兩種大氣化學模式系統對浙江省PM2.5濃度預報結果的對比分析*

于　燕　浦靜姣　陳　鋒

(浙江省氣象科學研究所, 浙江 杭州 310008)

?

兩種大氣化學模式系統對浙江省PM2.5濃度預報結果的對比分析*

于燕浦靜姣陳鋒

(浙江省氣象科學研究所, 浙江 杭州 310008)

利用大氣化學模式系統CUACE/Haze-fog與WRF-Chem，分別選取3次不同程度的污染天氣過程進行數值模擬，并利用浙江省142個環保監測站點觀測數據，對模擬的PM2.5濃度的時空演變特征進行檢驗，評估兩個模式對PM2.5濃度的預報效果。結果表明，CUACE/Haze-fog與WRF-Chem模式均能夠較好的反映出PM2.5日均濃度空間分布特征及其逐日變化特征。WRF-Chem預報與觀測的PM2.5日均濃度的空間相關系數明顯高于CUACE/Haze-fog，且總體來看相對偏差與均方根誤差明顯低于CUACE/Haze-fog。CUACE/Haze-fog與WRF-Chem模式能夠基本反映出PM2.5濃度連續3 d (72 h)的變化趨勢，且24 h與48 h預報效果優于72 h預報。本次模擬中氣象場模擬的偏差可能是導致PM2.5濃度模擬偏差的主要因素。此外，CUACE/Haze-fog模式對化學場初始值的低估可能是其對PM2.5濃度系統性低估的重要原因之一。

大氣化學模式; CUACE/Haze-fog; WRF-Chem; PM2.5

0　引　言

近年來，隨著城市化進程的逐步加快以及工業規模的不斷擴大使得人為污染物排放量居高不下，導致霾污染天氣頻發，空氣質量明顯下降，嚴重影響社會經濟的可持續發展與人類身體健康。大氣化學數值模式具有較穩定的系統性能結構和完善的科學理論基礎，能夠定量的揭示特定空間上一系列化學物種的時空演變規律，是研究區域大氣環境與大氣污染問題的發展方向和重要手段，因此在霾過程模擬與機理研究、空氣質量預報及敏感性分析等方面得到普遍應用[1-3]。

國內外已有多個大氣化學模式在實際業務中應用，如CMAQ模式、CAMx 模式、WRF-Chem模式、CUACE/Haze-fog模式以及NAQPMS模式。其中，WRF-Chem是由美國國家大氣研究中心(NCAR)及國家海洋與大氣管理局(NOAA)等眾多機構聯合開發的氣象-化學雙向耦合模式，對氣體與氣溶膠濃度的時空分布特征具有較好的模擬預報能力[4-5]。西班牙應用該模式提供歐洲地區O3、NO2、SO2、CO、PM10、PM2.5及NH3的逐日72 h業務產品[6]。CUACE/Haze-fog是由中國氣象科學研究院自主研發的霧霾數值預報系統，開發了能見度、PM10、PM2.5和O3等數值預報產品[7]，并在2008年北京奧運會期間，提供了北京和周邊地區氣溶膠、能見度、近地層O3等要素的48 h預報，取得了良好的效果[8]。依托上述大氣化學模式，國內多個省市建立了相應的空氣質量預報系統平臺。上海市與廣東省基于WRF-Chem模式實現了對華東區域與南方地區PM2.5等污染物濃度的業務預報[9-10]；濟南與烏魯木齊以CUACE/Haze-fog模式為基礎搭建了空氣質量業務預報平臺[11-12]；北京市空氣質量預報系統包括了CMAQ、CAMx以及NAQPMS模式，業務預報結果表明，PM10的多模式算術平均優于單個模式結果，且總體上權重集成方法優于算術平均結果[13]。上海市空氣質量集合數值預報系統SEMS與南京市空氣質量預報系統中均使用了CMAQ、CAMx、NAQPMS以及WRF-Chem模式，為上海世博會與南京青奧會提供了環境氣象保障[11,14]。

浙江省是中國經濟最活躍的省份之一，隨著城市化和工業化進程的加快，近年來霾天氣頻發，其中冬季發生頻率最高，首要污染物主要是PM2.5，其質量濃度時常超過國家二級標準(75μg/m3)，給環境質量、人類身體健康以及交通安全帶來嚴重危害，因此對PM2.5濃度時空演變的準確預報尤為重要。為此，浙江省引入了CUACE/Haze-fog與WRF-Chem模式進行科學研究和業務預報，但對于模式的預報質量，仍然缺乏有效的評估與對比分析。

本文應用大氣化學模式系統CUACE/Haze-fog與WRF-Chem，選取2015年1月23—25日、2月7—9日、和12月23—25日3次以PM2.5為首要污染物的不同程度的污染天氣過程進行模擬試驗，通過與浙江省142個環境監測站點觀測數據的對比分析，對模擬的PM2.5濃度的時空演變特征進行檢驗，評估兩個模式對PM2.5濃度的預報效果，為浙江省空氣質量數值預報業務系統的建立提供理論依據。

1　模式簡介和試驗設計

1.1模式簡介

CUACE/Haze-fog霧霾數值預報系統是中國氣象科學研究院自主研發的區域天氣—大氣化學—大氣氣溶膠雙向耦合模式預報系統，由中尺度天氣預報模式MM5 (Mesoscale Model 5)和氣體-氣溶膠模塊組成，實現了氣體、氣溶膠模塊與天氣模式在線耦合運行，對細顆粒物(PM2.5)、PM10、O3濃度以及能見度等要素進行預報。2014年起該系統開始在浙江省氣象科學研究所業務化運行。業務模式的水平分辨率為9km×9 km，覆蓋中國中東部大部分地區。模式使用的主要物理參數化方案包括：Graupel微物理方案，Grell積云對流參數化方案，MRF邊界層方案，RRTM長波輻射方案，Duhdia短波輻射方案。每日08時與20時(北京時間)起報，預報時效為84 h，預報產品種類主要包括PM2.5、PM10、SO2、NO2、O3、CO 6種污染物濃度、首要污染物、空氣質量指數AQI以及能見度。排放源數據基于清華大學制作的2010年大氣污染物逐月排放清單。

WRF-Chem大氣化學模式系統是由NCAR及NOAA等多家研究機構聯合開發，由新一代中尺度區域天氣/氣候模式WRF在線耦合Chem化學模塊，氣象模塊與化學模塊使用相同的時間與空間分辨率(垂直與水平)。為提高運行效率，使用雙重嵌套網格，外層區域水平分辨率為27km×27 km，覆蓋中國中東部大部分地區，與CUACE/Haze-fog模擬范圍一致，內層區域水平分辨率為9 km×9 km，覆蓋浙江省及其周邊地區。模式使用的主要物理參數化方案參考基于WRF模式的浙江省快速更新同化數值天氣預報系統[15-16]，并考慮與化學方案的匹配適用性，主要包括：Morrison微物理方案，Grell積云對流參數化方案，YSU邊界層方案，RRTMG長波輻射方案，RRTMG短波輻射方案。本研究使用HTAP_v2 2010年全球大氣污染物逐月排放清單，其中中國地區清單是由清華大學開發的中國多尺度排放清單模型MEIC所編制。因此兩個模式的排放源數據具有同源性。

1.2試驗設計

本研究分別選取2015年1月23—25日、2月7—9日以及12月23—25日3組冬季時段個例，擬檢驗CUACE/Haze-fog與WRF-Chem模式對PM2.5濃度的3 d預報效果。使用業務化運行的CUACE/Haze-fog模式20時起報的預報結果，以便得到完整的3 d PM2.5小時濃度值。WRF-Chem模式同樣從20時起報，進行84 h預報，但由于是冷啟動，模式從08時開始積分，將08—20時這12 h作為spin-up階段。兩個模式均使用全球預報系統GFS(Global Forecast System)作為氣象初始場與側邊界條件，水平分辨率為1°×1°，時間間隔為3 h，側邊界條件6 h輸入一次。業務模式CUACE/Haze-fog化學初始場使用上一次的預報場。WRF-Chem模式化學初始場來自于MOZART-4/GEOS-5(Model for Ozone and Related chemical Tracers-4/Goddard Earth ObservingSystem-5)。分析時段選取預報結果中完整的3 d(72 h)，即從第一天的00時至第三天的23時。

PM2.5逐小時觀測數據來源于浙江省142個環保監測站點。站點觀測值與其所在的格點模擬值進行對比，若多個觀測點位于同一個格點內，則該格點內站點的平均值作為該格點的觀測值。

首先，對選取的3個時段浙江省的空氣質量情況進行簡要闡述。圖1給出了3組個例中浙江省11個地市城區AQI指數。個例1中(2015年1月23—25日)，近一半的地市表現為中到重度污染，其中湖州、杭州最為嚴重，AQI指數平均超過200。個例2中(2月7—9日)，浙江省大部分地市空氣質量良好，僅有金華、湖州等少數地市有輕度污染。個例3中(12月23—25日)，浙中北部地市在23日出現重度至嚴重污染，杭州地區AQI超300(數據缺失)，湖州、紹興、金華(24、25日數據缺失)、寧波AQI指數在230以上，24—25日轉輕到中度污染，而23—24日，由于浙西、浙南及東南沿海地區普降中到大雨，因此空氣質量良好。3組個例的選擇體現了以PM2.5為首要污染物的浙江省不同程度的污染情況，因此對于模式預報結果的評估與對比具有較好的代表性。

(HAZ-杭州，NB-寧波，WZ-溫州，JX-嘉興，HUZ-湖州，SX-紹興，JH-金華，QZ-衢州，ZS-舟山，TZ-臺州，LS-麗水)圖1　2015年1月23—25日、2月7—9日以及12月23—25日浙江省11個地市城區AQI指數

2　結果分析

2.1PM2.5日均濃度空間分布對比

圖2—圖4分別為CUACE/Haze-fog與WRF-Chem模式預報的3組個例PM2.5日均濃

度空間分布。表1對兩個模式模擬的PM2.5日均濃度的相對偏差(ME)、均方根誤差(RMSE)以及空間相關系數(CC)進行了統計。從圖2—圖4中觀測站點數據可以看出，當污染天氣發生時，PM2.5濃度高值區主要位于浙北地區以及金衢盆地一帶。個例1中(圖2)，湖州、杭州一帶PM2.5濃度值為150～250 μg/m3，而大部分浙西與浙南地區濃度值僅為10～70 μg/m3，個例3中(圖4a)，杭嘉湖及寧紹平原一帶PM2.5濃度值為200～300 μg/m3，是浙南地區的10倍以上。當空氣質量較好時，PM2.5濃度也在浙中的金華一帶以及浙北的杭嘉湖及寧紹地區高于其他地區(圖3a, 3b)。與觀測相比，兩個模式均能夠較好的反映出PM2.5日均濃度空間分布特征與逐日變化特征，CUACE/Haze-fog與WRF-Chem的模擬值和觀測的空間相關系數分別為0.09～0.73、0.21～0.90，WRF-Chem模式對PM2.5日均濃度空間分布特征的模擬與觀測更加吻合，3組個例平均空間相關系數比CUACE/Haze-fog高0.17，其中對于個例1高出0.25 (表1)。從數值上看，CUACE/Haze-fog明顯低估了PM2.5濃度，尤其在中度及以上污染天氣時，對浙北地區PM2.5濃度的高值區低估最明顯(圖2a, 2c, 4a)。雖然WRF-Chem也未能預報出個例1中第三天觀測濃度升高情況，但其模擬誤差仍低于CUACE/Haze-fog(圖2c, 2f)。而個例3的第三天，WRF-Chem未能模擬出較低的PM2.5濃度值，導致誤差增大，而CUACE/Haze-fog模擬值持續較低，因此更加接近觀測(圖4c, 4f)。從表1可以看出，除了個例2與個例3的第三天，WRF-Chem的ME與RMSE較CUACE/Haze-fog均有明顯降低，ME降低22%～97%，RMSE降低21%～63%。綜上所述，兩個模式在基本抓住PM2.5日均濃度的空間分布特征的同時，WRF-Chem具有更高的空間相關系數與更低的相對偏差與均方根誤差。

圖2　2015年1月23～25日CUACE/Haze-fog與WRF-Chem模式預報的PM2.5日均濃度空間分布(單位：μg/m3). 其中圓點為站點觀測值，ME為平均偏差，RMSE為均方根誤差，CC為相關系數

圖3　與圖2相同，但為2015年2月7～9日結果

圖4　與圖2相同，但為2015年12月23～25日結果

個例天觀測模擬CUACE/Haze-fogWRF-Chem相對偏差(ME)CUACE/Haze-fogWRF-Chem均方根誤差(RMSE)CUACE/Haze-fogWRF-Chem相關系數(CC)CUACE/Haze-fogWRF-Chem11115.145.1102.0-70.0-13.0a78.130.60.450.73295.833.780.9-62.1-14.969.430.50.470.753108.327.147.5-81.2-60.892.472.30.450.642171.554.576.4-17.04.939.730.70.370.40271.636.769.6-33.9-1.040.214.90.090.44333.437.149.83.616.326.228.00.160.2131114.620.190.6-94.5-24.1117.643.30.730.90269.223.851.2-45.4-18.057.539.60.520.52357.236.6134.6-20.677.437.790.20.590.75

a灰色標注代表WRF-Chem的統計結果優于CUACE/Haze-fog.

2.2PM2.5小時濃度時間演變對比

圖5給出了CUACE/Haze-fog與WRF-Chem模式預報及觀測的浙江省平均PM2.5濃度及相對偏差的逐小時變化。從圖5可以明顯看出，CUACE/Haze-fog模擬的PM2.5小時濃度明顯低于觀測結果，并且觀測濃度越高，誤差越大(圖5a, 5c)，而當觀測的PM2.5濃度較小時，誤差也越小(圖5b)。表2列出了3組個例中兩個模式24 h、48 h及72 h預報與觀測以及模式之間的相關系數。就3組個例平均來看，兩個模式24 h與48 h預報與觀測的相關系數(0.53，0.54; 0.40，0.74)優于72 h的相關性(0.23，0.32)，這表明，兩個化學模式對PM2.5小時濃度變化趨勢24 h與48 h預報優于72 h預報，即隨著預報時長的增加，預報誤差也隨之增大。CUACE/Haze-fog對24 h預報的相關系數為0.03～0.82，WRF-Chem為0.09～0.77，二者基本一致；而WRF-Chem對48 h預報的相關系數為0.63～0.89，比CUACE/Haze-fog高0.12～0.66；CUACE/Haze-fog對72 h預報的相關系數為-0.17～0.45，WRF-Chem為0.08～0.73。個例2中兩個模式模擬與觀測的相關系數均在0.45以上(表2)，且WRF-Chem的相關系數較CUACE/Haze-fog高約0.25，表明當PM2.5濃度較低時，兩個模式對PM2.5小時濃度變化趨勢的模擬效果較好且基本一致。對于個例1與個例3，除了個例1中72 h相關系數WRF-Chem比CUACE/Haze-fog低0.25，其余值均比CUACE/Haze-fog高0.06～0.66(表2)。此外，對于這3組個例，兩個模式之間72 h PM2.5濃度相關系數分別高達0.85、0.89、0.65，這是兩個模式的排放源與氣象場基本一致的結果。

(a)個例1(2015年1月23—25日), (b)個例2(2015年2月7—9日), (c)個例3(2015年12月23—25日)圖5　CUACE/Haze-fog與WRF-Chem模式預報與觀測的浙江省平均PM2.5濃度的逐小時變化以及相對偏差(ME)的逐小時變化.

個例小時CUACE/Haze-fogWRF-ChemCUACE與WRF-Chem1240.030.090.98480.510.630.94720.410.160.852240.820.770.93480.460.710.90720.450.730.893240.740.750.77480.230.890.1372-0.170.080.65

2.3誤差來源分析

總體來看，WRF-Chem對PM2.5濃度的時空分布特征的模擬明顯優于CUACE/Haze-fog，但仍有兩個明顯的偏差。其一，個例1中1月25日08時以后WRF-Chem未能預報PM2.5濃度明顯升高的趨勢(圖5a)，主要是由于模式對風向的模擬偏差導致。從圖6a可以看出，WRF-Chem對1月25日08時以后的風向模擬存在明顯偏差, 觀測顯示1月25日近地面風向從偏南風轉為偏北風，從而從北方帶來更多污染物，使得PM2.5濃度升高，而模式一直為偏南風，因此對PM2.5濃度有所低估。此外，從圖6b與6c可以看出，WRF-Chem對個例2與個例3的近地面風向變化趨勢的模擬與觀測均十分吻合。其二，個例3中WRF-Chem較好的反映出觀測中呈現的PM2.5濃度的雙峰型，但WRF-Chem對25日即第三天的峰值存在明顯高估(圖5c)，主要可能是由于其對風場輻合輻散的模擬偏差導致。由圖4可知，WRF-Chem對個例3的第三天PM2.5濃度的高估在浙北地區最為明顯，而對第一天濃度的預報與觀測較為吻合。圖7給出了WRF-Chem與ERA-Interim再分析場12月25日(第三天)與23日(第一天)20時850hPa風場差異及相應的散度差異空間分布，可以看出，第一天(圖7a)，WRF-Chem與ERA-Interim在浙中北地區的風場散度差異較小，而在第三天二者在浙北地區有一個明顯的輻合差異，導致在以偏北風為主導的情況下(圖6c)，來自江蘇、安徽、上海的污染物在浙北地區累積，并向南輸送(圖7b)，致使WRF-Chem對25日PM2.5濃度高估。由此可見氣象場對PM2.5濃度的時空演變特征至關重要。

(a)個例1(2015年1月23—25日), (b)個例2(2015年2月7—9日), (c)個例3(2015年12月23—25日)圖6　WRF-Chem模式預報與觀測的浙江省平均10 m風向逐小時變化

圖7　12月25日與23日20時WRF-Chem與ERA-Interim再分析場850hPa風場差異及散度差異空間分布

將兩個模式對PM2.5初始濃度的預報與觀測進行對比顯示(圖8)，CUACE/Haze-fog模式對初始濃度存在不同程度的低估，這可能是其在整個預報時段內低估PM2.5濃度的重要原因之一。相比于CUACE/Haze-fog，WRF-Chem對PM2.5初始濃度預報具有更低的ME與RMSE與更高空間相關系數，因此，化學場的初始條件對于污染物濃度的預報也十分重要。

(a)相對偏差, (b)均方根誤差, (c)相關系數圖8　CUACE/Haze-fog與WRF-Chem預報PM2.5初始濃度的相對偏差(ME)、均方根誤差(RMSE)以及相關系數(CC)對比圖

3　結　語

本文選取3個以PM2.5為首要污染物的不同污染程度的冬季時段(2015年1月23—25日、2月7—9日及12月23—25日)，應用大氣化學模式系統CUACE/Haze-fog和WRF-Chem對浙江省PM2.5濃度的預報與站點觀測進行對比分析，主要結果與結論如下。

1) CUACE/Haze-fog與WRF-Chem模式均能夠較好的反映出PM2.5日均濃度空間分布特征及其逐日變化特征，WRF-Chem預報與觀測的PM2.5日均濃度的空間相關系數明顯高于CUACE/Haze-fog，且總體來看相對偏差與均方根誤差明顯低于CUACE/Haze-fog。就本文中選取的3個個例來看，WRF-Chem的空間相關系數比CUACE/Haze-fog平均提高約0.2，除了個例2與個例3的第三天，ME降低22%～97%，RMSE降低21%～63%。

2) CUACE/Haze-fog與WRF-Chem模式能夠基本反映出0～72 h PM2.5濃度的變化趨勢，且24 h與48 h預報效果優于72 h預報。WRF-Chem對24 h預報的相關系數為0.09～0.77，與CUACE/Haze-fog基本一致，對48 h預報的相關系數為0.63～0.89，比CUACE/Haze-fog高0.12～0.66。此外，模式之間的相關系數較高，72 h相關系數分別為0.85、0.89、0.65，表明兩個模式對PM2.5濃度小時變率的模擬具有較好的一致性。

3)本次模擬的3組個例顯示氣象場模擬的偏差可能是導致PM2.5濃度模擬偏差的主要因素，此外，化學機制的不健全以及排放清單的不確定性直接影響二次氣溶膠的生成，也是影響PM2.5濃度模擬值的重要因素。另一方面，CUACE/Haze-fog模式對化學場初始值的低估可能是其對PM2.5濃度的低估的重要原因之一。這方面還需要更多的模擬試驗、觀測數據以及再分析資料予以論證。

總體而言，WRF-Chem模式對于浙江省冬季PM2.5濃度預報具有較好的應用潛力，因此對于冬季常以PM2.5為首要污染物浙江省不同程度的污染天氣的預報有重要參考價值。此外，由于氣象場與化學場的初始條件對污染物濃度的時空演變至關重要，因此今后需要利用同化技術獲得更優的氣象與化學初始場，從而提高WRF-Chem的預報能力，為浙江省環境預報業務提供多種模式平臺。

[1]Wu, Wang, Gbaguidi,etalA numerical study of contributions to air pollution in Beijing during CAREBeijing-2006 [J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2011, 11(12):5997-6011.

[2]Wang, F Jiang, J Deng,etal. Urban air quality and regional haze weather forecast for Yangtze River Delta region [J]. Atmospheric Environment, 2012, 58(15):70-83.

[3]劉紅年, 胡榮章, 張美根. 城市灰霾數值預報模式的建立與應用 [J]. 環境科學研究, 2009, 22(6):631-636.

[4]Grell, Peckham, Schmitz,etalFully coupled “online” chemistry within the WRF model. Atmospheric Environment, 2005, 39(37):6957-6975.

[5]Saide Carmichael, S N Spak, et al. Forecasting urban PM10 and PM2.5 pollution episodes in very stable nocturnal conditions and complex terrain using WRF-Chem CO tracer model [J]. Atmospheric Environment, 2011, 45(16):2769-2780.

[6]Kukkonen J, Olsson T, Schultz D M, et al. A review of operational, regional-scale, chemical weather forecasting models in Europe[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2012, 12(1):1-87.

[7]龔山陵,張小曳,周春紅,等.化學天氣預報系統CUACE及在中國區域灰霾預報中的應用[C]第26屆中國氣象學會年會大氣成分與天氣氣候及環境變化分會場論文集.2009.

[8]Wang J, X Zhang, T Keenan, et al. Air-quality management and weather prediction during the 2008 Beijing Olympics [J]. World Meteorological Organization (WMO) Bulletin, 2009, 58(1):31-40.

[9]常爐予,許建明,周廣強.基于WRF-CHEM模式探討上海冬季持續性PM2.5重度污染可能形成機理[C].第32屆中國氣象學會年會S9分會場—大氣成分與天氣、氣候變化,2015.

[10]孫家仁,俞勝賓,張毅強,等.基于WRF-Chem的空氣質量預報平臺的搭建及其對PM2.5預報效果的評估[C].中囯環境科學學會學術年會論文集,第四章環境監測與環境評估,2014,2759-2774.

[11]程念亮,李紅霞,孟凡,等.我國城市PM2.5數值預報簡述[J].安徽農業科學,2015(7):243-246.

[12]李曼,張載勇,李淑娟,等．CUACE系統在烏魯木齊空氣質量預報中的效果檢驗[J],沙漠與綠洲氣象,2014,8(5):63-68.

[13]王自發,吳其重,Alex GBAGUIDI,等. 北京空氣質量多模式集成預報系統的建立及初步應用[J]. 南京信息工程大學學報：自然科學版, 2009(01):19-26.

[14]王茜, 伏晴艷, 王自發,等. 集合數值預報系統在上海市空氣質量預測預報中的應用研究[J]. 環境監控與預警, 2010, 02(4):1-6.

[15]陳鋒, 董美瑩, 冀春曉, 等. WRF模式對浙江省2011年夏季降水和溫度預報評估及其濕過程敏感性分析[J]. 浙江氣象, 33(3):3-12.

[16]邱金晶, 陳鋒, 董美瑩, 等. 快速更新同化預報系統預報性能的檢驗與分析[J]. 浙江氣象, 2014, 35(4):1-6.

2016-03-21

浙江省氣象科技計劃項目(2015QN01)，國家科技支撐計劃項目(2014BAC22B06)，浙江省科技廳重點項目(2014C23004)