有機肥施用對蔬菜—土壤體系中重金屬遷移累積的影響

陳紅金，孫萬春，林 輝，王 飛，王 斌，馬軍偉，*，符建榮

(1.浙江省種植業管理局，浙江 杭州 310020； 2.浙江省農業科學院 環境資源與土壤肥料研究所，浙江 杭州 310021； 3.寧波市種植業管理總站，浙江 寧波 315012； 4.鄞州區農林局，浙江 寧波 315100)

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有機肥施用對蔬菜—土壤體系中重金屬遷移累積的影響

陳紅金1，孫萬春2，林 輝2，王 飛3，王 斌4，馬軍偉2，*，符建榮2

(1.浙江省種植業管理局，浙江 杭州 310020； 2.浙江省農業科學院 環境資源與土壤肥料研究所，浙江 杭州 310021； 3.寧波市種植業管理總站，浙江 寧波 315012； 4.鄞州區農林局，浙江 寧波 315100)

為探討化肥(CK)和不同用量雞糞有機肥(T1，3.75 t·hm-2；T2，7.50 t·hm-2；T3，15.00 t·hm-2)處理后，有機肥中主要重金屬銅(Cu)，鋅(Zn)，鉛(Pb)，鉻(Cr) ，砷(As)，汞(Hg)，鎘(Cd)等在蔬菜可食部分的累積及在土壤剖面的遷移行為，特開展西蘭花—刀豆連作下的有機肥定位試驗。結果表明，與CK相比，有機肥處理未顯著影響第1茬西蘭花中Pb，Cr，As，Hg，Cd含量，但T3處理導致第2茬刀豆中As和Pb顯著增加。有機肥長期施用所帶來的Cu，Zn，Pb，Cr，As累積主要集中在0—20 cm土層，第2茬刀豆收獲時，土壤中重金屬含量普遍高于第1茬西蘭花收獲時，其中，以Cu的積累量最大，Zn和Pb次之，Cr和As最小。有機肥處理主要影響0—20 cm土層Cu，Zn，Pb含量，但也可在一定程度上增加20—40 cm土層中Zn和40—60 cm土層中Cu含量；As和Cr沒有明顯的表層富集效應，有機肥施用僅提高0—20 cm土層中As含量，但可同時增加0—20 cm和40—60 cm土層中Cr含量。綜上，高用量有機肥的連續施用增加了菜田土壤環境重金屬污染風險。

有機肥；土壤；重金屬；蔬菜連作

有機肥料具有很好的培肥效果，可以改良土壤，協調土壤中空氣與水分的比例，增加土壤生物活性，提高土壤質量[1]。我國是傳統的有機肥料使用大國，“九五”以來，加大有機肥料投入已不僅成為我國農業科研和生產部門大力提倡的技術措施，而且被各級政府作為一項支農惠農的政策措施和推動生態建設的重要手段而大力支持[2]。

由于人們對有機肥資源不當利用所可能造成的環境污染和生態風險問題認識不足，目前，在農業生產中過量施用有機肥料的現象非常普遍。特別是在蔬菜生產上，蔬菜種植戶為了追求產量，往往在種植過程中施用過量的有機肥，施用量甚至可以達到數十噸每公頃。然而，隨著現代養殖技術的發展，飼料添加劑大量使用，大規模集約化養殖場的畜禽糞便與傳統分散養殖的畜禽糞便在成分、性質等方面都發生較大的變化，甚至導致一些有機肥料質量發生根本性的轉變，其中，有機肥重金屬污染就是一項迫切需要解決的問題[3-4]。

據統計，我國每年使用的微量元素添加劑約為15～18萬t，大約有10萬t左右未被動物利用而隨畜禽糞便排出。這些殘留在畜禽糞便中的重金屬使得以其為原料的有機肥料產品中重金屬含量提高，并會伴隨有機肥施用進入土壤[5]。目前，我國菜地土壤中重金屬超標問題已較為嚴重，據估計，全國約有24.1%的菜地Cd含量超標，9.2%的菜地As含量超標[6]。然而，目前對蔬菜—土壤系統中重金屬累積、遷移和環境風險相關的研究還不系統，尤其是在大田條件下，不同用量有機肥對重金屬累積遷移行為的影響還不明確[7]。為此，本研究以田間小區試驗為基礎，分析蔬菜連作系統下不同用量有機肥對主要重金屬在作物中累積的影響，以及有機肥中高殘留金屬元素銅(Cu)，鋅(Zn)，鉛(Pb)，鉻(Cr) ，砷(As)，汞(Hg)，鎘(Cd)等在土壤剖面上的遷移行為，以期揭示有機肥料不同用量對蔬菜—土壤體系中重金屬遷移轉化的影響，為合理施用有機肥，保障土壤環境與農產品安全提供參考。

1 材料與方法

1.1 試驗地點與材料

試驗設在余姚市，屬于亞熱帶季風性氣候，試驗地土壤為潮土。土壤基本理化性狀及重金屬含量為：pH 7.6，土壤有機質含量12.3 g·kg-1，全氮含量1.28 g·kg-1，有效磷含量33.5 mg·kg-1，速效鉀含量123.0 mg·kg-1，全鎘含量0.14 mg·kg-1，全鉻含量27.8 mg·kg-1，全鉛含量13.2 mg·kg-1，全汞含量0.22 mg·kg-1，全砷含量4.5 mg·kg-1，全銅含量16.4 mg·kg-1，全鋅含量58.3 mg·kg-1。供試商品有機肥主要原料為雞糞，重金屬含量：Pb 9.2 mg· kg-1，Cr 52.3 mg·kg-1，Cd 0.09 mg·kg-1，Hg 0.07 mg·kg-1，As 3.3 mg·kg-1，Cu 183.6 mg·kg-1，Zn 321.2 mg·kg-1。供試化肥為復合肥(N-P2O5-K2O 15-15-15)，重金屬含量：Pb 1.8 mg·kg-1，Cr 51.3 mg·kg-1，Cd 0.11 mg·kg-1，As 1.0 mg·kg-1，Cu 8.1 mg·kg-1，Zn 19.4 mg·kg-1，Hg未檢出。栽培蔬菜分別為西蘭花和刀豆。

1.2 試驗處理

試驗起始于2011年，設4個處理：(1)CK，施0.75 t·hm-2復合肥(N-P2O5-K2O 15-15-15)；(2)T1，施有機肥3.75 t·hm-2；(3)T2，施有機肥7.50 t·hm-2；(4)T3，施有機肥15.00 t·hm-2。各處理小區面積12 m2，隨機排列，每處理3個重復。各處理有機肥和化肥均作基肥施用。蔬菜連作，2011年10月—2012年3月種植西蘭花，2012年4月—6月種植刀豆。每季蔬菜種植前施入肥料，各處理每季施肥量相同。

1.3 樣品采集

在每季作物收獲期，在各試驗小區隨機采集長勢均勻的植株5～10株，采集其食用部分，于烘箱105 ℃殺青30 min后，60～80 ℃烘干去除水分，然后用不銹鋼剪刀切細，用研缽磨碎后過0.5 mm篩。同時在作物收獲后，按照土壤重金屬采樣規則，在每試驗小區按照S形多點分別采集0—20，20—40，40—60 cm土層樣品，每個土樣1 kg。土壤樣品風干后，采用四分法取壓碎樣的方式獲得粗磨樣品，隨后過孔徑20目尼龍篩，將過篩后的樣品進一步磨細，過100目篩網后即可用于土壤元素全量分析。

1.4 作物及土壤中重金屬測定

土壤樣品嚴格按照NY/T 1613—2008中規定方法進行測試，利用王水回流消解法進行消解。植株樣品采用微波消解法消解。采用石墨爐—原子吸收分光光度法測定Zn，Cu，Pb，Cd，Cr全量。參照GB/T 22105.2—2008，采用原子熒光法測定Hg和As總量。

1.5 數據處理

采用Microsoft Excel 2003進行數據處理和作圖，采用SPSS 15.0進行方差分析。

2 結果與分析

2.1 對蔬菜可食部分重金屬含量的影響

由表1可知，不同處理的西蘭花可食部分中As，Hg，Cr，Cd，Pb含量均沒有顯著差異，且從重金屬含量平均值來看，也未發現西蘭花可食部分中重金屬含量有隨有機肥用量增加而增加的潛在趨勢。類似地，各施肥處理對刀豆可食部分中大部分重金屬含量也無顯著影響。值得注意的是，從重金屬含量平均值上來看，隨著有機肥用量的升高，刀豆中As，Cr，Pb含量有增加的趨勢。T3處理下，刀豆可食部分中As和Pb的含量均顯著高于CK和T1處理。由此可以推測，隨著有機肥施用次數的增加，長期施用高水平的有機肥可能會導致土壤中重金屬水平持續增加，從而增加作物對重金屬的吸收。施肥次數的增加可能是刀豆可食部分As，Pb含量顯著增加的原因之一。當然，由于不同作物品種對重金屬的富集和選擇性吸收能力不同，也可能會導致作物中重金屬累積情況對不同有機肥用量的響應有所差異。

2.2 對菜地土壤中Cu和Zn累積和遷移的影響

從圖1可看出，不同施肥處理對本試驗土壤中Cu和Zn累積的影響基本一致。第1茬作物西蘭花收獲后，表層土壤中Cu和Zn含量僅有T3處理顯著高于其他處理，但T1，T2處理與CK差異不顯著。第2茬作物刀豆收獲后，各有機肥處理的表層土壤Cu和Zn含量均顯著高于CK，并隨著有機肥用量的增加，表層土壤中Cu和Zn含量呈明顯的遞增趨勢。由此可知，高用量有機肥的連續施用使得菜地耕作層土壤中Cu和Zn累積明顯。

為了明確經過1年2茬作物后，金屬元素在

表1 不同處理對蔬菜作物可食部分(鮮樣)中重金屬殘留量的影響(單位：mg·kg-1)

Table 1 Effect of different treatments on residual content of heavy metals in edible parts of vegetables (Unit: mg·kg-1)

作物處理AsHgCrCdPb西蘭花CK0.021a0.005a0.036a0.010a0.026aT10.022a0.005a0.034a0.010a0.031aT20.023a0.004a0.034a0.010a0.031aT30.022a0.005a0.033a0.010a0.032a刀豆CK0.014b0.001a0.071a0.005a0.030bT10.013b0.002a0.069a0.005a0.030bT20.014b0.001a0.073a0.006a0.040abT30.016a0.001a0.074a0.005a0.050a

注：同一作物同列數據后無相同小寫字母的表示差異顯著(P<0.05)。

圖1 西蘭花和刀豆收獲后不同處理表層土壤(0—20 cm)中Cu，Zn含量Fig.1 Contents of Cu and Zn in topsoil (0-20 cm) under different treatments at the harvest time of broccoli and sword bean， respectively

土壤剖面的遷移情況，特測定第2茬作物刀豆收獲后不同土層的Cu，Zn含量(圖2)。由圖2可知，Cu和Zn含量的垂直分布隨土壤剖面深度增加總體呈降低趨勢，表現出表層富集效應。不同施肥處理對土壤中Cu和Zn累積的影響隨著土壤深度的變化而變化。在土壤表層(0—20 cm)，施用有機肥顯著增加了土壤中Cu的含量，并隨著有機肥用量的增加而增加；在20—40 cm土層，T2處理的土壤Cu含量最高，顯著高于T3處理和CK，但與T1處理無顯著差別；在40—60 cm土層，有機肥處理的土壤Cu含量顯著高于對照，但不同用量的有機肥處理間差異不顯著。對土壤Zn含量而言，第2茬作物刀豆收獲后，在土壤表層(0—20 cm)，有機肥處理的Zn含量顯著高于CK，并隨著有機肥用量的增加而增加；在20—40 cm土層，有機肥處理的Zn含量均顯著高于CK；但在40—60 cm土層，各處理間Zn含量差異不顯著。

2.3 對菜地土壤中Pb累積和遷移的影響

從圖3可看出，第1茬作物西蘭花收獲后，土壤中Pb含量隨著有機肥用量的增加而增加，T3處理的土壤Pb含量顯著高于其他處理。種植第2茬作物刀豆后，各有機肥處理的土壤Pb含量均顯著高于CK，土壤Pb含量也有隨有機肥用量增加而增加的趨勢，T1處理下土壤Pb含量顯著低于T2和T3處理，但T2與T3處理間差異不顯著。

圖2 刀豆收獲后不同土層Cu，Zn含量Fig.2 Contents of Cu and Zn in different soil layers at the harvest time of sword bean

圖3 蔬菜收獲后不同處理土壤中Pb的累積和遷移情況Fig.3 Accumulation and transfer of Pb in soil samples under different treatments at the vegetable harvest time

此外，土壤表層(0—20 cm)的Pb含量明顯高于其他土層，Pb在土壤表層富集明顯，向下遷移的趨勢不明顯。在土壤表層(0—20 cm)，各有機肥處理的Pb含量均顯著高于CK，但在20—40 cm和40—60 cm土層，各處理間Pb含量差異不顯著。由此可知，有機肥施用會顯著增加0—20 cm土層的Pb含量。

2.4 對菜地土壤中Cr累積和遷移的影響

從圖4可以看出，第1茬作物西蘭花種植后，與CK相比，有機肥處理的土壤Cr含量沒有顯著差異；第2茬作物刀豆收獲后，有機肥處理的土壤Cr含量顯著高于CK，但不同有機肥用量間差異不顯著。對第2茬刀豆收獲后土壤中重金屬在土壤剖面的遷移進行分析發現，不同土層中Cr含量沒有明顯隨深度增加而降低的趨勢，表明Cr的表層富集效應不強。0—20 cm和40—60 cm土層中有機肥處理的Cr含量均顯著高于CK，但不同有機肥用量間差異不顯著；在20—40 cm土層，各處理的Cr含量差異不顯著。

圖4 蔬菜收獲后不同處理土壤中Cr的累積和遷移情況Fig.4 Accumulation and transfer of Cr in soil samples under different treatments at the vegetable harvest time

2.5 對菜地土壤中As累積和遷移的影響

第1茬作物西蘭花收獲后，各處理之間土壤表層(0—20 cm)As含量無顯著差異(圖5)。第2茬作物刀豆收獲后，土壤表層(0—20 cm)As含量相比第1茬西蘭花收獲后有明顯提高，特別是施用有機肥的各處理，其土壤As含量均顯著高于CK，但不同有機肥用量間差異不顯著。從圖5還可以看出，不同土層As含量差異較小，無明顯表層富集趨勢。與CK相比，僅0—20 cm土層As含量因有機肥施用而顯著增加，其他土層各處理間土壤As含量無顯著差異，表明有機肥處理更易導致土壤表層(0—20 cm)As含量的增加。

圖5 蔬菜收獲后不同處理土壤中As的累積和遷移情況Fig.5 Accumulation and transfer of As in soil samples under different treatments at the vegetable harvest time

3 結論與討論

重金屬元素在土壤—蔬菜體系中的累積和遷移行為較為復雜，不僅受到蔬菜品種和土壤生物化學性質的影響，還與重金屬元素本身的特性及其在土壤中的狀態有關[5,8]。在通常情況下，土壤中的重金屬含量保持在一定濃度范圍內，并不表現出對環境或者作物的明顯影響，但是當土壤中重金屬含量超過其承載能力時，就會表現出一系列的危害，包括在作物中累積、抑制土壤微生物活性、污染地下水等[9-11]。

參照我國農業部發布的有機肥行業標準NY 525—2012中重金屬限量指標，本試驗供試有機肥重金屬殘留均在限量范圍之內，屬于達標有機肥。有機肥行業標準中涉及的5種重金屬As，Pb，Cr，Cd，Hg，均具有較強的生物毒性和化學活性，對植物生長和人體健康都有直接危害。在本試驗中，當有機肥施用水平在15 t·hm-2以內，一年連續2次的有機肥施用并沒有引起西蘭花和刀豆中As，Pb，Cr，Cd和Hg含量明顯增加。盡管如此，第2茬刀豆中As，Cr，Pb含量仍表現出隨用量增加而增加的趨勢，尤其是As和Pb。有研究指出，對葉菜類蔬菜而言，Pb為低量富集元素，As，Hg，Cr為中量富集元素，Cd為高量富集元素[12]，這與本試驗結果有所不同。這一方面可能是由于有機肥行業標準中，對不同重金屬的限量標準是不同的，例如標準中對高富集元素Cd的限量值就大大低于Pb和As；另一方面，豆類蔬菜重金屬富集能力與葉菜類的差異也可能是其中一個原因，尤其是對于Pb而言。此外，葉菜類蔬菜的重金屬吸收能力往往大于豆類[5,13-14]，這表明本試驗中刀豆中較高的重金屬含量很可能主要是由土壤中重金屬累積增加引起的，而非蔬菜品種本身的富集特性差異。因此，長期施用高用量的有機肥可能會增加重金屬進入農產品可食部分的風險，由此對農產品安全帶來的挑戰值得關注。

蔬菜對重金屬的富集與土壤中重金屬含量密切相關[15]。除了有機肥行業標準中明確規定的5種重金屬外，事實上，有機肥中Cu和Zn對土壤的污染也不容忽視。Zn和Cu是植物生長必需的微量元素，但當它們在土壤中的含量超過一定限度時，也會影響作物的正常生長和品質。在現代集約化畜禽養殖業中，超劑量使用Cu，Zn等微量元素添加劑的現象非常普遍。李書田等[16]研究報道指出，與20世紀90年代相比，現在豬雞糞中的Cu，Zn含量增加了將近12倍。Nicholson等[17]認為畜禽糞便已成為土壤中Cu，Zn的主要來源之一，其對Cu，Zn在土壤中累積的年貢獻率可以達到40%和17%。這表明，關注土壤中重金屬Cu，Zn的累積遷移同樣重要。在本試驗中，有機肥長期施用所帶來的Cu，Zn，Pb，Cr，As累積主要集中在土壤表層(0—20 cm)，其中，Cu的積累量最大，Zn和Pb次之，Cr和As最小。這種表層土壤重金屬累積差異一方面跟進入土壤的重金屬總量有關，另一方面也跟重金屬的向下遷移能力有關。總體來看，第2茬刀豆收獲時，土壤中重金屬的含量普遍高于第1茬西蘭花收獲時。T3處理不同土層的重金屬含量也普遍高于其他處理，說明長期連續過量施用有機肥料容易導致土壤中重金屬的累積。該結果與以往報道相一致[18]。

已有許多研究指出，進入土壤的重金屬元素往往滯留在表層，很少向下遷移[11,19]。本試驗中，土壤中Cu，Zn，Pb傾向于在土壤表層(0—20 cm)累積富集，有機肥施用也主要導致表層土壤中Cu，Zn，Pb含量高于CK。當然，金屬元素的遷移能力也與元素自身性質及土壤基本理化性質等有關。吳燕玉等[19]研究報道指出，Pb的遷移能力大于Cu；酸性越強，Pb，Cu，Zn的淋洗率越大，As則隨著pH值的變動而不斷變化。本試驗中，As和Cr均沒有明顯的表層富集效應，但亦表現出向下遷移的趨勢。相比CK，有機肥處理也會在一定程度上增加20—40 cm和40—60 cm土層中重金屬的含量，其中，施用有機肥的各處理，其40—60 cm土層中的Cr含量就顯著高于CK。與Cr不同，施用有機肥的各處理土壤As含量僅在0—20 cm土層中顯著高于CK，表明施用有機肥后，As更易在土壤表層(0—20 cm)積累。顯然，化肥和有機肥處理土壤的重金屬遷移行為存在一定差異，其中，有機肥和化肥處理下土壤pH、有機質含量等性質的差異[19-21]可能是影響重金屬在各土層遷移能力的關鍵因子。

總體來講，在積極推廣應用有機肥料的同時，必須加強土壤質量長期監測預警工作，減少重金屬離子在作物和土壤中的累積。通過對土壤—蔬菜系統中重金屬累積、遷移規律的研究，可以有針對性地提出有機肥料的分類施用方案，為保障養殖廢棄物資源化利用的安全性和科學性提供依據，盡量減輕有機肥源重金屬對環境和作物的影響。

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(責任編輯 高 峻)

Influence of organic fertilizer application on accumulation and transfer of heavy metals in vegetable-soil system

CHEN Hong-jin1， SUN Wan-chun2， LIN Hui2， WANG Fei3， WANG Bin4， MA Jun-wei2，*， FU Jian-rong2

(1.PlantManagementBureauofZhejiangProvince，Hangzhou310020，China; 2.InstituteofEnvironment，Resources，SoilandFertilizers，ZhejiangAcademyofAgriculturalSciences，Hangzhou310021，China;3.PlantManagementBureauofNingbo，Ningbo315012，China; 4.AgricultureandForestryBureauofYinzhouDistrict，Ningbo315100，China)

In order to assess the accumulation of major heavy metals in edible parts of vegetable and their transfer in soils at different depths， the present study was carried out in a broccoli-sword bean continue cropping system by application of chemical fertilizer (CK) and different amounts of chicken manure based organic fertilizer (T1， 3.75 t·hm-2; T2， 7.50 t·hm-2; T3， 15.00 t·hm-2). It was shown that the application of organic fertilizer had no significant effect on the content of Pb， Cr， As， Hg， Cd in the edible parts of broccoli. However， the content of As and Pb in sword bean was significantly increased under T3 treatment. After long-term application of organic fertilizers， the accumulated Cu， Zn， Pb， Cr and As were mainly distributed in the 0-20 cm soil layer. On the whole， the soil samples collected at the harvest time of sword exhibited a higher content of heavy metals than those collected at the harvest time of broccoli. Cu showed the highest content in the samples， and was followed by Zn， Pb and then Cr and As. Organic fertilizer application mainly affected the content of Cu， Zn and Pb in topsoil (0-20 cm)， but also resulted in an increase of Zn in 20-40 cm soil layer as well as an increase of Cu in 40-60 cm soil layer. There was no obvious increase of As and Cr content in topsoil (0-20 cm). Organic fertilizer application not only increased As content in topsoil (0-20 cm)， but also increased Cr content both in 0-20 cm and 40-60 cm soil layers. Overall， continuous application of organic fertilizer at a high level elevated the risk of heavy metal pollution in vegetable lands.

organic fertilizer; soil; heavy metal; vegetable continuous cropping

10.3969/j.issn.1004-1524.2016.06.22

2016-03-28

國家自然科學基金(41401542)；公益性行業(農業)科研專項(201303091)；寧波市科技計劃項目(2013C11024)；2013年鄞州區省農科院合作項目

陳紅金(1968—)，男，浙江義烏人，學士，高級農藝師，從事土壤肥料研究。E-mail：chjin@aliyun.com

*通信作者，馬軍偉，E-mail：majuwe111@163.com

S147.2

A

1004-1524(2016)06-1041-07

陳紅金，孫萬春，林輝，等. 有機肥施用對蔬菜—土壤體系中重金屬遷移累積的影響[J]. 浙江農業學報，2016，28(6)： 1041-1047.