四川省天然源VOCs排放量的估算和時(shí)空分布

毛紅梅,張凱山,第寶鋒

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四川省天然源VOCs排放量的估算和時(shí)空分布

毛紅梅,張凱山*,第寶鋒

(四川大學(xué)建筑與環(huán)境學(xué)院,四川 成都 610000)

利用遙感影像解譯的土地利用現(xiàn)狀和植被資料,對(duì)四川省天然源VOCs的排放情況和時(shí)空分布進(jìn)行研究,建立了四川省天然源VOCs的排放清單.2012年四川省天然源VOCs的排放量為1413.74kt.其中異戊二烯占29.4%,為415.53kt,單萜烯占30.2%,為427kt,其他VOCs占40.4%,為571.215kt.排放量具有夏季高冬季低的典型特征,夏季占全年排放量的44%,冬季占9%.天然源VOCs的排放主要集中在林地密集和日照時(shí)間長(zhǎng)的達(dá)州、巴中、廣元、綿陽(yáng)、樂(lè)山、眉山、攀枝花等地.研究表明,四川省天然源臭氧潛勢(shì)為6134kt, 二次氣溶膠的生成潛勢(shì)為136kt.這說(shuō)明其對(duì)環(huán)境空氣質(zhì)量的影響不容忽視.

天然源VOCs；排放總量；時(shí)空分布；OFP；FAC

近年來(lái)四川地區(qū)灰霾發(fā)生頻率明顯增加,臭氧濃度也常有超標(biāo)[1-3].揮發(fā)性有機(jī)物(VOCs)與其關(guān)系密切[4-5].VOCs是二次有機(jī)氣溶膠(SOA)的重要前體物[6],同時(shí)在光照條件下,VOCs與氮氧化物反應(yīng)生成臭氧等光化學(xué)污染產(chǎn)物[7].有研究表明在區(qū)域尺度或全球尺度,植物排放的VOCs已遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過(guò)其人為排放量[8].因此,定量評(píng)估VOCs 對(duì)區(qū)域及全球的影響,調(diào)查植物VOCs 的排放量很有必要.

四川省地處長(zhǎng)江上游,屬溫帶和亞熱帶氣候類型,森林資源豐富.全省森林覆蓋率35.3%,森林面積、蓄積均居全國(guó)各省區(qū)第2位[9].即便如此,對(duì)于四川省天然源排放的時(shí)空分布研究目前極度缺乏.關(guān)于天然源排放的研究多為全國(guó)區(qū)域范圍內(nèi)的宏觀研究[10-12].本研究根據(jù)全球30m地表覆蓋衛(wèi)星的中分辨率成像光譜儀MODIS (moderate-resolution imaging spectroradiometer)的遙感數(shù)據(jù),對(duì)四川省天然源VOCs的排放情況和時(shí)空分布進(jìn)行研究,并計(jì)算臭氧和SOA的生成潛勢(shì),為進(jìn)一步評(píng)價(jià)四川省天然源VOCs對(duì)區(qū)域及全球空氣質(zhì)量影響提供數(shù)據(jù)資料.

1 研究方法

1.1 天然源VOCs排放量的估算

1.1.1 模擬區(qū)域 本次模擬范圍為97°E~ 110°E,27°N~34°N.利用ArcMap建立中尺度分辨率12km′12km網(wǎng)格.模擬范圍內(nèi)總共有3174個(gè)網(wǎng)格.

1.1.2 排放量估算方法 天然源VOCs排放通量模型近些年有長(zhǎng)足的發(fā)展.常見(jiàn)的有2006年Guenther推出的自然排放氣體和氣溶膠模型(MEGAN, model of emissions of gases and aerosol from nature)[13],以及美國(guó)環(huán)境保護(hù)署(EPA)和國(guó)家大氣研究中心(NCAR)聯(lián)合開(kāi)發(fā)的全球生物源排放和交互系統(tǒng)(GloBEIS, Global Biosphere Emission and Interactions system)[14]等.由于異戊二烯、單萜烯和其他VOCs的排放量受氣溫和輻射等外界條件的影響不同,本文根據(jù)Guenther等提出的方法[15-16]進(jìn)行估算.方法如下:

ISOP=××p××(1)

TMT,OVOC=×××(2)

式中:ISOP為異戊二烯排放通量,μgC/(m2×h);TMT,OVOC分別為單萜烯和其他VOCs排放通量,μgC/(m2×h);為標(biāo)準(zhǔn)狀態(tài)下(溫度為303K,光合有效輻射(PAR)為1000μmol/(m2×s))排放因子,μgC/(g×h);為葉生物量密度,g/m2;p、t分別為光合有效輻射影響因子(PAR)和溫度影響因子;為逸出效率,取值為1.

另外,溫度和光合有效輻射影響因子的計(jì)算如下:

(1)對(duì)于異戊二烯:

t=exp[T1(-S)S]/{1+exp[T2(-M)S]}

(3)

式中:為當(dāng)前葉表面溫度,K,本研究用氣溫代替葉溫;S為標(biāo)準(zhǔn)條件下的葉溫(303K);T1T2、T為經(jīng)驗(yàn)常數(shù),分別取95000,230000J/ mol,314K;為氣體平衡常數(shù)(8.314J/K).

p=(L) (1 +22)0.5(4)

式中:為光合有效量子密度,來(lái)自PAR模擬結(jié)果,μmol/(m2·s);、L為經(jīng)驗(yàn)常數(shù),取值分別為0.0027和1.066.

(2)對(duì)于單萜烯和其他VOCs:

t=exp[(-S)] (5)

式中:為經(jīng)驗(yàn)參數(shù)(0.09K-1);S為標(biāo)準(zhǔn)條件下的葉溫(303K).

1.1.3 數(shù)據(jù)來(lái)源及數(shù)據(jù)處理 1)氣象數(shù)據(jù):本研究溫度數(shù)據(jù)來(lái)源于中國(guó)氣象科學(xué)數(shù)據(jù)共享服務(wù)網(wǎng)中的《中國(guó)地面國(guó)際交換站氣候資料日值數(shù)據(jù)集》.利用每天的最高、最低和平均氣溫,通過(guò)文獻(xiàn)[17-18]提出的WAVE氣溫模型,模擬出每天各時(shí)的氣溫值.利用式(3)、式(5)分別計(jì)算異戊二烯和單萜烯與其他VOCs的氣溫校正因子.

PAR是指太陽(yáng)輻射中能被綠色植物用來(lái)進(jìn)行光合作用的那部分能量,是評(píng)價(jià)地區(qū)氣候資源的一個(gè)重要指標(biāo).但迄今為止PAR尚未列入常規(guī)氣象觀測(cè)項(xiàng)目.一般根據(jù)經(jīng)驗(yàn)公式間接推算.本研究根據(jù)來(lái)源于MODIS的NDVI值估算每時(shí)刻的PAR值[19-20],然后利用式(4)中計(jì)算異戊二烯的PAR值.

2)植被類型分布數(shù)據(jù)的獲取:MEGANv2.4模型將植被類型分為針葉林、闊葉林、灌木、草本四種類型,其中草本為作物與草原的合并[11].本研究結(jié)合四川省植被種類實(shí)際分布情況,將四川省植被劃分為七大類,分別為針葉林、闊葉林、針葉闊葉混交林、灌木林、草原、濕地和農(nóng)田. 本研究利用全球30m地表覆蓋數(shù)據(jù),提取四川省的植被類型分布數(shù)據(jù).如圖1所示,草原主要分布在四川西北部,農(nóng)田主要集中在四川東部,針葉闊葉混交林所占面積相對(duì)比較廣,主要分布在四川中南部.各種植被的面積如表1所示.

表1 2012年四川省類型植被面積統(tǒng)計(jì)Table 1 The vegetation area by types of Sichuan in 2012

3)排放因子和葉生物量密度:四川屬溫帶亞熱帶氣候且有多種森林類型.從區(qū)域上大致可分為:盆地內(nèi)部馬尾松柏木疏林區(qū);盆地北緣山地常綠櫟類的落葉闊葉林區(qū);盆地南緣山地濕性常綠櫟林區(qū);盆地西南緣山地干性常綠松櫟林區(qū);川西冷云杉林區(qū);川西北高原灌叢草地等.本文參照趙靜等[21]在南方測(cè)試的樹(shù)種排放因子得到四川省各種植被類型的排放因子.根據(jù)國(guó)內(nèi)目前葉生物量密度的實(shí)測(cè)研究結(jié)果[22]得到四川省葉生物量密度(LMD),結(jié)果如表2所示.

表2 排放因子和LMD設(shè)置Table 2 VOCs emission factor and LMD

1.2 天然源VOC排放對(duì)環(huán)境的影響

本研究采用臭氧生成潛勢(shì)(OFP)和二次氣溶膠生成潛勢(shì)(SOA)來(lái)評(píng)價(jià)天然源VOCs排放對(duì)環(huán)境質(zhì)量的影響.這兩種方法分別介紹如下:

1.2.1 臭氧生成潛勢(shì)(OFP)估算方法 臭氧生成潛勢(shì)代表VOCs物種在最佳條件下對(duì)臭氧生成的最大貢獻(xiàn).本研究只計(jì)算天然源VOCs排放中含量較大的異戊二烯和單萜烯的OFP.其計(jì)算公式如下所示:

OFP=VOC×MIR (6)

式中:OFP為某個(gè)VOC物種的OFP值,μg/m3; VOC為該VOC物種的濃度或排放量,μg/m3; MIR為某VOC物種在臭氧最大增量反應(yīng)中的臭氧生成系數(shù),g/g.本文采用Carter等的最新MIR數(shù)據(jù)[23],其中異戊二烯為10.61g/g,單萜烯為4.04g/g.

1.2.2 SOA生成潛勢(shì)估算方法 本研究采用氣溶膠生成系數(shù)法(FAC)來(lái)估算SOA的生成潛勢(shì)[24].SOA生成潛勢(shì)計(jì)算公式如下:

SOA=VOC×FAC (7)

式中:SOA為某個(gè)VOC物種的SOA值, μg/m3; VOC為某種VOC的排放量或排放濃度, μg/m3; FAC為該種VOC的氣溶膠生成系數(shù).本研究的FAC值主要來(lái)源于Grosjean[24]的研究結(jié)果,其中異戊二烯為2%,單萜烯為30%.

2 結(jié)果與討論

2.1 四川省天然源VOCs總排放量

本研究根據(jù)四川省各種植被類型分布和面積、葉生物量、排放因子、實(shí)時(shí)氣溫和光合有效輻射等數(shù)據(jù)估算四川省天然源VOCs的排放量.如表3所示,2012年度四川省天然源VOCs的排放量為1413.74kt,其中異戊二烯排放量占年度總排放量的29.4%,為415.53kt;單萜烯占30.2%,為427.00kt;其他VOCs占40.4%,為571.22kt.

如表3所示,本研究的估算和張鋼鋒等[25]的研究頗為接近,但異戊二烯排放量略低;比張莉[27]計(jì)算的異戊二烯略高;和池彥琪等[26]的結(jié)果相比,則相差較大,且各個(gè)VOC物種的排放均明顯偏大.這是因?yàn)閺堜撲h等[25]計(jì)算的是四川省的森林排放,不包括草地、農(nóng)田等的排放,而草地和農(nóng)田單萜烯和其他VOCs的排放大于異戊二烯,且四川省草地和農(nóng)田的面積占很大一部分,所以單萜烯和其他VOCs的排放以及總VOCs的排放小于本研究.需要指出的是,由于這些研究的年份有所不同,且相同年份可使用和比較的數(shù)據(jù)有限,不同研究的計(jì)算結(jié)果存在差異是可以預(yù)見(jiàn)的.這也是未來(lái)需要進(jìn)一步評(píng)價(jià)的工作之一.

表3 四川省天然源VOCs的年排放量的比較Table 3 Comparison of the biogenic VOCs emissions of Sichuan by different studies

注:表中所列文獻(xiàn)[25-26]的值皆是從該研究的結(jié)果圖中估讀的,可能存在一定的誤差,但量級(jí)上基本一致.

2.2 四川省天然源VOCs的時(shí)空特征

2.2.1 四川省天然源VOCs的空間分布 如圖2(a) 所示,異戊二烯排放量高的地區(qū)主要分布在達(dá)州、巴中、廣元的北部以及樂(lè)山、涼山和攀枝花.這些區(qū)域大多為林地密集的地方.這些地區(qū)的最高排放量超過(guò)3.2×103kg/(km2×a).如圖2(b)、圖2(c)所示,單萜烯和其他VOCs的分布與異戊二烯頗為類似.

如圖2(d)所示,總VOCs的排放量主要分布在達(dá)州、巴中、廣元、綿陽(yáng)、樂(lè)山、眉山、攀枝花、涼山等地,最高達(dá)到9.5×103kg/(km2×a).雅安天然源VOCs排放量較低主要是因?yàn)檠虐步涤陼r(shí)間長(zhǎng),日照時(shí)間短.在甘孜、阿壩等地,其天然源VOCs排放量也較低.這是因?yàn)檫@些地區(qū)主要植被為草原,且甘孜、阿壩年均氣溫較低,影響了天然源VOCs的排放.在成都、德陽(yáng)、遂寧、南充、廣安、資陽(yáng)、內(nèi)江、自貢、宜賓等地,其天然源VOCs排放量相對(duì)較低.這主要是因?yàn)檫@些區(qū)域是四川省經(jīng)濟(jì)較發(fā)達(dá)的地區(qū),建筑面積較多,而植被面積較少,且其主要植被為排放因子較低的農(nóng)田.

圖2 天然源VOCs各組分年度排放通量空間分布[kg/(km2?a)]
Fig.2 Spatial distribution of annual BVOC species emissions [kg/(km2?a)]

2.2.2 天然源VOCs的時(shí)間特征 如圖3所示,四川省天然源VOCs排放量的月變化存在著明顯的峰值和谷值,以1月份最小(為37.64kt)而8月份最大(為227.46kt).且夏季(6~8月)天然源VOCs排放量最高,占全年的44%.這是由于夏季高溫、高輻射和日照時(shí)間長(zhǎng)的因素所致.相比之下,溫度較低和輻射較弱的冬季排放量較小.冬季單萜烯和其他VOCs的排放量低于異戊二烯.這是由于冬季川西草原地區(qū)覆蓋著積雪,阻礙天然源VOCs的產(chǎn)生和排放.

2.3 四川省天然源VOCs排放對(duì)環(huán)境質(zhì)量的影響

2.3.1 臭氧生成潛勢(shì) 本研究估算得出,四川省天然源VOCs排放的OFP總量為6134kt.其中異戊二烯產(chǎn)生的OFP占78%,為4409kt,單萜烯產(chǎn)生的OFP占22%,為1725kt.為了評(píng)價(jià)OFP是否能有效的反映其對(duì)環(huán)境質(zhì)量的影響,本研究對(duì)比分析了OFP和環(huán)境監(jiān)測(cè)臭氧濃度的空間分布.一般說(shuō)來(lái),OFP越高,其對(duì)應(yīng)的臭氧濃度就越高.圖4(a)、圖4(b)分別為四川省的OFP空間分布和經(jīng)反距離權(quán)重插值法處理的2015年5月6日13點(diǎn)的環(huán)監(jiān)站O3濃度分布.由于監(jiān)測(cè)站的數(shù)量較少,不能完整而準(zhǔn)確的推演出全省范圍內(nèi)臭氧的空間分布.但從推演出的臭氧濃度的熱點(diǎn)看來(lái),其空間分布和OFP的空間分布頗為一致.例如,成都市主導(dǎo)風(fēng)為北、北東風(fēng),而OFP的熱點(diǎn)很大部分都在川東北方向,加之成都市的其他污染源的排放貢獻(xiàn),造成成都市成為四川省臭氧濃度的熱點(diǎn)之一.川東南的宜賓和樂(lè)山,臭氧熱點(diǎn)的位置大致和OFP的熱點(diǎn)位置一致.這說(shuō)明,OFP可以用來(lái)評(píng)價(jià)其對(duì)環(huán)境質(zhì)量的影響,同時(shí)也說(shuō)明本文的天然源VOCs的估算相對(duì)準(zhǔn)確.

2.3.2 SOA生成潛勢(shì) SOA形成潛勢(shì)也是評(píng)價(jià)VOCs排放對(duì)環(huán)境質(zhì)量影響的指標(biāo)之一,其原理和OFP類似.本研究估算得出,四川省天然源VOCs的SOA的生成潛勢(shì)總量為136kt,其中單萜烯為主要貢獻(xiàn)來(lái)源,其產(chǎn)生的SOA生成潛勢(shì)占總量的94%,為128kt;而異戊二烯的貢獻(xiàn)占6%,為8kt.

需要指出的是,天然源VOCs排放的OFP和SOA的主要來(lái)源分別為異戊二烯和單萜烯,而這兩者是天然源VOCs的主要成分,從其生成潛勢(shì)來(lái)看,其對(duì)環(huán)境質(zhì)量的影響不容忽視.因此,未來(lái)闡釋和研究四川盆地空氣質(zhì)量成因和演變機(jī)理,需要考慮天然源VOCs的影響和貢獻(xiàn).

2.4 不確定性分析

在四川省天然源VOCs排放的估算過(guò)程中,由于受數(shù)據(jù)來(lái)源以及收集得到的信息不完整等因素的影響,估算存在著一定的誤差.為了評(píng)價(jià)排放因子、葉面積密度(LMD)及PAR等因素對(duì)VOCs排放量估算的影響,本研究分別采用所有可用數(shù)據(jù)的極值(最大及最小值)估算VOCs排放量并進(jìn)行相互比較.表4列出排放因子和LMD的所有可用數(shù)據(jù)的極值.而表5列出采用不同排放因子、LMD和PAR時(shí)VOCs排放量的估算情況.在進(jìn)行VOCs排放量估算時(shí),當(dāng)其中一個(gè)要素采用極值時(shí),所有其他的要素采用本研究所用的均值.

表4 VOCs排放量估算中排放因子和LMD最大、最小值Table 4 The minimum and maximum values of emission factor and LMD for VOCs estimation

注:根據(jù)計(jì)算方法,PAR只對(duì)異戊二烯的產(chǎn)生有影響,對(duì)單萜和其他VOCs的產(chǎn)生沒(méi)有影響.

表5 VOCs排放量估算的不確定性分析結(jié)果Table 5 The results of uncertainty analysis forVOCs emissions estimation

如表4所示,針對(duì)同一種VOC,不同的植被類型,其排放因子的變化范圍極大.例如,對(duì)異戊二烯而言,不同植被類型的排放因子最大和最小值的比值范圍為1~600倍,以闊葉林最大,而草地最小;對(duì)于單萜烯而言,不同植被類型的排放因子最大和最小值的比值范圍相對(duì)較小,為1~16倍,以濕地最大,而草地最小.

與排放因子相比,不同植被類型的LMD的最大和最小值的比值則相對(duì)較小,為1~8倍左右,以濕地最大,而農(nóng)田最小.

如表5所示,對(duì)異戊二烯而言,改變排放因子的大小對(duì)其排放量的估算影響最大(以采用最大排放因子時(shí)的估算量和采用最小排放因子時(shí)的估算量的比值最大論.下文的討論均以此為依據(jù)),以PAR次之,而LMD最小.由于PAR沒(méi)有直接的獲取渠道, 本研究是根據(jù)NDVI推算出來(lái)的并可能存在一定的誤差從而影響異戊二烯排放量的估算.

對(duì)于單萜烯而言,改變排放因子的大小對(duì)其排放量的估算影響最大,以LMD次之;PAR對(duì)單萜烯的產(chǎn)生沒(méi)有影響;對(duì)于其他VOCs來(lái)說(shuō),PAR對(duì)其排放量沒(méi)有影響,由于排放因子數(shù)據(jù)缺乏的關(guān)系,只評(píng)價(jià)LMD對(duì)它的影響.且同前面兩種VOC相比,LMD的影響也較小.

綜上所述,排放因子對(duì)于VOCs排放量的估算影響最大.當(dāng)然,由于不同植被VOCs排放因子也有所不同,因此,不同植被類型面積的估算也將影響到VOCs排放量的估算.本研究的各類型植被面積來(lái)源于全球30m地表覆蓋數(shù)據(jù).該數(shù)據(jù)的空間分辨率為30m,高出同類數(shù)據(jù)產(chǎn)品10倍, 2010期的分類精度為83.5%[28].故本研究的各類型的植被面積相對(duì)準(zhǔn)確.若不考慮輻射和氣溫的影響,本研究不同植被類型對(duì)VOCs排放量估算的貢獻(xiàn)率如表6所示.其中針闊葉混交林對(duì)天然源VOCs的排放所占的比例最大,達(dá)到了78.92%.

表6 各類型植被對(duì)天然源VOCs的貢獻(xiàn)率Table 6 The contribution of the biogenic VOCs by vegetation type

3 結(jié)論

3.1 2012年度四川省天然源VOCs的排放量為1413.74kt,其中異戊二烯排放量為415.53kt;單萜烯為427.00kt;其他VOCs為571.22kt.天然源VOCs的排放對(duì)環(huán)境的影響不可忽視,特別是對(duì)臭氧和二次氣溶膠的生成有很大的貢獻(xiàn).2012年四川省天然源VOCs產(chǎn)生的OFP總量為6134kt而SOA的生成潛勢(shì)總量為136kt.

3.2 四川省天然源VOCs的年總排放量較大且具有明顯的季節(jié)依賴性:夏季排放量較大而冬季則較小.排放主要集中分布在達(dá)州、巴中、廣元、綿陽(yáng)、樂(lè)山、眉山、攀枝花、涼山等地,在成都、德陽(yáng)、遂寧、南充、廣安、資陽(yáng)、內(nèi)江、自貢、宜賓、雅安等地,其天然源VOCs排放量相對(duì)較低.

3.3 通過(guò)對(duì)不確定因素的分析,葉生物量密度的選取對(duì)VOCs的排放量的影響較不明顯;而排放因子的選取對(duì)異戊二烯和單萜烯的排放量影響較明顯;PAR對(duì)異戊二烯的排放量影響較大,而對(duì)單萜烯和其他VOCs的排放量沒(méi)有影響.此外,植被類型面積估算的準(zhǔn)確與否將嚴(yán)重影響天然源VOCs排放量的估算.

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* 責(zé)任作者, 教授, zhangkaishan@scu.edu

Studies on estimates of biogenic VOC emission and its temporal and spatial distribution in Sichuan

MAO Hong-mei, ZHANG Kai-shan*, DI Bao-feng

(College of Architecture and Environment, Sichuan University, Chengdu 610000, China)., 2016,36(5)：1289~1296

The objectives of this paper were: (1) to estimate the biogenic VOC (BVOCs) emissions and its temporal-spatial distributions; and (2) to develop biogenic VOCs emissions inventory of Sichuan based on the remote-sensing data regarding land use and vegetation. In 2012, the total annual biogenic VOCs emissions of Sichuan was estimated to be approximately 1470.82kt, of which isoprene, monoterpenes, and the other VOCs accounted for 429.54kt (29.2%), 445.22kt (30.3%), and 596.06kt (40.5%), respectively. The biogenic VOCs emissions exhibited strong seasonal patterns with emissions in summer being the maximum (accounting for 42.56% of the total) and in winter being the minimum (accounting for 10.43% of the total). The BVOCs emissions were mainly concentrated in the dense woodland areas where the duration of sunlight was relatively long such as Dazhou, Bazhong, Guangyuan, Mianyang , Leshan, Meishan and Panzhihua. The ozone formation potential (OFP) and the secondary organic aerosol formation potentials from the BVOCs were estimated to be 6134kt and 136kt, respectively, implying a significant impact on air quality.

biogenic volatile organic compounds；emission inventory；temporal and spatial characteristics；OFP；FAC

X513

A

1000-6923(2016)05-1289-08

毛紅梅(1991-),女,湖北天門(mén)人,碩士研究生,主要從事大氣排放清單、空氣質(zhì)量模型等研究.發(fā)表論文1篇.

2015-10-09

環(huán)保部環(huán)保公益項(xiàng)目“非道路機(jī)械細(xì)顆粒物排放清單和減排途徑研究”(201409012)