金華北山洞穴水地球化學變化特征及氣候指示意義

龐 征,王天陽,李鳳全,葉 瑋

(浙江師范大學 地理與環境科學學院,浙江 金華 321004)

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金華北山洞穴水地球化學變化特征及氣候指示意義

龐 征,王天陽,李鳳全,葉 瑋

(浙江師范大學 地理與環境科學學院,浙江 金華 321004)

為揭示洞穴水地球化學變化特征及其氣候指示意義，從2014年5月到2015年4月對金華北山雙龍洞和二仙洞洞穴水進行了連續12個月的觀測分析，并結合當地氣溫和降雨數據，得到以下結果：(1)由于受上覆巖土作用、植被、運移路徑等因素的影響，不同滴水點的離子濃度變化有所差異，常年性滴水點(除Ca2+外)陽離子平均濃度均大于季節性滴水點、瀑布水和池水；(2)金華北山洞穴水的Ca2+，Mg2+，Ba2+，Sr2+濃度變化具有明顯的季節變化特征，總體上呈現出雨季高、旱季低的特點，5—8月和次年1—4月隨著降雨量的增多而升高，9—12月由于外界降雨少而處于較高的值，外界干濕是影響陽離子濃度變化的主要因素；(3)洞穴水中Mg/Ca比值對外界干濕有指示意義，但也受氣溫的影響；而Sr/Ca，Ba/Ca比值除了受降雨影響，還受其他因素的影響。

洞穴水; 離子濃度; 元素比值; 氣候指示

洞穴次生化學沉積物特別是石筍，由于分布范圍廣、易于采樣、分辨率高等優點成為研究古環境、古氣候變化的重要載體。國內外學者在利用石筍重建古氣候方面取得了很多重要成果，但是研究過程中發現，替代性指標所含信息與外界環境變化具有不一致性，同一指標具有多解性，因此需要在現代環境條件下對洞穴次生化學沉積物的替代性指標所含環境信息進行校正，以便更精確解譯洞穴次生沉積物中所包含的環境信息[1-3]。洞穴滴水是形成洞穴次生化學沉積物的母液，是環境信息的攜帶者和傳遞者，在運移的過程中受到洞穴頂板、上覆植被等因素的影響，使攜帶的環境信息發生了改變，從而影響了洞穴次生化學沉積物所攜帶的外界環境信息。對滴水的環境信息傳遞過程進行研究，是精確解譯洞穴次生化學沉積物中所記錄氣候信息的重要基礎。

滴水的化學變化能夠靈敏反映洞穴環境和外部環境的變化，而這些環境信息最終會傳輸到洞穴化學沉積物并被保存下來[4]。近年來，國內很多學者對洞穴水的地球化學變化特征做了許多研究，取得了重要成果：如周運超等[5-6]在貴州涼風洞、犀牛洞的研究發現，洞穴滴水的化學組成有明顯的季節變化特征，其變化主要受水運移過程中水—土、水—巖作用導致的方解石溶解—沉淀過程所控制，稀釋作用、水來源的差異及活塞流也對滴水的地球化學性質產生了一定的干擾。王新中等[7]通過對北京石花洞滴水地球化學的觀測，發現滴水中Mg/Ca比值旱季低而雨季高，對降雨有指示意義；但李珊英[8]卻指出滴水Mg/Ca比值具有雨季低而旱季高的變化特征，分析方解石先期沉積作用(PCP)可能是主要控制因素。而李彬等[9]則認為當大氣環流未發生顯著變化和巖溶水文地質條件相似時，Mg/Ca，Mg/Sr比值主要取決于環境氣溫變化；當大氣環流發生顯著變化時，Mg/Ca，Mg/Sr比值主要取決于降雨條件的變化?？梢?，雖然滴水化學組成可以指示洞外環境的變化，但由于滴水來源的多樣性和傳輸過程的復雜性，可能會導致在解譯元素所記錄的環境信息時存在不確定性和多解性。

目前國內關于洞穴水中的地球化學的研究，多集中于西南地區，而浙江省在利用碳酸鹽次生沉積物解譯古環境信息方面的研究還較缺乏，洞穴水的地球化學季節變化及環境指示意義方面基本處于空白狀態，僅王學燁等[10]對北山洞穴水的理化性質做了初步研究。浙江省位于我國華東沿海地區，為典型的中亞熱帶季風氣候，處于海陸過渡帶，與同緯度的內陸季風區相比，其自然環境具有強烈的過渡性和不穩定性，是研究古氣候變化的理想地區。本文在前人研究的基礎上對金華北山雙龍洞和二仙洞利用ICP-MS對金華北山洞穴水常、微量元素進行連續1年多的觀測，并結合當地氣溫和降雨數據，揭示北山洞穴水地球化學變化與氣候變化的響應關系，為正確解譯碳酸鹽化學次生沉積物中替代性指標的氣候意義奠定基礎。

1　研究區概況

金華北山溶洞群(29°12′19″N，119°37′10″E)位于浙中丘陵盆地和浙西中山丘陵交接部的金華山山地上，屬龍門山脈，以棲霞組燧石灰巖夾粉砂巖、船山組厚層純灰巖和頁巖為物質基礎[11]。該地區四季分明，熱量充足，雨量豐沛，為典型的中亞熱帶季風氣候。夏季受東南季風影響顯著，冬季易受冬季風影響。金華地區年均溫約18℃，1月平均氣溫為4.8℃，7月平均氣溫為29℃，多年平均降雨量1 414.3 mm，但季節分配不均勻，一般春季和6—7月的梅雨季節降雨豐沛，3—6月降雨量約占全年降雨量的53.8%，而7月、8月多為伏旱天氣，秋冬降雨亦較少。

本文選取金華北山溶洞群的二仙洞和雙龍洞為研究對象。其中，雙龍洞是北山開發較早的水平型溶洞之一，由內外兩個大廳及龍耳支洞組成，其洞口向內朝東95°，向外朝西275°，洞口高程達375 m。外洞較寬敞，洞頂似穹窿，洞底較平坦，面積約1 200 m2。內外大廳相距5 m，由狹窄的地下河溝通，河長約15 m，寬約3 m。地下河流經內大廳北側洞底。雙龍洞主要的地質遺跡有石鐘乳、邊石壩、天生橋和穿洞等。二仙洞洞口高程約395 m，由3個大廳和1個小廳組成，為長廊型溶洞，總面積約2 000 m2。該溶洞內的沉積物主要為一些滴石、流石，形態規模均較小，許多還在生長中，且洞頂和灰巖巖壁上生長有少量鵝管和卷曲石花。

2　研究方法

2.1樣品采集與測定

為了研究洞穴水化學組成的時空變異特征，在結合雙龍洞和二仙洞的具體環境的基礎上，同時考慮到對環境的響應，本文選取了離洞口相對較遠，滴水量較大的8個采樣點(圖1)，各采樣點基本情況見表1。其中雙龍洞4個(Sld1，Sld2，Sld4，Sld5)，二仙洞4個(Exd1，Exd2，Exd3，Exd4)。每個月上旬和下旬各采樣1次，暴雨時期適當進行加密。期間也收集了3次雨水進行對比研究。監測時間從2014年5月到2015年4月。

用純水清洗干凈的100 ml聚乙烯瓶放在采樣點正下方滴取樣品，每瓶裝滿水不留空氣，并在每瓶加入3～5滴1∶1的HNO3酸化(保證陽離子的活性)，貼上標簽，密封帶回實驗室。在浙江師范大學地理與過程實驗室用PerkinElmer公司生產的電感耦合等離子體質譜儀(ICP-MS，NEXion 300X)測定水樣中的陽離子濃度[12]，檢出限均優于0.001 mg/L，方法相對標準偏差優于2%。

2.2數據處理與分析

所有試驗數據均以Excel電子表格的形式進行儲存和處理，以便進行數據運算和數據分析。各采樣點的陽離子濃度在Excel中進行有效數字處理和計算平均值。采樣點示意圖利用ArcGIS 10軟件進行繪制，箱圖用OriginLab OriginPro v8.0 SR5進行繪制，雙坐標軸柱狀圖和折線圖在OriginLab OriginPro v8.0 SR5中采用多個圖層進行疊加繪制。

3　結果與分析

3.1洞穴水Ca2+，Mg2+，Ba2+，Sr2+濃度變化特征

對8個采樣點Ca2+，Mg2+，Ba2+，Sr2+濃度的分析得出，不同點巖溶水陽離子濃度變化有所差異(圖2)。Ca2+為洞穴水化學成分中的主要陽離子，其濃度變化范圍為26.2～273.7 mg/L，常年滴水點Exd3(53.1～127 mg/L)變幅最小，而季節性滴水點Sld2(49.1～273.6 mg/L)變幅最大。比較分析可知，常年性滴水點Sld1，Exd1，Exd3的Ca2+平均濃度均大于季節性滴水點Exd2以及池水Exd4，瀑布水Sld5和巖溶裂隙水Sld4。其中，Sld1點平均濃度最大為153.2 mg/L，Sld4點Ca2+濃度最小為75.7 mg/L。

圖1　雙龍洞和二仙洞采樣點示意圖

采樣點采樣點名稱水樣類型水文特征描述Sld1鐵柵欄西側常年性滴水對外界降雨響應較快,降雨停止后逐漸減少Sld2仙人帳處季節性滴水對降雨響應快,滴水量大降雨停止后很快減少,在干旱月份沒有滴水Sld4冰壺洞口巖溶裂隙水水量季節變化明顯Sld5母子瀑布瀑布水水量有明顯的季節變化Exd1大仙梯田常年性滴水對外界降雨響應不敏感,滴水量變化不大Exd2眾仙赴會季節性滴水降雨較多時呈線性滴水,干旱季基本滴水停止,但上方石鐘乳常年保持濕潤狀態Exd3水晶宮殿處常年性滴水對降雨響應不敏感,干旱季節滴水也較快,下方有現代碳酸鹽化學次生沉積物生成Exd4大仙梯田池水降雨多的季節池水較多,而干旱季節池水較少,流動性差

圖2　北山洞穴水Ca2+，Mg2+，Ba2+，Sr2+濃度變化范圍

觀測期間，各采樣點Mg2+濃度值的變化幅度為1.1～12.6 mg/L，其中，季節性滴水點Sld2變幅最小(1.1～3.5 mg/L)，而巖溶裂隙水Sld4變幅最大(1.4～12.6 mg/L)。相比較而言，常年性滴水點Sld1(1.6～6.8 mg/L)、Exd1(3.3～10.3 mg/L)和Exd3(4.6～12.6 mg/L)的變幅均大于季節性滴水點Sld2(1.1～3.5 mg/L)和瀑布水Sld5(1.5～6.6 mg/L)，且常年性滴水點Sld1，Exd1和Exd3平均濃度要大于季節性滴水點Sld2以及巖溶裂隙水Sld4。

各采樣點Sr2+濃度的變化幅度相對Ca2+和Mg2+都小，但不同采樣點濃度變化范圍和平均值也有所差異。常年性滴水點Sld1，Exd1和Exd3平均濃度均比瀑布水、季節性滴水點要高，而池水Exd4的平均濃度值相對于其上方滴水點Exd1平均濃度高0.012 mg/L，這與池水中Sr2+常年的累積有關。

各采樣點Ba2+平均濃度值和分布范圍變化不大，變化差異較小，這說明Ba2+有一個較為穩定來源，受巖溶水的運移過程影響作用小。

周福莉等[13]對芙蓉洞的觀測發現，洞穴內不同分布位置的滴水，其地球化學指標空間差異主要受到各點的滲流通道、流經途徑以及上覆基巖及土壤成分等差異的影響。周長春等[14]對山東九天洞研究也發現受洞頂巖石及裂隙性質的影響，不同滴水點對降雨的響應速度不同，會對滴水的地球化學性質產生影響。金華北山洞穴水Ca2+，Mg2+和Sr2+濃度有明顯的空間差異，總體上表現為，常年性滴水點的平均濃度值較季節性滴水點、池水、瀑布水和巖溶裂隙水高，這可能是受運移路徑和洞穴頂板的影響所致。

3.2Ca2+，Mg2+，Ba2+，Sr2+濃度季節變化特征及與氣溫、降水的關系

洞穴滴水中各種微量元素主要來源于洞穴上方土壤和洞頂基巖。滴水中Ca2+，Mg2+，Sr2+，Ba2+等微量元素離子濃度與各元素離子性質、水—土—巖相互作用時間以及巖溶水對土壤和基巖的溶蝕能力等因素有關[12,15]。為探究北山洞穴水地球化學性質對外界氣候的響應，本文將北山洞穴水陽離子濃度變化與氣溫、降雨量變化進行對照分析(圖3)。

金華北山洞穴水中各點Ca2+濃度有明顯的季節變化，總體趨勢是在5—8月份和次年1—4月份隨著降雨量的增加而增大，而在降雨較少的9—12月份Ca2+濃度較降雨較多5—8月份和次年1—4月份高。在5—8月份和次年1—4月份金華地區的氣溫升高，降水量增加，濕熱的地表使巖溶水中CO2濃度升高，溶蝕能力增強，使洞穴滴水中Ca2+濃度增大，Ca2+濃度在8月份達到了一個峰值[16-17]。地下水在基巖溶蝕過程中的滯留時間是巖溶水化學組成變化的重要影響因子。金華北山洞穴水中Ca2+濃度降雨較少的9—12月份較降雨較多5—8月份和次年1—4月份高，在降雨較少的9—12月份，降水較少巖溶水與基巖相互作用時間相對較長，使得Ca2+的濃度較高[18]。

圖3　北山洞穴水Ca2+，Mg2+，Ba2+，Sr2+濃度季節變化

洞穴滴水中Mg2+含量主要受土壤和基巖的組成與性質、水—土—巖相互作用時間、巖溶的溶解能力和運移路徑等因素的影響[19]。Mg2+濃度大小與巖溶水在含水層中的停留時間呈正相關[20]，金華北山洞穴Mg2+濃度呈現出5—8月份和次年1—4月份比9—12月份高的特點，這主要因為9—12月份降雨少巖溶水與基巖作用時間變長，而降雨多的月份雨水的稀釋作用明顯，因此在9—12月份Mg2+濃度較高。譚明等[21]研究發現，降雨初期滴水Mg2+濃度的升高很可能是由于發生“活塞效應”，使得滴水中Mg2+濃度的增大。Mg2+濃度在降雨量較多5—8月份和次年1—4月份總體上呈增高趨勢，這主要因為這些月份降雨量增多，對上覆土壤和基巖的淋溶作用增強。

洞穴滴水中Sr2+，Ba2+含量主要來自于洞穴上方地表覆蓋的土壤及碎屑物，Ba元素很容易被土壤中高價陽離子選擇性地吸附，被認為是土壤中不活動的元素之一[22]。植被發育越好土壤中微生物的活動及風化作用就會越強烈，溶解在下滲水中的Sr2+，Ba2+含量就越高[23]。5—8月份Sr2+，Ba2+有明顯的升高，這主要是因為5—8月份地表濕熱，生物活動作用強，分解土壤中的Sr2+，Ba2+增加。周運超等[24]在七星洞研究發現各種離子含量的變化主要受巖溶水溶蝕能力的大小與運移路徑的長短、運移時間等因素的影響。北山洞穴水Sr2+，Ba2+濃度在降雨較少的9—12月份較降雨多的5—8月份和次年1—4月份均高，這主要由于降雨少的月份水的重力作用較小，運移速度減慢，與頂板作用時間長，而降雨多的月份雨水的稀釋作用也會對Sr2+，Ba2+濃度產生影響，使Sr2+，Ba2+呈現出雨季低、旱季高。

3.3洞穴水元素比變化特征及環境指示意義

Mg/Ca比值的變化取決于巖溶系統干濕條件的變化，干旱季節巖溶水在巖層中滯留時間較長，Ca2+在巖溶水還未到達洞頂之前就已經在運移通道中發生了前期沉淀作用，導致滴水中Mg/Ca比值增大[25]。同時，根據白云石與方解石的不相容溶解性及溶解速率的不同[26-27]，在足夠長的水巖作用時間內，方解石先達到飽和，而白云石還繼續溶解，使洞穴水中Mg2+濃度升高，從而也使Mg/Ca比值增大[28]。金華北山洞穴水Mg/Ca變化特征可以支持以上觀點(圖4)。8—11月份隨降雨量逐漸減少各點Mg/Ca比值呈現不斷升高趨勢。當由旱季進入雨季時大氣降雨增多會對陽離子濃度產生稀釋效應，同時氣溫也會對陽離子濃度產生影響，當氣溫升高時，巖溶水對Ca2+溶解速率高于Mg2+，使Ca2+的比重有所升高，5—7月份除Sld2點和Sld4點外其他各點Mg/Ca比值均隨著降雨量的增加和氣溫的升高呈減小趨勢。11月—次年1月份Mg/Ca比值有所下降，主要是因為11月—次年1月份降雨量增加對陽離子濃度產生了稀釋效應。由此可以看出，金華北山溶洞群洞穴水Mg/Ca比值對降雨有指示性，但也受氣溫的影響。

圖4　元素比季節變化和降雨量、氣溫的關系

洞穴水中Sr/Ca比值主要受到洞穴上覆土壤、植被以及土壤中微生物活動的影響，但外界氣溫和降雨的變化也會對其產生一定的干擾[29]。當滴水中Sr/Ca比值變化趨勢與Mg/Ca一致時，滴水中Sr/Ca比值可能主要受大氣降雨的影響；當Sr/Ca比值與Mg/Ca比值的變化趨勢不一致時，說明滴水中Sr/Ca比值除了受大氣降雨的影響外，還受到其他影響因素的干擾[23]。由圖4可以看出，各點Sr/Ca比值與Mg/Ca比值的變化趨勢不一致：如Sld1點從2014年6—10月Sr/Ca比值呈降低趨勢，而Mg/Ca比值呈上升趨勢；2014年9—12月Sld5點Sr/Ca比值呈降低趨勢，而Mg/Ca比值呈上升趨勢，這說明Sr/Ca比值變化在一定程度上還受其他因素的影響。

研究發現[23]，當洞穴水中Ba/Ca比值與Mg/Ca比值的變化趨勢相一致時，說明Ba/Ca比值主要受大氣降雨的影響；反之，則表明Ba/Ca比值主要指示土壤生物活動的強烈程度。從圖4可知，雙龍洞和二仙洞各采樣點水中Ba/Ca比值呈現明顯的季節變化特征；5—8月Ba/Ca比值不斷降低，由于5—8月份降雨量大，雨水對陽離子濃度有稀釋作用；8—10月Ba/Ca比值又升高，8—10月份降雨量減小，生物活動作用還較強，而此時降雨已減少，降雨的稀釋作用較弱，Ba/Ca比值升高主要是生物活動作用導致的；10—12月份又呈降低趨勢，這可能與10—12月份氣溫低生物活動作用弱有關。Ba/Ca比值與Mg/Ca比值的變化趨勢并不完全一致，這說明Ba/Ca比值受降雨和土壤生物活動兩個因素的影響。比較各點的變化趨勢不盡相同，常年性滴水點Exd1，Sld2變化幅度較大，而Sld4，Sld5和池水Exd4點池水變化幅度較小，而其他季節性滴水點變化幅度介于常年性滴水點和池水之間。常年性滴水點Ba/Ca比值對外界環境響應更明顯，這說明運移路徑對Ba/Ca 比值也有影響。

4　結論與討論

(1)常年性滴水點的陽離子平均濃度均大于季節性滴水點、巖溶裂隙水和瀑布水；北山洞穴水陽離子濃度有明顯的季節變化,雨季較低，旱季較高。

(2)外界氣溫和降雨量對洞穴水中的陽離子濃度變化都有影響，但降雨對陽離子濃度影響作用更明顯。降雨較多季節“稀釋作用”是影響影響陽離子濃度的重要因素，降水較少季節滯留時間是影響陽離子濃度的重要因素。

(3)洞穴水中Mg/Ca，Sr/Ca，Ba/Ca比值對外界降雨有很好的指示性，但也受氣溫的影響，Mg/Ca比值變化主要是由外界降雨引起的，但也受氣溫的影響；而Sr/Ca比值變化除了受降雨作用影響也受其他因素的影響，Ba/Ca比值受降雨和動物活動都有影響。

本文對金華北山洞穴中陽離子濃度的研究，Ca2+和Mg2+濃度變化與前人的研究有所不同，王學燁等[10]研究中發現，Ca2+和Mg2+濃度雨季高旱季低，而本文研究中卻是雨季低旱季高的特點，有明顯的不同，可能與兩個水文年的氣候特征不一樣。這說明影響地球化學性質的因素具有復雜性，需要長期的觀測。本文也存在一些不足之處，監測時間較短，由于缺乏必要的條件洞穴頂板的厚度了解甚少，不能從深層次上揭示洞穴水地球化學性質的變化及影響因素，需要繼續更深入地對金華北山洞穴水的地球化學性質及環境指示意義進行長期的研究。

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Cave Water Hydrogeochemical Characteristics of Jinhua North Mountain Caves and Its Climate Implications

PANG Zheng,WANG Tianyang,LI Fengquan,YE Wei

(College of Geography and Environmental Sciences,Zhejiang Normal University,Jinhua,Zhejiang 321004,China)

In order to reveal the geochemical characteristics of cave waters and its climate implication,we have monitored cave waters in Jinhua Beishan Mountain caves from May 2014 to April 2015.Combining with the local data of temperature and precipitation,we got the following conclusions.(1)Affected by overlying rock,vegetation,flow path and other factors,different drip points have different ion concentrations,ion concentrations (except Ca2+)of perennial drip point were higher than the seasonal average dripping point,waterfall and pond.(2)Trace element ion concentrations of cave water in Jinhua North Mountain caves showed seasonal variation characteristics that the ion concentrations were low in dry season,were high in rainy season,and increased with the precipitation from May to August and the following year from January to May,keeping the high values from September to December due to the decrease of outside rainfall,dry or wet condition outside is the main factor affecting ion concentration.(3)Mg/Ca ratio of cave water implicates the wet or dry condition outside,but also it is affected by temperature.The ratios of Sr/Ca and Ba/Ca were not only affected by the precipitation,but also were affected by the interference of other geological and hydrological factors.

cave water; ion concentration; element ratios; climate implications

2015-09-18

2015-10-14

浙江省自然科學基金“金華北山溶洞群洞穴滴水的氣候信息指示”(LY16D010001);國家自然科學基金面上項目“中國南方晚第四紀風塵沉積的物質聯系”(41071002),“基于BHQ巖芯的錢塘江中下游全新世環境重建研究”(41371206)

龐征(1990—),男,河南南陽人,碩士研究生,研究方向為環境演變。E-mail:1067509423@qq.com

王天陽(1977—),女,吉林長春人,副教授,主要從事環境變遷和水環境研究。E-mail:lygl59@zjnu.cn

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