丹江口水庫新增淹沒區農田土壤重金屬源解析

韓培培,謝 儉,王 劍,強小燕,艾 蕾*,史志華

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丹江口水庫新增淹沒區農田土壤重金屬源解析

韓培培1,謝 儉2,王 劍1,強小燕1,艾 蕾1*,史志華1

(1.華中農業大學資源與環境學院,湖北 武漢 430070；2.十堰市科技學校,湖北 十堰 442000)

丹江口水庫是南水北調中線工程水源地,研究新增淹沒區農田土壤重金屬分布、富集特征并解析其來源,對水庫的水質安全保障具有重要意義.通過測定新增淹沒區169個農田土壤樣品中8種重金屬(Cd、Cr、Cu、Ni、Pb、Zn、As、Mn)含量,對土壤重金屬污染狀況進行了分析.結果表明:Cr的平均含量(45.11mg/kg)均低于庫區土壤環境背景值,而Cd的平均含量(1.04mg/kg)均高于背景值;除Cu外,Cd、Cr、Ni、Pb、Zn和As在丹庫的空間變異性較強,變異系數分別為0.58、0.72、0.58、0.74、0.35、1.12;Cd和As是丹江口水庫新增淹沒區的主要污染元素,其中Cd的富集系數高達10.3,中度以上污染區為86.6%,As中度及以上污染區為2.6%;新增淹沒區農田土壤重金屬來源主要為自然源(Cr、Cu、Ni、Pb、Zn、Mn)、農業源(As)、工業和生活源(Cd),貢獻率分別為44.7%、15.9%和15.4%.

重金屬；土壤；富集特征；源解析；丹江口水庫

重金屬污染物難以降解,潛伏期長,毒害性大,在土壤中富集不僅會抑制土壤吸收代謝作用和降低土壤養分供應,而且影響農產品產量和品質,能通過食物鏈途徑直接危害人類健康[1-5].土壤重金屬富集和遷移引起的水環境質量惡化,一直是環境科學領域研究的熱點問題[6-8].丹江口水庫是我國最大的飲用水源保護區,也是跨流域水資源配置戰略工程—南水北調中線工程的水源地,保障水庫水質安全是工程順利實施的關鍵[9].丹江口水庫大壩加高工程完建后,庫周157~ 170m高程之間范圍將成為水庫新增淹沒區,淹沒農田面積達173.3km2.水淹后農田土壤中重金屬及其它污染物經由土壤—水界面遷移交換進入水體,影響水質安全[10].為保證丹江口水庫發揮持久的社會和經濟效益,建立庫區良好的生態環境,對新增淹沒區農田土壤的重金屬組成、富集特征以及污染來源的分析顯得尤為必要.

目前,丹江口水庫新增淹沒區的研究主要針對農田土壤重金屬生態危害評價[11],對于農田土壤重金屬的富集特征及來源還有待明確.本文以丹江口水庫新增淹沒區的旱地、水田和園地3種土地利用類型的農田土壤為研究對象,將野外調查與室內分析相結合,采用富集因子法和多元統計分析,對水庫蓄水前Cd、Cr、Cu、Ni、Pb、Zn和As等危害較大的重金屬元素進行了富集特征評價和來源解析,旨在為水淹后農田土壤對水庫水質的潛在影響以及土壤重金屬含量與水文特征變化之間的關系研究提供基礎數據,同時對丹江口庫區的生態恢復治理也具有指導意義.

1 材料與方法

1.1 研究區概況

丹江口水庫位于我國中部漢江和丹江交匯處,由湖北境內的漢庫和河南境內的丹庫構成(圖1).庫區屬于典型的北亞熱帶季風氣候,年平均氣溫為15~16℃,多年平均降雨量約為1000mm,超過80%的降雨集中發生在季風季節的6~10月[12].庫區土壤以黃棕壤為主,還包括石灰土、水稻土、紫色土等類型.水庫大壩加高蓄水后新增淹沒區域307.7km2[13],淹沒影響涉及河南、湖北兩省6個區縣的40個鄉鎮.新增淹沒區作為水陸連接的交錯帶,水文條件和生境狀況復雜,農田土壤重金屬成為潛在污染源[14].

1.2 樣品采集

基于丹江口庫區地形、土壤、土地利用、水文情勢等實際狀況,依據典型代表和均勻分布原則,圍繞庫周新增淹沒區23個鄉鎮(丹庫11個、漢庫12個)隨機布設1km′1km調查單元采集土壤樣品.按照《農田土壤環境質量監測技術規范》(NY/T395-2000)[15],在每個調查單元中利用手持GPS確定點位,采用“S”形路線布點采集0~20cm深度的表層混合土樣,共計169個,采樣點均勻分布于新增淹沒區,其中農田土地利用類型包括旱地123個、水田21個、園地25個,采樣點分布見圖1.所有土壤樣品帶回實驗室于室溫下自然風干,剔除碎石固體物、植物殘留物等雜質,過100目尼龍篩后作為土壤重金屬分析備用.

1.3 測試分析

土壤重金屬含量依據國家土壤環境質量標準(GB 15618—1995)[16]測定,土壤樣品采用HF- HNO3微波法消煮后,利用美國瓦里安公司生產的VISTA-MPX型等離子發射光譜儀測定Cd、Cr、Cu、Ni、Pb、Zn和Mn含量,采用北京吉天儀器公司生產的AFS-8220型原子熒光光度計測定As含量,每批樣品均做空白處理,每個樣品之間設計3次重復.為了保證樣品分析的精確度,使用國家標準土壤樣品(GSS-1)進行校驗,測量結果均在允許誤差范圍(<5%)內.

1.4 數據處理

1.4.1 重金屬污染評價富集因子法不僅能根據富集系數判斷重金屬污染程度,還能定量判定人為源與自然源的貢獻水平[17-19].選擇合適的參比元素對樣品中元素進行標準化處理,以消除環境介質、采樣及制樣等過程中的差異對元素濃度的影響.參比元素具有含量豐富,化學性質穩定,不受人為因素影響等特性,常用的參比元素有Ca、Mn、Al、Sc等[20-23].Mn在研究區含量為556.90mg/kg,其地球化學性質穩定且低于庫區土壤背景值.因此,選擇Mn為參比元素.富集因子的計算公式[20]如下所示:

EF=[(C/Mn)sample]/[(B/Mn)background] (1)

式中:EF為土壤重金屬的富集系數;為重金屬元素在土壤中的所測濃度;Mn為參比元素在土壤中的所測濃度;B為重金屬在背景環境中的濃度;Mn為參比元素在背景環境中的濃度.根據Sutherland[24],按富集因子大小可以將重金屬污染分為5個級別(表1).

表1 富集系數分級表[21] Table 1 The grades of enrichment factor[21]

本文綜合考慮丹江口水庫新增淹沒區在河南、湖北兩省的區域面積,由于新增淹沒區大部分區域處于河南省境內,因此選擇河南省土壤環境背景值[25]作為庫區土壤背景值:Cd、Cr、Cu、Ni、Pb、Zn、As和Mn含量分別為0.065、63.20、20.00、27.40、22.30、62.50、9.80和567.00mg/kg.為確保評價結果的真實性,土壤重金屬的富集程度采用庫區土壤環境背景值為參照標準.

1.4.2 多元統計分析在進行數據統計分析之前,需要對數據進行正態分布檢驗.正態分布檢驗采用Kolmogorov-Smirnov正態性檢驗方法[(-)> 0.05],檢驗結果見表2.采用相關分析、因子分析、聚類分析等多元統計方法對農田土壤重金屬進行源解析.土壤重金屬間存在一定的相關性,對其進行相關性分析有助于探討土壤重金屬的來源[26].因子分析通過降維的方法把具有復雜關系的變量歸結為數量較少的幾個綜合因子,提出多個變量之間的因果關系,在土壤重金屬源解析中充當定性分析的角色[23].聚類分析中的數據采用Z-Scores法進行標準化,按歐式距離平方聚類,聚類結果能形象地反映土壤元素間的相似性,可以有效地揭示土壤重金屬復合污染特征及污染物的來源[27].所有數據統計分析均在SPSS 21.0軟件中完成.

表2 土壤重金屬含量統計分析(n=169) Table 2 Descriptive statistical summary of heavy metal content in soils (n=169)

2 結果與討論

2.1 土壤重金屬含量分布特征

表2和表3為丹江口水庫新增淹沒區農田土壤重金屬含量.與庫區土壤環境背景值相比,新增淹沒區的Cr含量均低于背景值,而Cd含量均高于背景值.Cd含量偏高可能與水庫周邊工業廢水排放及移民搬遷遺留垃圾處理不當等造成的污染負荷輸入有關[26],此外水庫的防洪、灌溉、發電、養殖、旅游等功能受人為干擾較大,也易引起Cd富集.如官廳水庫Cd富集區主要集中在洋河及桑干河流域,其富集主要為生活及工業廢水排放引起[28];三峽庫區消落區土壤重金屬Cd富集主要是上游工業發展引起的[24].新增淹沒區Cu、Ni、Pb、Zn、As含量與背景值相差不大,除Cu外,4種重金屬元素含量均表現為丹庫高于漢庫,出現此現象的主要原因是丹庫較漢庫地勢平坦,人口密集,經濟相對發達,強烈的人為活動對重金屬的富集現象表現得更為明顯.除Cu外,6種重金屬含量在空間上均表現為丹庫高于漢庫,而且在丹庫的空間變異性較強,此結果與王劍等[11]對丹江口水庫新增淹沒區農田土壤重金屬空間分布格局的研究結果基本一致.Cd、Cr、Cu、Ni、Pb、Zn和As的變異系數范圍為0.35~1.18,其中As的變異系數最大,為1.18.As含量在整體上表現為淅川縣高于丹江口市,其富集主要集中在淅川的老城鎮、盛灣鎮等區域,這可能與沿岸農田的污水灌溉、農藥化肥施用等農業生產活動有關,此外該區域的盛灣電站和宋莊碼頭也有可能引起As含量的增加[11].整體而言,淅川縣的農田土壤重金屬含量高于丹江口市,其中重金屬含量高的區域主要集中在淅川縣的盛灣鎮和老城鎮,該區域經濟發展較快,工業發達,如礦業開采、宋莊碼頭和盛灣變電站等的存在會對Cd、As等重金屬的富集產生潛在風險[26].同時,此區域人口密度大,地勢較為平緩,適合農業生產,因此農業生產過程中農藥化肥的大量施用、污水灌溉等極有可能帶來土壤重金屬的富集.

2.2 土壤重金屬富集水平

丹江口水庫新增淹沒區農田土壤重金屬富集系數見圖2.Cd、Cr、Cu、Ni、Pb、Zn和As的平均富集系數分別為10.3、0.5、1.3、1.2、1.1、1.3和1.3.大部分重金屬元素的富集系數接近1,表現出強烈的自然源屬性,其中Cd的富集系數大于10,說明研究區Cd富集除了來自于自然源物質外,受人為活動如生活污染、工業生產過程中污染物排放等影響更大.Suresh等[28]對印度Veeranam湖泊沉積物中重金屬進行風險評價得出了相似的結論,他們認為采礦產業、農業生產活動、工業生產中污染物排放和周邊居民生活垃圾是引起Cd超標的重要原因;劉麗瓊等[10]、王鐵宇等[29]分別對三峽庫區消落區和官廳水庫庫周土壤重金屬的研究結果均表明Cd風險較大主要由工業污染物排放造成.綜上可見,在人為活動的干擾下Cd已成為主要的生態風險因子且來源復雜,應引起相關部門的高度重視,加強防控.

富集因子評價結果(表4)顯示,整個研究區Cr、Cu、Zn、Pb、Ni的無污染至輕微污染區均大于85.0%,As中度及以上污染區為16.9%,Cd中度以上污染區為86.6%,新增淹沒區Cd富集最嚴重,是丹江口水庫主要污染元素,其次為As.與相同數據來源的重金屬生態評價結果對比[11],研究區均表現為Cd污染較嚴重,王劍采用地質累積指數法的評價結果顯示Cd中度以上污染區為80.0%,As中度及以上污染區為2.6%.評價結果的差異可能是因為富集因子法側重于評價人為污染源的影響,而地質累積指數側重于反映自然地質背景的影響.張雷等[31]采用地質累積指數法對三峽澎溪河回水區消落帶岸邊土壤重金屬評價的結果顯示Cd為偏重度污染,其來源主要與農業生產活動有關,而As的潛在風險較小.張芬等[30]在青山水庫表層土壤重金屬的研究中發現,由工業化與城鎮化的快速發展所帶來的As污染程度最高.結果表明各水庫表層沉積物或周邊土壤重金屬受人為活動的影響較大,因此在對重金屬進行富集特征評價的基礎上,有必要對重金屬的來源進行解析.

表4 重金屬在不同污染級別所占百分比(%) Table 4 The percentage of heavy metals in different pollution levels (%)

2.3 土壤重金屬來源解析

2.3.1 土壤重金屬間的相關分析新增淹沒區農田土壤重金屬間的相關分析結果表明(表5),丹江口水庫新增淹沒區農田土壤多種重金屬元素間存在相關性.Cr、Cu、Ni、Pb、Zn的相關系數范圍是0.448~0.763,均達到極顯著正相關水平(<0.01),As與總磷間的相關系數為0.191,相關性達顯著水平(<0.05),而Cd與其他6種重金屬相關性弱,均未達到顯著水平.

2.3.2 土壤重金屬的因子分析在因子分析前,首先進行KMO和Bartlett球形檢驗,檢驗結果分別為0.74>0.7、337.91(df=21,<0.01),表明7種重金屬之間具有較強的線性相關關系,因子分析有效[32].因子分析結果見表6,前3個因子能反映7種重金屬總方差的76.1%,可以解釋重金屬來源的絕大部分信息.因子1為Cr、Cu、Zn、Pb、Ni,其方差貢獻率為44.7%.因子2為As,方差貢獻率為15.9%.因子3為Cd,方差貢獻率為15.4%.

表5 土壤重金屬及與土壤性質相關性分析 Table 5 Coefficient correlation between the heavy metals and soil properties

注:*表示在0.05水平顯著相關;**表示在0.01水平顯著相關(=169).

表6 丹江口庫區新增淹沒區農田土壤重金屬元素提取的因子負荷 Table 6 Varimax rotated factor loading soil heavy metals of farmland soil in the new submerged area

2.3.3 土壤重金屬的聚類分析丹江口水庫新增淹沒區農田土壤重金屬聚類分析結果如圖3所示.聚類分析結果與因子分析結果(表5)一致,以聚類距離15為臨界值對新增淹沒區農田土壤重金屬進行分類,其分類結果可分為3類:第一類是Cd,第二類是As,第三類是Cr、Ni、Cu、Pb和Zn.

2.3.4 土壤重金屬來源分析綜合以上相關分析、因子分析和聚類分析結果,可將丹江口水庫新增淹沒區農田土壤中的7種重金屬來源分為3種類別:

自然源輸入.Cr、Cu、Zn、Pb之間具有很強的地球化學關系[33].將Cr、Cu、Ni、Pb、Zn作為“自然因子”:一方面5種重金屬中Cr含量低于庫區土壤環境背景值,Cu、Ni、Pb、Zn含量與庫區背景值相差不大,其EF值均小于1.5,且研究區85.0%的樣點為無污染至輕微污染程度;另一方面在重金屬的相關分析中,5種重金屬元素之間呈極顯著相關(<0.01),Pb、Cu和Zn均屬于親銅族元素,在土壤中具有相似的地球化學行為[31];5種重金屬在聚類分析中屬于同一類(第3類),分析表明Cr、Cu、Ni、Pb和Zn受人為活動影響較小,推斷5種重金屬的主要來源為自然源輸入[32].

農業生產活動的影響.由表可5知,As與總磷呈顯著正相關(<0.01),磷肥中含有微量的As,是土壤As的重要來源之一,施用磷肥可增加As含量[34],新增淹沒區As含量高出庫區土壤環境背景值2.84mg/kg,在中度及以上污染程度的樣點占16.9%.As的含量在空間分布上表現為淅川縣高于丹江口市,淅川縣的農業生產所占比重較高,耕地面積大,農業面源污染相對突出.由此推測As富集極可能與農藥及化肥施用、耕作方式不合理和污水灌溉有關[35-38].

工業及生活垃圾的影響.Cd平均含量為庫區土壤環境背景值的16倍[11],其富集較為明顯,中度以上污染區的比例為86.6%.新增淹沒區Cd含量表現為淅川縣高于丹江口市,其中三官殿鎮Cd含量最低為0.04mg/kg,該區域人口數量較少,經濟發展較緩慢,而Cd含量較高的區域主要集中在九重鎮、盛灣鎮、老城鎮和香花鎮等,該研究區多有郊區或農村分布,Cd的污染極可能與丹江口小流域涵蓋的農村范圍大、人口密集有關[39].移民搬遷后遺留的大量生產生活垃圾、工廠舊址等清理不徹底,經過下雨沖刷及地表徑流排放到附近的農田土壤中;同時河南省鎢礦、庫區周邊盛灣電站和宋莊碼頭的存在,極有可能引起Cd富集.

3 結論

3.1 與庫區土壤環境背景值相比,新增淹沒區的Cr含量均低于庫區背景值,而Cd含量均高于庫區背景值;除Cu外,Cd、Cr、Ni、Pb、Zn和As的含量在空間上均表現為丹庫高于漢庫,而且6種重金屬在丹庫的空間變異性較強.

3.2 富集因子法評價結果表明,新增淹沒區Cr、Cu、Zn、Pb、Ni的無污染至輕微污染區均大于85%.Cd和As的富集系數分別為10.3和1.3,Cd中度以上污染區高達86.6%,As中度及以上污染區達16.9%,Cd和As的富集是該研究區域的突出問題.

3.3 丹江口水庫新增淹沒區農田土壤重金屬主要來源于自然源、農業生產活動和工業及生活垃圾,貢獻率分別為44.7%,15.9%和15.4%.其中Cr、Cu、Ni、Pb和Zn這5種重金屬元素來源相似,受人為活動影響小,主要為自然源輸入;Cd和As受人為活動影響較大,其中As主要來源于農業生產活動,Cd富集主要受工業及生活垃圾影響.

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* 責任作者, 講師, ailei@webmail.hzau.edu.cn

Source apportionment of heavy metals in farmland soil from new submerged area in Danjiangkou Reservoir

HAN Pei-pei1, Xie Jian2, WANG Jian1, QIANG Xiao-yan1, AI Lei1*, SHI Zhi-hua1

(1.College of Resources and Environment, Huazhong Agricultural University, Wuhan 430070, China；2.Shiyan Science and Technology School, Shiyan 442000, China). China Environmental Science, 2016,36(8)：2437~2443

The Danjiangkou reservoir is the water source for the Middle Route Project under the South-to-North WaterTransfer Scheme. Heavy metal pollution assessment in the new submerged area is critical for water conservation. Therefore, it is essential to assess heavy metal pollution in the new submerged area. In this study, we determined the contents of heavy metals (Cd, Cr, Cu, Ni, Pb, Zn, As, Mn), in which 169soil samples of the new submerged area were collected, and we analyzed the source and enrichment of heavy metals using enrichment factor and multivariate statistical analysis. The concentration of Cr(45.11mg/kg)was lower than the background value of the reservoir area, while the concentration of Cd(1.04mg/kg)was higher than the background value within the sampling area. The spatial analysis showed that the concentrations of Cd, Cr, Ni, Pb, Zn and As (except for Cu) in the Dan River Reservoir were higher than the Han River Reservoir, the coefficient of variation were 0.58, 0.72, 0.58, 0.74, 0.35 and 1.12, respectively. Cd and As were the dominant contaminated element of the new submerged area in the Danjiangkou reservoir. The enrichment factor value of Cd was 10.3, and the area moderately contaminated or above of Cd and As occupied 86.6 percent and 2.6 percent, respectively. The results revealed that As, Ni, Cu, Pb and Cr were the main input of natural sources, whereas the agricultural production activities, industrial production activities and domestic waste were the sources of the accumulation of As and Cd.

heavy metal；soil；enrichment factor；source apportionment；Danjiangkou Reservoir

X53

A

1000-6923(2016)08-2437-07

韓培培(1990-),女,山東聊城人,華中農業大學碩士研究生,主要研究方向為水土保持與生態修復.

2016-01-14

國家杰出青年科學基金項目(41525003)