鹽度對厭氧氨氧化工藝處理含海水污水脫氮特性的影響

齊泮晴,于德爽,李 津,魏思佳,管勇杰

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鹽度對厭氧氨氧化工藝處理含海水污水脫氮特性的影響

齊泮晴,于德爽,李 津*,魏思佳,管勇杰

(青島大學環(huán)境科學與工程學院,青島 266071)

采用ASBR厭氧氨氧化反應器,通過逐步提高所含海水比例,研究了厭氧氨氧化工藝處理含海水污水的脫氮特性.結(jié)果表明:經(jīng)過一定時間的馴化后,厭氧氨氧化菌可以在各個海水比例下保持活性并維持較高的脫氮性能.當海水比例不高于40%時,反應器的穩(wěn)定性和脫氮效能幾乎不受鹽度提升的影響,同時厭氧氨氧化菌的活性還會得到增強,比厭氧氨氧化活性(SAA)最高時的海水比例為30%,是10%海水比例時的121.3%;時,反應器的脫氮效能開始下降,但經(jīng)過一段時間的馴化后會得到恢復,在此期間反應器對海水鹽度的響應可分為敏感期、過渡穩(wěn)定期和恢復期3個階段.在100%海水比例下,反應器的NRR可達0.341kgN/(m3·d),為10%海水比例時的73.7%,且其還有進一步提升的趨勢.

含海水污水；鹽度；厭氧氨氧化

含鹽廢水(>1%/NaCl)主要來自于食品加工、石油天然氣加工等工業(yè)排放、沿海地區(qū)海水利用直接排放的污水[1-4],含鹽廢水的排放呈現(xiàn)逐年增加的趨勢.高鹽度廢水如直接排放,將導致江河水質(zhì)礦化度提高,給土壤、地表水、地下水帶來越來越嚴重的污染,危及生態(tài)環(huán)境.直接排入土地會造成鹽堿地,不適宜植物生長,造成土地污染.排入水體中的話會造成水體的含鹽量增加,對淡水中的生物生長環(huán)境造成破壞,導致水生生物的死亡.鹽度會對細胞的細胞壁和酶系統(tǒng)造成破壞作用[1,5-6],鹽度還會對活性污泥的物理和生物化學特性產(chǎn)生影響[7].

厭氧氨氧化是一種以NO2-為電子受體, NH4+為電子供體,依靠無機碳源自養(yǎng),最終產(chǎn)生N2的生化反應,以其低廉的投資費用,高效的脫氮效果受到了國內(nèi)外研究者的重視.有研究者在海洋沉積物[8]、黑海[9]等海洋區(qū)域發(fā)現(xiàn)了厭氧氨氧化菌的存在.還有學者[10]在研究全球氮循環(huán)中發(fā)現(xiàn),厭氧氨氧化對全球氮循環(huán)發(fā)揮著至關重要的作用,其對全球氮循環(huán)的貢獻率在4%~79%之間.另有學者[2,11-14]通過NaCl鹽度馴化,研究了鹽度對厭氧氨氧化菌的影響,結(jié)果表明厭氧氨氧化菌對鹽度有一定的耐受性,適合處理含鹽度為30g/L廢水.這些研究都在一定程度上佐證了厭氧氨氧化菌對含海水污水進行生物脫氮的可行性.目前直接從海洋底層富集分離耐鹽的ANAMMOX菌難以實現(xiàn),而從其它非鹽介質(zhì)中富集分離的ANAMMOX菌又難以耐受高鹽環(huán)境.漸進的馴化是淡水厭氧氨氧化菌適應高鹽廢水環(huán)境的最優(yōu)途徑[2,12,15].

目前,多數(shù)研究者專注于NaCl鹽度對厭氧氨氧化過程的影響[12-14,16-17],而對于實際含海水污水而言,由于其成分復雜,其對厭氧氨氧化脫氮的綜合影響效果鮮有報道.本研究采用ASBR厭氧氨氧化反應器處理實際含海水污水,研究了不同海水比例下厭氧氨氧化的脫氮效能及污泥特性等,以期為厭氧氨氧化工藝處理含海水污水提供一定的理論和技術支持.

1 材料與方法

1.1 試驗裝置

1取樣口及進出水口;2.排泥口;3.攪拌;4.水浴循環(huán)進出水口;5.水浴恒溫控制器;6.水封;7.進水蠕動泵;8.水浴循環(huán)蠕動泵;9.儲水箱

試驗采用ASBR厭氧氨氧化反應器,其結(jié)構(gòu)如圖1所示.該反應器使用有機玻璃制作而成,總體積為8.0L,有效體積7.0L.人工配制的廢水從反應器下部的進水口由蠕動泵泵入反應器內(nèi),內(nèi)置電動攪拌器,整個反應器表面用黑布包裹,防止光線對厭氧氨氧化活性污泥造成負面影響.反應器的外層有(35±2)℃恒溫水浴,進水的pH值控制在7.4±0.1.反應器運行1個周期的時間為10.5h,其中進水2min,反應10h,靜置25min,出水3min.

1.2 試驗廢水

試驗采用人工配制的模擬廢水,主要成分為(mg/L):KH2PO420, CaCl2·2H2O 107, KHCO31350,MgSO4·7H2O 45.微量元素濃縮液I (1mL/L):EDTA 5g/L,FeSO4·7H2O 5g/L,微量元素II(1mL/L): EDTA 15g/L, H3BO30.014g/L, MnCl2·4H2O 0.99g/L, CuSO4·5H2O 0.25g/L, ZnSO4·7H2O 0.43g/L, NiCl2·6H2O 0.19g/L, Na2MoO4·2H2O 0.22g/L, CoCl2·6H2O 0.24g/L, NaSeO4·10H2O 0.21g/L.

NH4+-N和NO2--N分別由NH4Cl和NaNO2按需提供.進水NH4+-N和NO2--N的濃度按照1:1.32的比例,將進水NH4+-N濃度設定為110mg/L,進水NO2--N濃度設定為145.2mg/L.海水取自黃海(青島麥島周邊),按照所進海水與反應器有效體積的比值計,以10%為梯度逐漸增加進水中海水的含量,分為9個梯度(由于反應器下部出水口位置的限制,出水后反應器殘留0.7L底液,故無法進行90%海水的添加),每個梯度對應的海水鹽度如表1所示.為了提供厭氧環(huán)境,人工配制的模擬廢水使用高純氮氣(純度為99.99%)吹脫15min.

表1 各階段對應海水鹽度Table 1 The concentration of salt in different phases

1.3 接種污泥

厭氧氨氧化活性污泥取自本實驗室已使用10%海水比例培養(yǎng)了3個月的厭氧氨氧化活性污泥,接種量為3L混合液,在反應器內(nèi)經(jīng)過2天的運行混勻后測得其污泥沉降比(SV%)為8.5%,混合液懸浮固體濃度(MLSS)為3.6g/L,污泥沉降指數(shù)(SVI)為23.8mL/g.

1.4 分析項目和方法

NH4+-N納氏試劑法;NO2--N:N-(1-萘基)乙二胺分光光度法;NO3--N:;活性污泥混合液懸浮固體濃度(MLSS):重量法;pH值: WTW pH/0xi 340i便攜式pH計;紫外/可見分光光度計:UV-5200.

2 結(jié)果與討論

2.1 海水鹽度對反應器運行穩(wěn)定性的影響

由圖2可知,在海水鹽度馴化的整個過程中,當海水比例不高于40%時,海水鹽度幾乎不會影響反應器的穩(wěn)定性,反應器只在海水鹽度提升的初期出現(xiàn)短暫的性能下降,但經(jīng)過短暫的適應后便可恢復.

反應器在30%海水比例運行第1個周期中,鹽度沖擊對反應器造成了巨大的負面影響,出水NH4+-N濃度超過了進水NH4+-N濃度123.8mg/L,達到了166.4mg/L,進水NO2--N的濃度125.9mg/L,出水NO2--N的濃度為123.3mg/L.這可能是由于此時期的ANAMMOX耐鹽性稍弱,再加上鹽濃度的快速提高,導致外界滲透壓大于ANAMMOX細胞內(nèi)部滲透壓, ANAMMOX發(fā)生菌體自溶,快速釋放細胞基質(zhì)成分,造成出水中有機碳和NH4+-N濃度的提高[15].Jin等[16]的研究在10g/L NaCl下,UASB反應器的容積脫氮速率(NRR)由約0.400kgN/(m3·d)降至0.353kgN/ (m3·d),未發(fā)生本研究中出現(xiàn)的暫時活性消失的現(xiàn)象,這可能與其反應器具有較高的污泥濃度(SS:17.9g/L; VSS:11.2g/L)有關.第2個周期的出水NH4+-N和NO2--N的濃度都略低于進水濃度, NH4+-N的去除率為3.3%,NO2--N的去除率為3.1%.說明反應器開始適應本階段的鹽度沖擊,慢慢恢復活性.隨后又經(jīng)過6個周期的運行, NH4+-N和NO2--N的去除率才分別達到了90.2%和98.2%,說明反應器在該階段的鹽度條件下已經(jīng)恢復了活性.

在40%海水比例階段的前32個運行周期內(nèi),反應器運行保持較穩(wěn)定的狀態(tài)運行,波動較小,出水NH4+-N和NO2--N的平均去除率分別為96.1%和93.9%,NLR和NRR的平均值分別為0.596,0.497kgN/(m3·d).但在之后的15個運行周期中,反應器的脫氮性能出現(xiàn)下降,NLR和NRR的平均值分別為0.622,0.455kgN/ (m3·d).50%海水比例階段的前期,反應器的脫氮能力持續(xù)下降,但并非立即惡化至最低水平,而是經(jīng)過一個緩慢變化的過程,出水基質(zhì)去除率最差時的NH4+-N去除率為17.4%,NO2--N去除率為22.8%,NLR和NRR分別為0.600, 0.114kgN/(m3·d),且活性污泥沉降性能下降,顆粒化污泥破碎,隨出水大量流出.為保證足夠的污泥量,向反應器內(nèi)添加了約占反應器有效體積1/3的塊狀海綿供污泥附著.隨后,在第214~ 245個周期時,反應器的性能沒有立即恢復而是維持在了一個相對穩(wěn)定的運行狀態(tài).在這個相對穩(wěn)定的運行狀態(tài)下, NH4+-N和NO2--N的平均去除率分別為39.1%和41.4%,NLR和NRR的平均值分別為0.577, 0.210kgN/(m3·d).

在50%海水比例的后期(第246~276個周期),反應器的性能逐漸恢復,這一階段結(jié)束時NH4+-N去除率為83.8%,NO2--N去除率為72.0%, NLR和NRR分別為0.598,0.419kgN/ (m3·d),說明反應器已經(jīng)適應了該階段的鹽度,并恢復了活性.隨后在60%~80%海水比例時的短期培養(yǎng)下,反應器的穩(wěn)定性能沒有出現(xiàn)明顯的惡化,反應器整體表現(xiàn)出出水水質(zhì)略有下降,但仍在每一階段的運行過程中表現(xiàn)出穩(wěn)中有升的趨勢,NLR和NRR的平均值分別為0.563, 0.387kgN/(m3·d).在100%海水比例運行的前2個周期, NH4+-N和NO2--N的去除率沒有受到這一階段鹽度沖擊的影響,但是由于反應器在隨后的5d未曾運行,厭氧氨氧化菌暴露在沒有無機碳源和氮源的高鹽環(huán)境下,導致再次的運行后脫氮性能變差,但這一狀況在第304~340個運行周期中呈現(xiàn)出一個相對穩(wěn)定的狀態(tài), NH4+-N的平均去除率為44.7%, NO2--N的平均去除率為38.0%,NLR和NRR的平均值分別為0.547,0.200kgN/(m3·d), NRR約為10%海水比例運行時的43.3%.這一結(jié)果與劉成良等[18]的研究結(jié)果相似.但大約從第341個周期開始,反應器性能呈現(xiàn)出恢復的趨勢,經(jīng)過31個周期的恢復后,NH4+-N和NO2--N的去除率分別達到60.7%和58.7%,NLR和NRR分別達到0.602, 0.341kgN/(m3·d),且NRR還有進一步恢復的趨勢.

對于整個海水馴化過程,由圖2D可知, ASBR厭氧氨氧化反應器基本遵循厭氧氨氧化反應原理,其計量比與理論值1:1.32:0.26接近,這一結(jié)果與劉成良等[18]的研究結(jié)果一致.

2.2 海水鹽度對反應器脫氮性能的影響

基質(zhì)(NH4+-N和NO2--N濃度之和)的去除速率受到海水濃度的不同的影響,由圖3和圖4可以看出,隨著海水比例的提升(10%~30%海水比例),基質(zhì)的最大去除速率逐漸提升,在30%海水鹽度時基質(zhì)的去除速率達到最大,其最大值約為),基質(zhì)的最大比去除速率(SAA)在30%海水鹽度時達到最大值13.6mgN/(g MLSS·h),較10%海水鹽度運行時的SAA提高了21.3%. Dapena-Mora等[19]對鹽度適應的厭氧氨氧化菌的研究中,最大SAA出現(xiàn)在鹽度為15g/L時.而Ma等[17]在對鹽度沖擊的研究中發(fā)現(xiàn)最大SAA出現(xiàn)20g/L時.這些差異可能與海水中復雜的離子成分對ANAMMOX菌的影響不一有關.50%海水比例階段的SAA約為10%海水比例時的54.6%,此時的鹽度值略高于文獻[12]報道的NaCl鹽度對SAA的半抑制濃度(IC50為13.5g/L),這可能與前幾個階段的海水鹽度馴化有關,因為ANAMMOX菌長期暴露在高鹽環(huán)境下,其耐鹽性會得到明顯的增強[12].

對于海水條件下反應器的脫氮效能,由圖2E及圖5可以看出,在10%~40%海水比例下,反應器的脫氮效能幾乎不受海水的影響,海水比例繼續(xù)增大時(50%~100%),反應器穩(wěn)定運行階段的脫氮效能持續(xù)下降,但經(jīng)過適當?shù)鸟Z化可以使這種狀況得到改善.在100%海水比例下,反應器的NRR可達0.341kgN/(m3×d),為10%海水比例時的73.7%.這一結(jié)果與劉成良等[18]的研究結(jié)果相近,他的研究結(jié)果表明,當鹽度大于30g/L時,厭氧氨氧化菌的脫氮效率比對照下降了60%.反應器在全海水鹽度環(huán)境下保持較高的脫氮負荷似乎得益于長時間的馴化以及馴化期間較高的污泥停留時間,大于370個周期的馴化時間使ANAMMOX的耐鹽性得到顯著提升,而且厭氧氨氧化污泥附著在塊狀海綿上,保證了足夠的污泥停留時間.

2.3 海水鹽度對活性污泥性狀影響

圖6中,隨著海水鹽度的增加,污泥的沉降性能得到提高,SVI從最初的39.3mL/g降至20.3mL/g. MLSS隨著馴化時間的延長而增大,而SV%卻變化很小,說明活性污泥的密度逐漸增大.這是由于鹽度的加入增強了ANAMMOX顆粒污泥的聚集能力[19-20],并且隨著鹽度的提升的同時,培養(yǎng)基的密度也隨之提高,沉降性能差的污泥顆粒被洗出,經(jīng)過幾次鹽度沖擊后,系統(tǒng)獲得了一個良好的沉降性能.在50%海水比例的后期,向反應器中投加的塊狀海綿載體,保證了足夠的污泥停留時間以及所需的生物量.反應器運行初始時所接種的厭氧氨氧化活性污泥的顏色為鮮紅色(圖7a),但隨著海水鹽度的增加,厭氧氨氧化活性污泥的顏色逐漸呈現(xiàn)出暗紅色(圖7b、c).

2.4 討論

較低的海水比例(10%~40%)沖擊雖然會對系統(tǒng)造成短暫的抑制作用,但可以經(jīng)過短時間的馴化而消除這種抑制作用,并在一定程度上提升厭氧氨氧化菌的活性,進而提高反應器的脫氮效率.許多的報道都證實較低的鹽度可以激發(fā)微生物活性,金仁村等[21]的研究認為低濃度的鹽(NaCl濃度￡10g/L)可以激活厭氧氨氧化菌,5g/L NaCl 作用下,比厭氧氨氧化活性(SAA)提高了49%.Ma等[17]研究鹽度沖擊對厭氧氨氧化反應器的短期影響發(fā)現(xiàn):在鹽度低于2時,隨著鹽度的提高,SAA逐漸增強,并在鹽度為20g/L時達到最大值.Dapena-Mora等[19]的批次試驗結(jié)果表明,經(jīng)過馴化后的厭氧氨氧化菌的SAA在鹽度為0~15g/L時呈現(xiàn)增長趨勢,在20g/L時表現(xiàn)出下降的趨勢.有研究[22]稱從海洋細菌中分離出的一類酶在不加鹽時有一定的活性,加鹽時酶的活性進一步增強.由此推斷,低鹽度激發(fā)ANAMMOX活性的原因可能是由于低鹽度增強了ANAMMOX菌體內(nèi)某種酶的活性.

反應器長期在較高的海水比例(>40%)下運行會出現(xiàn)功能衰退,但是這一現(xiàn)象在反應器經(jīng)過適當時間的馴化后得到恢復.在50%海水鹽度階段,反應器的穩(wěn)定性并未立即受到影響,而是經(jīng)過一個緩慢變化的過程,反應器對于本階段鹽度提升的反應似乎不太敏感,而Jin等[23]的研究認為:反應器對不利因素的敏感程度可以用來反映不利因素對反應器運行性能影響的程度.出現(xiàn)上述結(jié)果的原因可能是:經(jīng)過前幾個階段海水鹽度馴化后,厭氧氨氧化菌的耐鹽性得到增強,其對海水鹽度的敏感程度減弱,可以經(jīng)受住一定的鹽度沖擊.在100%海水鹽度階段,海水鹽度在最初的2個周期也沒有對反應器產(chǎn)生較大負面影響,而是由于反應器5d未運行,導致再次運行后反應器性能下降. Jin等[16]的研究也有類似的現(xiàn)象,其反應器在30g/L NaCl鹽度下運行了35d后,NRR從0.450kgN/(m3·d)降到0.195kgN/(m3·d).Kartal等[12]的研究中,鹽度由30g/L增加到45g/L后,經(jīng)過了5d的運行后反應器才完全失去活性.這可能與反應器長期在高鹽環(huán)境下運行,出現(xiàn)功能的衰退有關[24],但這一功能衰退可能只是暫時的.因為有研究認為,反應器對鹽度沖擊的響應可分為3個階段:敏感期、過渡穩(wěn)定期和恢復期[17].反應器處于對鹽度沖擊響應的敏感期可能是反應器在高鹽環(huán)境下出現(xiàn)功能衰退的原因.本研究中,在經(jīng)歷了對鹽度響應的敏感期之后,反應器進入了對鹽度相應的過渡穩(wěn)定期,在第215~245個周期和第304~340個周期的運行過程中,反應器的性能表呈現(xiàn)出一個相對穩(wěn)定的狀態(tài),反應器的性能既不會立即恢復也不會繼續(xù)惡化.在第254~283個周期和第341~372個周期的運行過程中,出水水質(zhì)呈現(xiàn)出逐漸好轉(zhuǎn)的趨勢,NH4+-N和NO2--N的去除率呈現(xiàn)明顯的增長,說明反應器已經(jīng)進入了對鹽度響應的恢復期.

在海水環(huán)境下,反應器遵循厭氧氨氧化反應原理.厭氧氨氧化菌耐鹽的機理可從菌群演變、滲透壓調(diào)節(jié)和產(chǎn)生胞外聚合物(EPS)3個方面進行解釋.對于ANAMMOX的鹽度適應,從菌群演變的角度來看,一般認為:在高鹽環(huán)境下,耐鹽菌逐步成為優(yōu)勢菌.有研究表明[12]:淡水ANAMMOX經(jīng)過鹽度馴化后,其菌群結(jié)構(gòu)發(fā)生了改變,菌的數(shù)量逐漸超越菌成為優(yōu)勢菌,但鹽度的添加似乎也保持了一定數(shù)量的菌的存在.李智行等[25]的研究也發(fā)現(xiàn)了海水鹽度馴化后菌群的演變,其中成為優(yōu)勢菌.從微生物調(diào)節(jié)自身內(nèi)部滲透壓的角度來說,厭氧氨氧化菌主要通過增加細胞內(nèi)的離子(如K+)濃度來平衡外部的滲透壓,并使體內(nèi)的酶適應新的外部環(huán)境.有研究[26]發(fā)現(xiàn),細胞內(nèi)K+濃度隨著NaCl濃度的提高而迅速增加,而胞內(nèi)的Na+濃度并沒有明顯變化趨勢.在本試驗進行的過程中發(fā)現(xiàn),當人工配水中使用的無機碳源由KHCO3替換為同摩爾濃度的NaHCO3時,出水NH4+-N和NO2--N的去除率分別下降了約50%,原因可能是培養(yǎng)基中鉀鈉離子濃度的改變導致了微生物細胞內(nèi)外的鉀鈉離子平衡被打破,進而出現(xiàn)功能紊亂.另外,有研究表明,厭氧氨氧化菌在極端的高鹽環(huán)境下可以產(chǎn)生更多的胞外聚合物(EPS)來抵御極端的環(huán)境[27-28].微生物在高鹽環(huán)境下生存,無論是通過主動運輸調(diào)節(jié)滲透壓還是產(chǎn)生胞外聚合物,都要消耗大量能量.鹽度越高,上述兩種作用消耗的能量越大,這樣用于細胞合成的能量就越少,細胞的產(chǎn)率就越小,導致菌體擴增的時間受阻,進而導致反應器性能下降[24].

3 結(jié)論

經(jīng)過海水鹽度馴化后的厭氧氨氧化菌可以在各個海水比例下保持活性并維持較高的脫氮性能.當海水比例不高于40%時,反應器的穩(wěn)定性和脫氮效能幾乎不受鹽度提升的影響;當反應器長期運行在海水比例高于40%時,反應器的穩(wěn)定性會出現(xiàn)較大的波動,脫氮效能也開始出現(xiàn)下降,但可以經(jīng)過一定時間的馴化后得到恢復,在此期間反應器對鹽度的響應可分敏感期、過渡穩(wěn)定期和恢復期3個階段.

3.2 低海水比例(低于40%海水比例)會增強厭氧氨氧化菌的活性,比厭氧氨氧化活性(SAA)最高時的海水比例為30%,是10%海水比例時的121.3%.經(jīng)過海水鹽度馴化后,厭氧氨氧化菌的耐鹽性會得到增強,海水對SAA的半抑制濃度(IC50)約為50%海水比例時的鹽濃度.在100%海水比例下,反應器的NRR可達0.341kgN/(m3·d),為10%海水比例時的73.7%,且其脫氮能力還有進一步提升的趨勢.

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* 責任作者, 教授, ljin0532@126.com

QI Pan-qing, YU De-shuang, LI Jin*, WEI Si-jia, GUAN Yong-jie

(School of Environmental Science and Engineering, Qingdao University, Qingdao 266071, China)., 2016,36(5)：1392~1399

An anaerobic sequencing batch reactor (ASBR) was operated to investigate the nitrogen removal properties of ANAMMOX process treating sewage with seawater by gradually increasing seawater proportion. The results showed that ANAMMOX bacteria could remain active and maintain high nitrogen removal efficiency in any proportion of seawater through acclimation. When seawater proportion was not more than 40%, the seawater almost had no effect on the stability and the nitrogen removal efficiency of the reactor. Besides, the activity of ANAMMOX bacteria was enhanced. The maximum specific activity of ANAMMOX bacteria achieved in the reactor with 30% seawater, was 21.3% up compared with reactor containing 10% seawater. When seawater proportion was more than 40%, the nitrogen efficiency of reactor decreased. However, with sufficient time to adapt, the efficiency would recover. During this period, the reaction of the reactor could be divided into three phases: sensitive period, interim stable period and recovery period. When seawater proportion was 100%, the nitrogen removal rate of the reactor could be 0.341kgN/(m3·d), which was 73.7% of that contained 10% seawater, and the nitrogen removal capability had a further recovery trend.

sewage containing seawater；salinity；ANAMMOX；nitrogen removal efficiency

X703.5

A

1000-6923(2016)05-1392-08

齊泮晴(1992-),男,山東菏澤人,青島大學碩士研究生,主要研究方向為水污染控制.

2015-10-16

國家自然科學基金項目(51278258;51478229);山東省自然科學基金項目(BS2015HZ007);山東省高等學校科技計劃項目(J15LC61);青島市應用基礎研究項目(13-1-4-203-jch)