不同地區稻田土壤甲烷氧化碳同位素分餾特征及其影響因素研究

張曉艷，徐華，馬靜，劉梅先. 湖南第一師范學院，湖南 長沙 4005；. 土壤與農業可持續發展國家重點實驗室，中國科學院南京土壤研究所，江蘇 南京 0008；3. 中國科學院亞熱帶農業生態過程重點實驗室，湖南 長沙 405；4. 中國科學院環江喀斯特生態系統觀測研究站，廣西 環江 54700

不同地區稻田土壤甲烷氧化碳同位素分餾特征及其影響因素研究

張曉艷1，徐華2，馬靜2，劉梅先3， 4*
1. 湖南第一師范學院，湖南 長沙 410205；2. 土壤與農業可持續發展國家重點實驗室，中國科學院南京土壤研究所，江蘇 南京 210008；3. 中國科學院亞熱帶農業生態過程重點實驗室，湖南 長沙 410125；4. 中國科學院環江喀斯特生態系統觀測研究站，廣西 環江 547100

稻田CH4氧化是CH4排放的自然調節，受多種因素的影響。中國水稻種植區分布廣，不同地區的氣候環境條件以及水肥管理措施，都會影響稻田CH4氧化及碳同位素分餾過程。因此，對比研究不同地區稻田甲烷氧化和同位素分餾規律，甄別其影響因子，有助于進一步認識稻田甲烷氧化規律，也可為稻田溫室氣體減排調控提供科學依據。文章基于穩定性碳同位素的方法，結合室內好氧培養試驗，測定了全國主要水稻產區（四川、湖南、江西、浙江、廣東和遼寧）典型稻田土壤的CH4氧化過程，確定了CH4氧化碳同位素分餾系數αox，研究了不同稻田土壤在不同水分條件下的CH4氧化和同位素分餾的差異及規律。結果表明，四川資陽以及湖南寶洞峪的水稻土壤CH4氧化潛力相對偏低，平均為其他地區土壤的六分之一。同時，不同地區稻田土壤CH4氧化同位素分流系數（13C）αox差異較大，且與CH4氧化潛力呈顯著負相關。在85% WHC（soil water holding capacity）和1∶1水土質量比時，相關系數分別為-0.85（P=0.032）和-0.82（P=0.047）。進一步研究發現，土壤CH4氧化潛力與土壤活性鐵含量呈顯著正相關，在85% WHC和1∶1水土質量比時，相關系數分別為0.86（P=0.042）和0.90（P=0.035）；而αox則與土壤活性鐵含量呈顯著負相關，85% WHC和1∶1水土質量比時，相關系數均為-0.92（P=0.026）。由以上結果可知，土壤水分和土壤活性鐵是影響CH4氧化潛力和碳同位素分餾的重要因素，而有關其作用機制仍需進一步的研究。

稻田土壤；甲烷排放；甲烷氧化；同位素分餾

引用格式：張曉艷， 徐華， 馬靜， 劉梅先. 不同地區稻田土壤甲烷氧化碳同位素分餾特征及其影響因素研究［J］. 生態環境學報，2016， 25（6）: 927-933.

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近年來，全球范圍內極端氣候頻繁出現，進一步吸引了人們對全球氣候變化的關注（Asadieh et al.，2015；Shi et al.，2015）。極端氣候事件與氣候變暖是密切相關的（Cai et al.，2014；Easterling et al.，2000），而全球氣候變暖的主要原因是溫室氣體的排放，如二氧化碳（CO2）、甲烷（CH4）、氧化亞氮（N2O）和氟利昂等。其中，CH4是僅次于CO2的重要溫室氣體，單分子 CH4的增溫效應是 CO2的 7.6～72倍，對全球溫室效應的貢獻約為 18% （IPCC，2007）。

稻田是大氣CH4的重要來源，其CH4排放量達25.6 Tg·a-1（Yan et al.，2009）。中國水稻種植面積約占世界種植總面積的20%（Institute，2004），稻田 CH4排放在中國溫室氣體排放中占有較大比例（Zhang et al.，2015）。事實上，稻田CH4排放是土壤中CH4產生、氧化和傳輸的凈效應。盡管稻田土壤整體以淹水還原條件為主，但在根土及土水界面也存在氧化區域，導致土壤中產生的CH4在排放至大氣前有相當一部分被土壤甲烷氧化菌氧化（Reeburgh et al.，1997；Smemo et al.，2007；張曉艷等，2010a）。因此，CH4氧化是稻田CH4排放的自然調節，研究 CH4氧化過程對減少和調控稻田CH4排放具有重要意義（張曉艷等，2012）。

目前，測定土壤CH4氧化率的方法中，穩定性碳同位素自然豐度方法與傳統的產生-排放差值法和添加甲烷氧化抑制劑法相比，具有可在自然條件下測定CH4氧化率、避免擾動土壤環境的優點，測定結果更加可靠。因此，自20世紀90年代以來，國內外學者已將穩定性碳同位素法廣泛應用到CH4的研究中（De Visscher et al.，2004；Templeton et al.，2006；Tyler et al.，1997；Zhang et al.，2015）。穩定性碳同位素法的核心原理是利用甲烷氧化菌在氧化CH4時對12CH4和13CH4的選擇性不同，甲烷氧化菌可以更快速地氧化12CH4，導致排向大氣的CH4中12C/13C比率發生變化，形成13C富集，這種作用稱為“同位素分餾作用”。同位素分餾系數αox即表示甲烷氧化菌喜好12CH4的程度。而穩定性碳同位素方法則是通過測定CH4氧化過程中δ13C值的變化，來計算CH4氧化率的（Zhang et al.，2015），這對估算全球CH4產生和排放具有重要意義。

迄今為止，很多學者研究了如垃圾填埋場、森林土壤、苔原土壤等的同位素分餾系數 αox及其影響因素（De Visscher et al.，2004；Smemo et al.，2007；Templeton et al.，2006；Tyler et al.，1997；Tyler et al.，1994），但關于稻田土壤氧化同位素分餾系數αox的報道尚不多見。根據已有研究成果，CH4氧化同位素分餾存在季節變化，且受溫度、CH4氧化速率、甲烷氧化細菌、土壤水分和預處理方式等諸多因素的影響（Chanton et al.，2000；Coleman et al.，1981；Tyler et al.，1994；張曉艷等，2010b）。中國水稻種植面積大、分布廣，不同地區水稻種植具有各自鮮明的水肥管理特色，水稻生育期內土壤溫度、土壤水分、CH4濃度等環境條件也有較大的差異，這些因素都可能影響稻田 CH4氧化及碳同位素分餾過程。為此，本文在全國選取了一些有代表性的水稻土，通過室內好氧培養的方法，觀測了不同水分條件下、不同稻田土壤 CH4氧化潛力以及氧化過程中的同位素分餾效應，旨在探明稻田 CH4氧化過程和同位素分餾系數αox與土壤環境條件之間的關系，以期為定量研究 CH4氧化提供重要參數，為準確估算中國稻田的CH4排放量和稻田CH4調控減排提供理論依據。

1　材料與方法

1.1供試土壤來源及其環境特點

表1　采樣點地理位置及氣候條件Table 1　Location， climate， precipitation and tempaerature for the sample sites

圖1　采樣點位置分布Fig. 1　Locations of the samples

本文稻田土壤分別采自遼寧沈陽、四川資陽、廣東雷州、湖南桃源、江西鷹潭和浙江嘉興，具體位置如圖1所示。采樣點地理位置、氣候、降水和氣溫等信息如表1所示。其中四川土壤取自四川省資陽市松濤鎮的響水村流域，屬于北亞熱帶濕潤季風氣候區，平均海拔 395 m，平均年降水量 965.8 mm，一年中降水分配極不均勻，5—10月期間的降水量約占全年總降水量的 80%，年平均氣溫16.8 ℃。遼寧稻田土壤采自遼寧省沈陽市沈陽農業大學土壤肥力長期定位試驗站，氣候屬暖溫帶，水分條件半濕潤，為溫帶季風氣候，當地全年降水量在680 mm，年平均氣溫8.3 ℃。湖南的土壤于2011 年1月取自湖南省常德市桃源縣漳江鎮寶洞峪村，屬中亞熱帶季風濕潤氣候，四季分明，干濕兩季明顯，當地年平均降水量為1448 mm，年平均相對濕度為82%，年平均氣溫為16.5 ℃。浙江的土壤樣品取自浙江省嘉興市南湖區余新鎮，地處北亞熱帶南緣，屬東亞季風區，冬夏季風交替，四季分明，當地年平均降水量1169 mm，年平均氣溫15.9 ℃。江西的土壤取自江西省鷹潭市南京土壤所鷹潭站，屬于亞熱帶季風氣候，當地年平均降水量為 1774 mm，年平均氣溫為18.1 ℃。廣東的土壤取自廣東省雷州市英利鎮，屬于熱帶海洋性季風氣候，當地年平均降水量1712 mm，年平均氣溫22 ℃。以上采樣地點除沈陽為單季稻田外，其余皆為雙季稻。另外，所有土樣均于水稻生長旺盛的6月份（2012年）采集，并于同塊稻田采集3個耕層（0～20 cm）重復樣品備用。

1.2好氧培養試驗

取50 g土樣于三角瓶中，分別加入去離子水調節土壤含水量至85% WHC（土壤持水量）和1∶1水土質量比（質量含水量），密封瓶口。加入一定量高純 CH4，調節至 CH4初始體積分數為 10000 μL·L-1。其中85% WHC放入培養箱黑暗預培養，而1∶1水土質量比處理放入振蕩培養箱（120 rpm）預培養1周。結束后打開瓶塞，使之與外界通氣1晚后再次密封，并注入高純 CH4至體積分數為10000 μL·L-1，放入恒溫培養箱黑暗培養30 min后測定瓶內CH4體積分數和δ13CH4，分別記為初始CH4體積分數和初始δ13C值。之后每隔一定時間取樣測定 CH4體積分數和 δ13CH4，取樣頻率取決于CH4降低情況。CH4體積分數分析一般為1天1～2次，δ13CH4樣品一般在試驗開始和CH4體積分數降至前一取樣值的一半時取樣。其中，CH4體積分數用裝有氫火焰離子檢測器（FID）的島津氣相色譜（Shimadzu GC-12A，Kyoto，Japan）測定；CH4穩定性碳同位素組成用帶有全自動預氣相色譜（GC）濃縮接口（PreCon）的Thermo Finnigan MAT-253同位素質譜儀測定。

1.3土壤理化性質分析

本文所測定的土壤理化性質指標包括NH4+-N、NO3--N、土壤可溶性有機碳（DOC）、土壤pH、土壤有機碳、全氮、活性鐵、鋁、錳和土壤持水量（WHC）等，其測定方法如表2所示。

表2　土壤理化性質指標及其測定方法Table 2　Soil physiochemical parameters and their measurements

1.4數據分析

本文CH4氧化潛力由以下公式計算：

式（1）中，P為CH4氧化潛力，μg·g-1·d-1；dc/dt為培養瓶內氣相 CH4體積分數單位時間的變化，μL·L-1·d-1；VH為培養瓶內上部空間的體積，L；Ws為干土重量，g；MW為CH4的摩爾質量，g；MV為標準狀態下摩爾體積，L；T為培養溫度，K。

碳同位素分餾系數 αox采用以下公式計算（Coleman et al.，1981）：

式（2）中，δCt=0是開始培養時CH4的δ13C；δCt是培養一定時間（t）后剩余CH4的δ13C；f是培養時間（t）時剩余CH4占外加總CH4量的比值。

另外，本文中的數據分析，包括相關分析、回歸分析、方差分析及標準偏差等均采用統計軟件SPSS 15.0 for Windows（SPSS Inc.，Chicago）和Microsoft Excel 2013完成。

2　結果與分析

2.1不同土壤的基本性質

由于樣地位置空間跨度較大，成土母質各不相同，溫度、降雨等氣候條件也差異較大，另外田間管理，包括施肥量、耕作方式等也不一致，供試土壤理化性質有較大差異，如表3所示。可見，不同土壤中NO3

--N含量差異最大，變異系數為112.2%；其次為活性錳，變異系數為67.6%；再次為全碳、NH4+-N、活性鐵等，變異系數為50%左右；變異最小為土壤 pH，除了四川土樣外（7.9左右），其余各土樣均呈弱酸性，平均為 5.52，變異系數為18.1%。

2.2不同稻田土壤的CH4氧化潛力及CH4氧化碳同位素分餾系數

不同稻田土壤好氧培養條件下CH4濃度變化如圖2所示，氧化潛力如圖3所示。不同土壤的CH4的氧化過程線有明顯差異（圖2），其中四川資陽和湖南寶洞峪土壤氧化速率較慢。從氧化潛力來看，在85% WHC的土壤含水量下，沈陽、嘉興、鷹潭和雷州土壤氧化潛力較高，分別為32.6、54.6、50.2 和53.2 μg·g-1·d-1，資陽以及寶洞峪的土壤CH4的氧化潛力相對較低，分別為9.4和5.9 μg·g-1·d-1，平均僅為雷州等土壤的1/6。當水土質量比為1∶1時，資陽以及南寶洞峪的土壤CH4氧化潛力相對85% WHC有所提高，而廣東雷州土壤 CH4的氧化潛力下降，不同土壤之間 CH4氧化潛力的差異也有所降低。另外，比較可知，除資陽以及寶洞峪的土壤外，其他土壤85% WHC含水量時CH4氧化潛力高于水土質量比為1∶1時的氧化潛力。

表3　供試土壤基本理化性質Table 3　The main properties for the soil samples

圖2　不同土壤的CH4氧化過程Fig. 2　Soil CH4oxidation process

圖3　不同水稻土壤CH4氧化潛力Fig. 3　Soil CH4oxidation potential for different paddy soils

兩種土壤水分條件下不同稻田土壤 αox如圖 4所示。在土壤含水率為85% WHC時，6種土壤的αox平均值為1.026，而1∶1水土質量比時αox平均值為 1.013。但是，不同土壤之間也存在明顯差異，由圖4可見，在土壤含水率為85% WHC時αox明顯高于1∶1水土質量比時αox，且在水土質量比為1∶1時，不同土壤αox變化較大。總體上講，土壤水分升高導致 αox下降，但不同土壤之間的下降程度不一，其中資陽土壤在水分增高時 αox下降幅度最大，從1.023下降至1.006，而沈陽、寶洞峪、嘉興、鷹潭和雷州土壤分別降低0.007、0.005、0.014 和0.012。另外，相關分析結果表明，土壤αox與土壤CH4氧化速率呈顯著負相關，其中85% WHC和1∶1水土質量比時相關系數分別為-0.85（P=0.032）和-0.82（P=0.047）。

圖4　不同土壤CH4氧化的碳同位素分餾系數αoxFig. 4　CH4oxidation carbon isotope fractionation factor αoxfor different paddy soil

2.3土壤CH4氧化潛力和αox的影響因子分析

不同條件下 CH4氧化潛力、αox和土壤基本性質的關系分析結果如表4所示。可知，在85% WHC條件下，土壤CH4氧化潛力與土壤中活性鐵和全碳含量呈顯著相關，相關系數分別為0.86（P=0.042，n=6）和-0.87（P=0.038，n=6），而與其他因子相關性較弱。在1∶1水土質量比條件下，土壤CH4氧化潛力主要與土壤活性鐵呈顯著相關，相關系數 r 為0.90（P=0.035，n=6）。與CH4氧化潛力相似，在85% WHC時，αox與土壤活性鐵含量呈顯著相關，相關系數r為-0.92（P=0.026，n=6），而在1∶1水土質量比條件下，αox與土壤活性鐵和NH4+-N顯著相關，相關系數r分別為-0.92（P=0.025，n=6）和0.82（P=0.049，n=6）。

表4　CH4氧化潛力與土壤基本性質的相關關系Table 4　The relationship between the CH4oxidation potential and soil properties

3　討論

稻田甲烷排放是大氣溫室氣體的主要來源之一。事實上，稻田CH4排放是土壤中CH4產生、氧化和傳輸的結果（蔡祖聰等，1999）。盡管稻田土壤整體以淹水還原條件為主，但在根土及土水界面也存在好氧區域，導致土壤中產生的CH4在排放至大氣前部分被土壤中甲烷氧化菌氧化（王明星等，1998；顏曉元等，1996）。CH4氧化是稻田 CH4排放的自然調節，對減少稻田CH4排放具有重要意義（蔡祖聰等，1999）。中國水稻種植分布十分廣泛，不同的氣候環境條件以及水肥管理措施，都將會影響到稻田CH4氧化及碳同位素分餾過程（Boeckx et al.，1997；Conrad et al.，1991；Ma et al.，2011；Nayak et al.，2007；Zhang et al.，2012；蔡祖聰等，1999；張曉艷等，2010）。因此，對比研究不同地區稻田甲烷氧化和同位素分餾規律，有助于進一步認識稻田甲烷氧化規律，也可為稻田溫室氣體減排調控提供科學依據。本文以全國主要水稻產區（四川、湖南、江西、浙江、廣東和遼寧）典型稻田土壤作為供試土壤，研究了不同地區稻田土壤的CH4氧化過程，探討了 CH4氧化碳同位素分餾系數 αox及其影響因素。

結果表明，土壤含水量對 CH4氧化潛力以及CH4氧化碳同位素分餾系數 αox均有較大的影響。對于氧化潛力而言，在土壤含水率為85% WHC含水量時，土壤CH4氧化潛力一般高于水土質量比為1∶1時的氧化潛力。而對于氧化碳同位素分餾系數αox則相反，隨著土壤水分升高αox下降，這個結果和Tyler et al.（1994）的研究結果是一致的。但是，不同土壤之間的下降程度也不盡相同，主要原因是αox還受到其他因素影響，如甲烷氧化菌的數量、種類等，從而導致不同土壤 αox值對水分變化響應有所不同（Coleman et al.，1981；Templeton et al.，2006）。總體上看，當土壤含水率為85% WHC時，6種土壤的CH4氧化碳同位素分餾系數αox平均值為1.026，而1∶1水土質量比時αox平均值為1.013，這和其他研究得出的結果接近（Coleman et al.，1981；Reeburgh et al.，1997；Snover et al.，2000）。

同時，土壤αox與土壤CH4氧化速率呈顯著負相關（P＜0.05），其中85% WHC和1∶1水土質量比時兩者相關系數分別為-0.85（P=0.032）和-0.82 （P=0.047）。由此可見，氧化速率是αox變化的主要因素之一。事實上，氧化速率和甲烷菌群數量是密切相關的，在一定條件下，甲烷氧化菌數量越大，氧化速率也越大，反之則亦然。Templeton et al. （2006）發現細胞數量較低時αox大于1.030，而細胞數量較高會導致αox值低至1.003，這也是氧化速率高導致 αox值低的主要內在機制之一。另外，αox值與培養溫度的關系也可進一步說明其中原因。很多研究結果表明，溫度升高導致αox值下降（Borjesson et al.，2001；Tyler et al.，1994），這是因為溫度升高會導致甲烷氧化菌活性升高從而降低甲烷氧化菌對12CH4和13CH4的選擇性所致。土壤含水量對αox影響的深層次原因也是改變了CH4氧化速率，從而改變甲烷氧化菌對12CH4和13CH4的選擇性。

另外，CH4氧化潛力（正相關）、αox（負相關）和土壤中活性鐵含量有顯著相關關系（表4）。土壤中活性鐵是CH4氧化的重要因子之一。土壤中活性鐵含量與土壤氧化還原性質密切相關，活性鐵屬于易氧化成分，較高含量的活性鐵表明厭氧環境較明顯，而CH4氧化一般需要好氧環境，這兩者之間存在一定的矛盾。分析其原因，活性鐵的存在可能作為一種激勵元素，可促進甲烷氧化菌的活性，從而一方面導致其 CH4氧化潛力升高，而另一方面則降低其對12CH4和13CH4的選擇性，使得αox下降。當然，CH4氧化潛力及碳同位素分餾的直接因素仍是CH4氧化菌的生物學機制，包括其種類、數量以及CH4氧化的生化機理等。但是，土壤條件及其他外部環境因素是微生物生長、生活和繁衍的限制性因素，為間接性因素，也是人為調控稻田 CH4排放和氧化的重要切入點，這些都需要進一步的深入研究。

4　結論

土壤水分狀況對 CH4氧化和同位素分餾系數αox值有顯著的影響，但在不同土壤條件下有所差異。當土壤土壤含水量為85% WHC（土壤持水量）時，四川資陽以及湖南寶洞峪土壤CH4的氧化潛力相對較低，當土壤含水量升高時，土壤CH4氧化潛力基本降低。而對于CH4氧化碳同位素分餾系數則相反，隨著土壤含水量升高，αox下降，但不同土壤條件下降幅度有一定差異，其中四川資陽土壤降幅最大。同時，αox與 CH4氧化潛力呈顯著負相關關系。另外，不論水分條件如何，CH4氧化潛力和碳同位素分餾系數 αox分別與土壤活性鐵呈顯著正相關和負相關（P＜0.05），說明土壤活性鐵是影響水稻土CH4氧化潛力和碳同位素分餾的重要因素，但其中機制尚需進一步研究。

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CH4Oxidation Isotope Fractionation and the Influences in Rice Fields in Different Regions in China

ZHANG Xiaoyan1， XU Hua2， MA Jing2， LIU Meixian3， 4
1. Hunan First Normal University， Changsha 410205， China；2. State Key Laboratory of Soil and Sustainable Agriculture， lnstitute of Soil Science， Chinese Academy of Sciences， Nanjing 210008， China；3. Key Laboratory for Agro-ecological Processes in Subtropical Region， Institute of Subtropical Agriculture，
Chinese Academy of Sciences， Changsha 410125， China；4. Huanjiang Observation and Research Station for Karst Ecosystem， Chinese Academy of Sciences， Huanjiang 547100， China

CH4oxiddation is the natural regulation of CH4emission in paddy soil. However， the CH4oxiddation is influenced by many factors. Furthermore， rice planting is widely distributed in China， the differences in the environmental factors （such as the climate） and the field managements， should have impacts on the CH4oxiddation processes and the stable carbon isotope fractionation of CH4oxiddation. Hence， studies on the CH4oxiddation and stable carbon isotope fractionation in paddy soils in different area， and clarify the main influences， are crucial for environmental protection and the global warming， and helpful to improve our knowledge in the principle of CH4oxiddation in paddy soils. Trough aerobic incubations and stable carbon isotope method， this study investigated the CH4oxidation potential， CH4oxidation isotope fractionation and the influencing factors in the paddy soils， which differed dramatically in soil biochemical properties. These soil samples were collected from 6 major rice-producing regions of China，including the Ziyang city in Sichuan， Taoyuan city in Hunan， Yingtan city in Jiangxi， Jiaxing city in Zhejiang， Shenyang city in Liaoning and Leizhou city in Guangdong. Results showed that the CH4oxidation potential for the soil from Ziyang （Sichuan） and Baodongyu （Hunan） were generally lower （about 1/6） than that for the other four soils. At the same time， the CH4oxidation （13C）isotope fractionation factor （αox） differed apparently， and was significantly and negatively correlated to the CH4oxidation potential，with the correlation being -0.85 and -0.81 when the soil water was 85% WHC and was 1∶1 soil water ratio， respectively. Moreover，the correlation analysis showed that， the CH4oxidation potential was significantly and positively correlated to the concentration of soil active iron， with the r being 0.86 （P = 0.042） and 0.90 （P = 0.035） when the soil water was 85% WHC （85% of the soil water holding capacity） and soil-water ratio was 1∶1， respectively. Whereas， the αox was significantly and nagetively correlated to the active iron，and the r were -0.92 （P = 0.026） when the soil water was 85%WHC （85% of the soil water holding capacity） and was 1∶1 soil-water ratio. The results indicated that the soil water content and the concentration of soil active iron were the key factors of CH4oxiddation and stable carbon （13C） isotope fractionation in paddy soils. However， the underlying mechanisms need be further study.

paddy soil； CH4emission； CH4oxidation； isotope fractionation

10.16258/j.cnki.1674-5906.2016.06.003

S15； X132

A

1674-5906（2016）06-0927-07

國家自然科學基金項目（41601262）；土壤與農業可持續發展國家重點實驗室開放基金項目（Y20160037）

張曉艷（1986年生），女，講師，博士，主要從事全球變化與生態系統響應研究。E-mail: hnfnuxyzhang@sina.com

，E-mail: daodang2008@sina.com

2015-12-28