙度可以增大Hex，在一定范圍內，粗糙度對Hex的影響較小。為了增大Hex值，應盡量增大FeMn晶粒尺寸，減少位錯和應變。在Ta緩沖層在0～10nm范圍內，Hc值變化不大，是位錯和粗糙度綜合影響的結果。

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文章編號：1001-9731(2016)07-07061-05

基金項目：國家自然科學基金資助項目(51171018)

作者簡介：楊素分(1988-)，女，石家莊人，在讀碩士，師承陳冷教授，從事薄膜材料研究。

中圖分類號：TQ174；TB34

文獻標識碼：A

DOI:10.3969/j.issn.1001-9731.2016.07.012

EffectofTabufferlayerthicknessontheexchangebiasofFeMn/NiFesystem

YANG Sufen, CHEN Leng

(SchoolofMaterialsScienceandEngineering,UniversityofScienceandTechnologyBeijing,Beijing100083,China)

Abstract:Microstructures and magnetic properties of the Ta/NiFe/FeMn/Ta system with Ta buffer layer thickness varying were investigated by X-ray diffraction, atomic force microscope, and vibrating film magnetometer, respectively. Experimental results show that FeMn texture, grain size, dislocation density, strain rate and interface roughness changed a lot with the thickening Ta buffer layer. And the change of microstructures finally acts on the values of bias field (Hex) and coercivity (Hc). Combining with the experimental results and the physical essence of exchange biasing (EB), we analyzed the mechanism of microstructures change on EB.

Key words:exchange bias; multilayer film; texture; interface roughness; grain size

收到初稿日期：2015-07-21 收到修改稿日期：2016-01-11 通訊作者：陳冷，E-mail: lchen@ustb.edu.cn