周春艷,王 橋,厲 青,劉思含,陳 輝,馬鵬飛,王中挺,檀 暢
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近10年長江三角洲對流層NO2柱濃度時空變化及影響因素
周春艷,王 橋*,厲 青,劉思含,陳 輝,馬鵬飛,王中挺,檀 暢
(環境保護部衛星環境應用中心,北京 100094)
利用臭氧監測儀(OMI)衛星遙感數據,分析了2005~2014 10年間長江三角洲對流層NO2柱濃度時空變化格局,從地形、氣象、經濟、農業、生活、國家重大環保措施及規劃等多個方面分析了NO2變化的影響因素,結果表明:(1)長江三角洲對流層NO2柱濃度十年年均增長率為1.04%.2011年最高,為1184.07×1013mole/cm2.2010年較2005年上升20.75%;2014年較2010年下降9.10%;(2)長江三角洲對流層NO2柱濃度呈中間高、北部次之、南部低的趨勢.長江三角洲中部的上海、蘇州、無錫、常州、鎮江和南京等城市為中心的條帶狀區域是四、五級高濃度中心,浙江大部份一直處于一、二級較低濃度水平;(3)長江三角洲夏季降水量大,與NO2濃度負相關系數高達0.84,對NO2具有濕沉降的作用.長江三角洲北風的主導風向及北平南高的地勢特點決定了其中部高污染區對浙江中南部影響較小;(4)對流層NO2濃度與第二產業產值相關系數高達0.83,與汽車保有量相關系數為0.74.對流層NO2濃度與煤炭消費量及汽車保有量緊密相關,此外,農業秸稈焚燒也釋放大量氮氧化物.“十二五”期間實施的燃煤量控制和脫硝等一系列氮氧化物排放控制措施等使得2012~2014年NO2濃度降低.
對流層NO2;臭氧監測儀(OMI);遙感監測;時空變化;影響因素;長江三角洲
對流層是各層大氣中與人類活動聯系最為密切的一層.對流層大氣最顯著的特點是化學性質活潑,而NO有機物體系是造成對流層大氣這種活潑氧化性的主要原因[1].NO與氨、水分和其它化合物發生反應形成二次顆粒物,與揮發性有機化合物發生光化學反應生成臭氧.顆粒物與臭氧可以引起或加重呼吸系統疾病,降低肺功能.此外,NO會引起多種環境問題,如酸雨、灰霾、光化學污染和水體富營養化等.
長江三角洲是我國經濟最具活力的地區,隨著人口數量持續增長,工業化、城鎮化快速推進,能源消費總量不斷上升,大量排放的NO遠遠超過環境承載能力,成為影響我國經濟發展的重要制約因素.在當前這樣的社會現實下,大氣環境的監測及治理工作得到前所未有的重視.目前,我國科研人員利用國外多種衛星數據分析區域NO2的時空格局已有一些工作:分析了我國氮氧化物排放的時空格局變化[2],從不同自然地理分區、典型重點城市及地級市等多個角度[3-6]對我國NO2柱濃度的時空分布和變化趨勢進行分析,分析了中國東部?西部時空變化差異,分析了人類足跡、地區生產總值和全國汽車保有量與對流層NO2間的相關性[7-8].典型區域的研究工作較少,針對三大城市群的NO2污染特征進行了探討[9-12].長江三角洲城市群在我國經濟發展及文化建設方面具有重要的戰略地位,但針對長江三角洲城市群NO2污染物的分布、變化特征、傳輸規律及影響因素等的研究工作較少,與環保措施結合分析的工作亟需開展.該文采用對流層NO2柱濃度、地形、氣象、秸稈焚燒火點個數及多種統計數據,并與國家實施的環保措施及規劃結合,分析了長江三角洲城市群近10年的對流層NO2柱濃度的時空格局變化,及環境變化背后的自然及人為影響因素.
長江三角洲城市群位于中國大陸東部沿海,是長江入海之前形成的沖積平原.根據國務院2010年批準的《長江三角洲地區區域規劃》,長江三角洲包括上海市、江蘇省和浙江省,共轄1個直轄市和24個地級市,區域面積21.07萬km2,占國土總面積的2.2%.人口密度大,國家統計局2013年統計顯示常住人口達15852萬人,約占全國常住人口總數的11.7%.長江三角洲是中國對外開放的最大地區,該地區工業基礎雄厚、商品經濟發達,水陸交通方便,是中國最大的外貿出口基地,2013年生產總值約占全國的18.8%.
該文所用NO2數據為2005~2014年DOMINO version 2.0 OMI對流層NO2垂直柱濃度產品,此產品由荷蘭皇家氣象研究所反演,由TEMIS[13]發布,空間分辨率為0.125°×0.125°. 2004年7月15日美國國家航空航天局發射的Aura地球觀測系統衛星上搭載了臭氧監測儀OMI.此傳感器由荷蘭、芬蘭與NASA合作制造,是繼GOME和SCIAMACHY后的新一代大氣成分探測傳感器,軌道掃描刈幅為2600km,天底空間分辨率是13km×24km,一天覆蓋全球一次,有3個通道,波長覆蓋范圍為270~500nm[14].2012年12月28日中國環境監測總站正式通過全國城市空氣質量實時發布平臺向社會公眾發布空氣質量六要素實時數據,截至2015年4月20日,長江三角洲城市群共有128個地面站點,其中上海10個、江蘇71個、浙江47個.遙感技術大尺度宏觀性的特點,能夠彌補地面監測手段空間上的局限,有力地服務于區域聯防聯控政策.
目前衛星遙感監測對流層NO2柱濃度的主流方法是差分吸收光譜算法(DOAS)[15].該算法利用425~450nm窗口通道的探測信號,首先,去除地表反射及氣溶膠的散射影響、大氣分子拉曼散射所引起Ring效應的填補作用、窗口內其他所有氣體的吸收影響,獲得地面到傳感器的整個光路的NO2整層斜柱濃度;然后,基于輻射傳輸模型計算得到大氣質量因子,將NO2斜柱濃度轉化為垂直柱濃度;最后,利用大氣模式或其他方式獲得平流層NO2柱濃度,從整層柱濃度中去除,便獲得對流層NO2柱濃度[16].
長江三角洲城市群的人口、面積、地區生產總值、煤炭消耗量和汽車保有量等統計數據來源于國家統計局數據庫(http://data.stats.gov.cn/)及上海市、江蘇省和浙江省統計局,風速、風向、降水量等氣象數據來源于中國氣象科學數據共享服務網(http://data.cma.gov.cn/).
為了分析長江三角洲城市群及其直轄市和地級市的NO2年、季、月時空分布及變化情況,該文對2005~2014年對流層NO2垂直柱濃度進行了如下分級:一級(<500)、二級(500~1000)、三級(1000~1500)、四級(1500~2000)和五級(>2000),單位為1013mole/cm2.
由長江三角洲對流層NO2柱濃度10年年均變化(圖1)可知:對流層NO2柱濃度波動較大,10年柱濃度年均增長率為1.04%.2006年濃度最低,為839.98×1013mole/cm2;2011年最高,為1184.07× 1013mole/cm2.縱觀10年來NO2的變化,波動較小,2011年NO2呈顯著升高趨勢,2014年下降顯著.“十一五”規劃對氮氧化物沒有約束性規定,2010年較2005年上升20.75%;“十二五”規劃的約束性減排指標為下降10%,2014年較2010年已下降9.10%.
由長江三角洲各省(市)對流層NO2柱濃度及氮氧化物排放量變化(表2)可知:長江三角洲城市群中江蘇省氮氧化物排放量最高,浙江其次,上海最低;對流層NO2柱濃度上海最高,江蘇次之,浙江最低.對流層NO2柱濃度是行政區劃范圍內的平均值,而氮氧化物排放量卻是行政區劃范圍內的累計值,兩者不能一一對應;對流層NO2柱濃度年際變化可以參考氮氧化物排放量的變化,經比較發現對流層NO2柱濃度受氮氧化物排放量的影響是直接的,增減趨勢具有一致性,其中也有個別年份有較大差異,需要考慮氣象條件引起的區域傳輸及其他多種因素的影響;2011~2014年對流層NO2柱濃度年均值與氮氧化物排放量具有很好相關性,浙江為0.89,上海為0.81,江蘇為0.75,長江三角洲城市群為0.86.

表1 長江三角洲各省(市)對流層NO2柱濃度及氮氧化物排放量變化[17-19] Table 1 The change of annual column NO2 density and NOx emissions statistics for each cities of Yangtze River Delta[17-19]
由長江三角洲對流層NO2柱濃度10年時空變化(圖2)可知:長江三角洲NO2分布呈中間高、北部次之、南部低的趨勢.長江三角洲中部的上海、蘇州、無錫、常州、鎮江和南京等城市為中心的條帶狀區域是四、五級高濃度中心,與王艷[20]研究中所示的2004年長江三角洲電廠裝機容量空間分布具有較高的一致性;浙江大部份地區一直處于一、二級較低濃度水平;10年來NO2高濃度區范圍變化顯著.2005年NO2高濃度分布范圍較小且集中在上海、蘇州、無錫、常州北部及南京小范圍的區域;2006~2011年高濃度區范圍不斷擴大且值逐漸升高,上海、蘇州、無錫、常州、鎮江、南京、嘉興等連接成片,北部徐州也處于高濃度狀態下;2012~2013年高濃度范圍縮小且值降低;2014年高濃度區范圍進一步縮小,且濃度值有降低趨勢.
圖4給出了2005~2014年長江三角洲的對流層NO2柱濃度月均變化:對流層NO2柱濃度月均值呈顯著周期性變化,以年為周期,每個周期出現一個大波峰和一個大波谷.一年中NO2最低值一般出現在夏季的7、8月,2012年7月達到最小值為398.77×1013mole/cm2;最高值一般出現在1、11、12月,2011年12月達到最大值為2452.96×1013mole/cm2.2008年12月濃度為10年來同期最低值,為1513.33×1013mole/cm2,這種突變與長江三角洲為迎接奧運盛事實施的治理及減排措施有關.每年2、3月份出現小波峰和小波谷,這種變化與中國農歷新年期間工廠停工排放減少有關.
大氣污染物濃度分布特征除了與污染源分布及源強有直接關系外,還與地形、氣象條件密切相關[21].從自然和人為等4個方面分析長江三角洲對流層NO2垂直柱濃度的污染成因.
以往有較多工作討論了大氣污染物濃度與氣象條件的關系,發現風向、風速、降水等氣象要素對大氣污染物有一定制約關系,但并非簡單的線性關系.該文主要從風向和降水兩個方面進行探討.
3.1.1 風向 風向是影響對流層大氣NO2擴散的氣象因子,主導著大氣NO2擴散的方向.根據中國氣象數據網所提供的《中國地面氣候資料月值數據集》長江三角洲32個站點(上海1個、江蘇13個、浙江18個)十年累計月風向頻次數據(圖5)可知,長江三角洲春季西北、北、東北北、東東北等風向頻次較高,南向風頻次較低;夏季主導風向為東東北向,其他風向頻次差不多;秋季主導北東北方向,北向其他風向頻次也較高,南向風幾乎沒有;冬季主導西北風,其他北向風頻次也較高,南向風幾乎沒有.
長江三角洲城市群中北部是平原,海拔處于150m以下;南部的浙江山地和丘陵約占70.4%,海拔較高,麗水市有高海拔山脈(圖6).長江三角洲的地形及風向條件決定了其污染擴散情況:浙江高海拔的地形條件減弱了長江三角洲中部高污染區在主導北向風作用下向南部的擴散;而長江三角洲北部徐州高污染區在主導北向風作用下影響了下游宿遷、淮安、連云港等市.
3.1.2 降水 降水對空氣質量的影響,主要體現在對污染物的清除和沖刷作用[22-24].根據中國氣象數據網所提供的《中國地面氣候資料月值數據集》長江三角洲32個站點(上海1個、江蘇13個、浙江18個)10年累計月降水量(圖7)可知:長江三角洲四季降水量分布相對均衡,夏季高溫多雨,降水量約占全年的43%;春季約占24%;冬季約占13%;秋季約占20%.統計分析了2005~2014年長江三角洲月降水量與月對流層NO2柱濃度的相關性,發現兩者的負相關系數高達0.84.
能源產業結構是影響一個地區環境的重要因素,也決定了污染來源及治理的方向.國家統計局所提供的長江三角洲生產總值數據統計表明: 2005~2013年上海市一直呈“三二一”的產業格局,且第三產業一直處于主導地位且比重穩步提高,第二產業比重逐漸降低;江蘇和浙江兩省產業結構類似,同為“二三一”結構,十年來第二產業比重逐漸降低,第三產業比重逐漸升高,第一產業占有一定比重.2013年3個地市的三次產業結構如圖8所示.我國能源結構的特點是富煤、貧油、少氣,分別占91%、5%和4%.這種能源結構特點決定了能源生產以煤為主的格局.三次產業中,第一和第三產業消耗能源、資源較少,對環境的影響相對較小;第二產業能源消耗能力強,同時大量的資源廢棄物也在工業生產過程中產生,對環境污染影響最重.煤炭消耗主要來源于第二產業,據統計兩者有高達0.99的相關性.
隨著近十年長江三角洲經濟飛速發展,產業總值翻翻約1.8倍,江蘇省的產業總值遠遠高于上海和浙江,約占長江三角洲總值的一半,增幅約為2.2倍(圖9).在這樣的經濟增長的形勢下,能源結構又比較單一,以燃煤為主.我國的煤炭資源質量不高,對環境明顯不利,污染較大[25].表2所示:2012年,長江三角洲地區煤炭消耗量約占全國消耗總量的10.9%;江蘇省是全國排名第五燃煤大省,消耗了長江三角洲總量的58%;浙江省約為30%.長期依賴高能耗、髙污染、高排放的第二產業,能源供應以大量消耗煤炭的火力發電為主,導致江蘇和浙江兩省燃煤量十年來逐年升高.隨著長江三角洲第二產業增值飆升,NO2濃度也基本呈直線上升,但這種趨勢自2011年后發生了改變(圖10).這是因為“十一五”規劃沒有對氮氧化物提出約束性要求,而“十二五”規劃主要指標中提出氮氧化物排放總量2015年比2010年降低10%,并提出了強有力的措施.2011年NO2濃度劇增,是因為作為“十二五”的開局之年,工業企業處于松懈狀態,2011年煤炭消費總量劇增;脫硝工程剛剛上馬,脫硝電價政策未出臺,運行脫硝設施的技術人員短缺,效益還沒有發揮[26].2012~2014年,電力行業脫硫脫硝、鋼鐵燒結機脫硫脫硝、水泥行業與工業鍋爐脫硝等大氣污染物減排工程相繼開展,對NO2減排效果明顯[26-27].將2005~2013年長江三角洲第二產業生產總值與對流層NO2柱濃度年均值進行相關性分析,相關系數高達0.83,這有力佐證了工業排放對對流層NO2柱濃度的貢獻.

表2 2004~2012年長江三角洲煤炭消耗量(萬t) Table 2 Coal consumption of Yangtze River Delta during 2004~2012 (′104t)
機動車尾氣排放的主要污染物包括碳氫化合物、氮氧化物、一氧化碳和細微顆粒物[28-30],已成為我國空氣污染的主要來源,造成灰霾、酸雨和光化學煙霧等區域性大氣污染問題頻發.由于機動車大多行駛在人口密集區域,這些污染物對人體的呼吸系統和眼睛帶來直接危害,長期暴露會嚴重影響人們的身體健康[31].
隨著長江三角洲經濟快速發展和城市化規模迅速擴大,機動車保有量呈快速增長態勢,機動車尾氣污染在環境空氣中的分擔率不斷提升,成為影響城市大氣環境的重要因素.不同車型、不同標準車輛對污染物排放貢獻不同,根據中國機動車污染防治年報獲知:汽車成為機動車(包括汽車、摩托車及其他類型的車輛)污染總量主要貢獻者,其中2012年全國機動車氮氧化物排放量為640.0萬t,其中汽車排放占91.1%.國家統計局數據顯示(表3):2005~2013年長江三角洲地區汽車保有量由482.55萬輛增長到2062.81萬輛,保有量增長了327.5%.其中,江蘇增幅最大為749.34,浙江增幅為697.95萬輛,上海為132.97萬輛.其中,2009~2011年是長江三角洲地區汽車保有量增加最快的幾年.此外,長江三角洲汽車排放標準及油品遠遠落后于歐洲標準,NO的排放濃度也遠高于歐洲水平[32-34].將2005~2013年長江三角洲汽車保有量與對流層NO2柱濃度年均值進行相關性分析,相關系數高達0.74,這說明了機動車污染物排放是對流層NO2的重要來源.

表3 2005~2013年長江三角洲汽車保有量(萬輛) Table 3 Car ownership of Yangtze River Delta during 2005~2013 (′104t)

表4 2013~2014年長江三角洲秸稈焚燒火點數、火點強度及增減幅度[35] Table 4 Straw burning fire、fire intensity and change of Yangtze River Delta during 2013~2014[35]
隨著人們生活水平普遍提高,燃氣和煤炭取代秸稈成為人們生活烹調和取暖的燃料.目前,秸稈處理成本較高,綜合利用渠道較少,效果不顯著.夏秋兩季農作物收割時,秸稈焚燒向空氣中釋放大量煙霧、煙塵、一氧化碳、二氧化碳、氮氧化物等氣態污染物,給環境空氣造成很大污染[36].長江三角洲地區中,江蘇省農業比重較大,是全國糧油集中產區之一,可耕地面積達4763.8khm2,居全國第四位.浙江地貌結構為“七山一水二分田”,耕地面積僅有1920.9 khm2.環境保護部據衛星遙感監測數據統計和各地報告的現場巡查檢查結果顯示:2013年長江三角洲秸稈焚燒火點個數為505個,主要出現在江蘇,為474個;2014年為60個,江蘇出現53個.長江三角洲地區火點個數2014年較2013年同期減幅為88.12%(表4).秸稈焚燒是長江三角洲對流層NO2的一個重要人為源,秸稈禁燒工作力度加大是2014年NO2柱濃度降低的一個重要因素.
4.1 近10年長江三角洲對流層NO2柱濃度時間變化特征為:10年柱濃度年均增長率為1.04%. 2006年濃度最低,為839.98×1013mole/cm2;2011年最高,為1184.07×1013mole/cm2.十年來NO2柱濃度的波動較小,2011年NO2顯著升高,2014年顯著下降.“十一五”規劃對氮氧化物沒有約束性規定,2010年較2005年上升20.75%;“十二五”規劃的約束性減排指標為下降10%,2014年較2010年下降9.10%.
4.2 近10年長江三角洲對流層NO2柱濃度空間變化特征為:呈中間高、北部次之、南部低的趨勢.長江三角洲中部的上海、蘇州、無錫、常州、鎮江和南京等城市為中心的條帶狀區域是四、五級高濃度中心,浙江大部份一直處于一、二級較低濃度水平.2005年NO2高濃度分布范圍較小且集中在上海、蘇州、無錫、常州北部及南京小范圍的區域;2006~2011年高濃度區范圍不斷擴大且值逐漸升高,上海、蘇州、無錫、常州、鎮江、南京、嘉興等連接成片,北部徐州也處于高濃度狀態下;2012~2013年高濃度范圍縮小且值降低;2014年高濃度區范圍進一步縮小,且濃度值有降低趨勢.
4.3 長江三角洲夏季降水量大,與NO2濃度負相關系數高達0.84,其濕沉降對NO2的濃度降低作用顯著.長江三角洲北風的主導風向及北平南高的地勢特點決定了其中部高污染區對浙江中南部影響較小.
4.4 通過相關性分析、文獻及國家政策印證等分析,發現對流層NO2濃度與煤炭消費量及汽車保有量緊密相關,與第二產業產值相關系數高達0.83,與汽車保有量相關系數為0.74.隨著近10年長江三角洲經濟的崛起,產業總值翻翻約1.8倍,燃煤為主的能源結構,使得工業排放氮氧化物劇增;機動車保有量的快速增加,汽車排放標準及油品跟不上國際發展水平,是NO2排放量增加的一個重要因素.此外,農業秸稈焚燒也釋放大量氮氧化物.“十二五”期間實施的燃煤量控制和脫硝等一系列氮氧化物排放控制措施使得2012~2014年NO2濃度降低.
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* 責任作者, 研究員, wangqiao@mep.gov.cn
Spatio-temporal change and influencing factors of tropospheric NO2column density of Yangtze River Delta in the decade
ZHOU Chun-yan, WANG Qiao*, LI Qing, LIU Si-han, CHEN Hui, MA Peng-fei, WANG Zhong-ting, Tan Chang
(Satellite Environmental Center, Ministry of Environmental Protection of the People's Republic of China, Beijing 100094, China)., 2016,36(7):1921~1930
The characteristics of spatial and temporal distribution of tropospheric NO2column density over Yangtze River Delta for 2005~2014 were analysed based on satellite derived NO2column data from OMI. On this basis, influencing factors of NO2changes were analysed from terrain, meteorology, economy, agriculture, life, national major environmental planning, and other aspects. Results demonstrate: a) Tropospheric NO2column density increased at theof 1.04%, with the highest column density 1184.07×1013mole/cm2in 2011; it raised 20.7% compared with 2005 in 2010 and declined 9.1% compared with 2010 in 2014; b) The spatial distribution of tropospheric NO2column density had significant change, high in the middle, low in northern and lower in southern of Yangtze River Delta. c) Precipitation had a highly negative correlation with NO2concentrations for the reason of atmospheric wet deposition. The terrain of Yangtze River delta weakened the unfavorable impact of the high polluted area under the effect of the dominant north wind. d) Tropospheric NO2concentration had a correlation coefficient of 0.83 with the second industry output value, and a correlation coefficient of 0.74 with car ownership. Tropospheric NO2concentration was closely related to coal consumption and car ownership; in addition, the agricultural straw burning also released a large amount of nitrogen oxides. Series of NOemission control measures such as controlling amount of coal and denitration applied during the "twelfth five-year" lowered the NO2concentration in 2012~2014.
tropospheric NO2column density;ozone monitoring instrument (OMI);satellite remote sensing monitoring;spatial-temporal change;impact factors;Yangtze River Delta
X87
A
1000-6923(2016)07-1921-10
周春艷(1981-),女,山東臨沂人,高工,博士,主要從事大氣環境遙感研究.發表論文10余篇.
2015-11-30
高分辨率對地觀測系統重大專項(05-Y20A16- 9001-15/17);國家高技術研究發展計劃(863計劃)(2014AA06A508)