相變微膠囊懸浮液傳熱性能的研究進展*

李曉燕,李凱娣,曲冬琦

( 哈爾濱商業大學 能源與建筑工程學院， 哈爾濱 150028)

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相變微膠囊懸浮液傳熱性能的研究進展*

李曉燕,李凱娣,曲冬琦

( 哈爾濱商業大學 能源與建筑工程學院， 哈爾濱 150028)

相變微膠囊懸浮液作為一種潛熱型功能流體，其獨特的性能使其受到科研工作者的關注。在回顧了現有相變微膠囊懸浮液傳熱性能的研究進展，對相變微膠囊懸浮液的導熱性能、對流傳熱特性分別進行介紹。討論了懸浮液的體積濃度、雷諾數(Re)、斯蒂芬數(Ste)、努塞爾數(Nu)及無量綱過冷度等因素對相變微膠囊懸浮液換熱能力的影響，以及相變微膠囊懸浮液管內換熱特性。本文針對相變微膠囊懸浮液中添加納米粒子(納米Al2O3, 納米Fe, 納米TiO2)和磁性材料對其導熱系數和強化傳熱的提升情況進行了討論，并指出了目前研究存在的問題和今后研究的發展方向。

相變微膠囊；傳熱性能；納米材料；強化換熱

0 引 言

相變材料微膠囊懸浮液(microencasulated phase change materials suspension, MPCMS)是一種新型儲熱介質，由相變材料微膠囊(MPCM)顆粒和單相傳熱流體構成。MPCMS可以顯著提高流體的對流傳熱性能,而且還可以作為儲能介質用于儲熱儲冷系統中，實現儲熱和強化換熱、儲熱介質與傳熱介質的統一，從而減少了換熱過程[1]。它在太陽能熱利用、采暖、空調、熱能存儲系統、熱交換器等領域具有潛在使用價值和廣闊的應用前景。因此，相變微膠囊懸浮液傳熱性能的研究受到廣泛關注。

近年來，相變微膠囊懸浮液在應用基礎方面已經開展了一系列很有價值的工作，得出了一些有意義的結論[2]。研究發現，MPCMS與相變材料(PCM)和單相流體在熱學特性方面都不相同。相變微膠囊懸浮液的強化傳熱能力主要來源于兩個方面：(1) 相變微膠囊顆粒在融化凝固時吸收釋放大量潛熱增大了有效比熱容；(2) 相變微膠囊顆粒附近的“微對流效應”增強了管路壁面的導熱性。與普通單相傳熱流體相比，MPCMS有很大的表觀比熱，傳熱能力可增大1.5～4倍。傳熱能力明顯增加，為換熱設備小型化開辟了新道路。然而，潛熱型相變微膠囊流體的導熱系數較低, 且對流換熱能力減弱。因此，許多研究學者[3-5]在相變微膠囊懸浮液中添加納米Al2O3、納米Fe、納米TiO2等納米顆粒增加其熱導率。添加納米顆粒可以提高相變微膠囊懸浮液的導熱系數，且對相變微膠囊懸浮液凍結融化行為和相變溫度沒有明顯的影響。相變微膠囊懸浮液換熱能力與懸浮液體積濃度、雷諾數(Re)、斯蒂文數(Ste)、相變溫度范圍和無量綱過冷度等因素密切相關。例如提高MPCMS的體積濃度，增大MPCMS的比熱容，都可以增大MPCMS的換熱效率。但隨著MPCMS的體積濃度增加，使其粘度和壓降增加，導致泵的能耗增加，且無法滿足長期使用[6-8]。大量已發表的研究結果表明[9-11]，斯蒂文數對管內強化換熱的有很大的影響，但在有明顯的過冷度的情況下，產生影響極微弱，具體原因還不是很清楚，所以，還需對相變微膠囊懸浮液流動傳熱特性進行更深入的研究。

本文結合國內外相變微膠囊懸浮液的研究工作[12-15]，從導熱和對流換熱兩方面入手對相變微膠囊懸浮液的傳熱做了綜述，探究了Ste數、微膠囊顆粒濃度及溫度對MPCMS熱物性的影響。討論了納米粒子和磁性材料對相變微膠囊懸浮液導熱系數和強化傳熱的影響，并探討了今后相變微膠囊懸浮液傳熱方面的研究重點并提出了目前存在的問題。

1 相變微膠囊懸浮液導熱性能的研究

相變材料導熱率低是熱能存儲系統中存在的問題之一，這將導致熱能存儲系統的蓄/釋冷率降低。因此，在很多文獻中[16-17]，研究者在改善相變材料的導熱率方面做了大量的研究，例如：嵌入高導熱率材料的結構[18]、使用帶翅片的換熱器[19]以及制備相變材料微膠囊[20]等。因為MPCMS中的微膠囊顆粒能夠吸收或者放出大量潛熱，在相變過程中、微小的MPCM顆粒具有較大的比表面積、懸浮液流動時MPCM顆粒之間的相互作用等因素，使MPCM顆粒能夠強化流體的對流傳熱過程，相變微膠囊懸浮液的有效導熱率增大。

Maxwell[21]研究了靜態固液懸浮液的導熱率，得到了懸浮液靜態時的導熱系數的計算式

(1)

在式(1)中，kb為相變微膠囊懸浮液的導熱系數，kp為分散相的導熱系數，kf為連續相的導熱系數，c為分散相的體積濃度。

由于相變微膠囊懸浮液在流動過程中，“微對流效應”存在于微膠囊顆粒與載流體之間，顆粒與載流體之間的對流換熱明顯增強，從懸浮液角度來說，這種增強與有效導熱系數增大是等效的。因此，相變微膠囊懸浮液在流動過程中的有效導熱系數要比通過Maxwell關系式計算的靜態固液兩相懸浮液的導熱系數大，有效導熱系數的計算式為[21]

(2)

在式(2)中，Pep=e·d2/αf為粒子佩克萊數, ke為有效導熱系數，B和m是依賴于佩克萊數的值，e為剪切速率，αf為熱擴散率。

一般情況下，相變微粒的熱導率的提高幅度不是很大，需進一步改進，Ho等[22]研制了一種新型流體，在質量分數為10%的正二十烷相變微膠囊懸浮液中，分別添加質量分數為2%和10%的納米Al2O3，與不加納米Al2O3的正二十烷相變微膠囊懸浮液相比，導熱系數分別增加了4%和13%。添加納米Al2O3材料可以有效改善MPCMS的導熱系數。靳健等[23-24]對添加TiO2納米顆粒的MPCMS的導熱系數進行了實驗研究。實驗結果顯示：TiO2納米顆粒的加入MPCMS的導熱系數得到顯著提高,當TiO2質量濃度為5%時,MPCMS導熱系數約提高7%。Latibari等[25]對納米相變微膠囊的合成、表征和熱性能進行研究。結果表明，納米相變微膠囊(S1)的導熱系數與純十六酸(PA)相比，提高近3倍，對比結果如表1[25]所示。

表1 相變微膠囊的導熱系數[25]

Table 1 Thermal conductivity of encapsulated PCMs[25]

樣本代碼導熱系數/W·m-1·K-1熔化狀態/80℃凝固狀態/30℃PA0.260.21S10.770.71S20.520.48S30.490.47

碳納米管是一種典型的一維納米材料，Zhang等[26]在相變微膠囊懸浮液中添加多壁碳納米管研制了一種新型傳熱流體，研究發現，隨著多壁碳納米管的加入，相變微膠囊懸浮液的導熱系數有了顯著地提高，相變微膠囊懸浮液的導熱系數與多壁碳納米管的質量分數呈非線性變化。將質量分數為10%的混合石蠟相變微膠囊懸浮液和1%的多壁碳納米管流體制成的新型流體，具有最佳的熱穩定性，導熱系數提高了8%。Xuan等[27]用納米鐵粒子為磁性材料、石蠟作為芯材、三聚氰胺-尿素-甲醛樹脂作為殼材制備了磁性相變微膠囊，并將磁性相變微膠囊分散在去離子水中制備了磁性相變微膠囊懸浮液。他們研究了磁性相變微膠囊懸浮液的導熱系數，研究結果表明，磁性相變微膠囊的質量分數、納米鐵粒子的質量分數和外加磁場是影響磁性相變微膠囊懸浮液的導熱系數與去離子水的導熱系數之比的主要因素，導熱系數比隨著磁性相變微膠囊體積濃度的增加呈線性增加。Ma等[28]對裝有十二烷醇的微膠囊的結構和形態進行研究，從圖1[28]可以清楚的看到微膠囊的結構。通過錳離子絡合反應，能夠提高微膠囊的導熱性能，圖2[28]中的DSC曲線表明，錳離子絡合的微膠囊相變焓是51.6 J/g高于沒有絡合的微膠囊，同時在一定程度上抑制了過冷。

圖1 微膠囊的顯微圖和結構圖[28]

圖2 (a)微膠囊的DSC曲線，(b)錳離子復合微膠囊的DSC曲線,(c)十二烷醇的DSC曲線[28]

Fig 2 DSC curves of (a) microcapsule, (b) Mn ion complexed microcapsule (c) n-dodecanol[28]

2 相變微膠囊懸浮液的對流換熱的研究

2．1 MPCM強化對流換熱的研究

MPCM是指通過微膠囊制備技術將芯材(PCM)封裝在聚合物外殼內的一種新型復合材料[29]。研究人員對MPCM強化懸浮液對流換熱進行了深入的研究[30-32]。在恒熱流條件下，Zhao等[33]建立了MPCMS管內層流對流換熱的數學模型，通過數值模擬研究，結果表明斯蒂芬數和體積濃度是影響微膠囊懸浮的強化傳熱的重要參數。張寅平等[34-35]提出等效比熱容模型，對相變微膠囊懸浮液做了圓管內層流對流換熱的研究，考慮微膠囊殼體厚度的影響，得到在影響換熱強化的多個因素中,對換熱強化的影響最為顯著的是Ste數和c，受ML、Mr和dp的影響次之。Ste數越小，c越大，換熱越強烈；ML、Mr越小，dp越大，換熱越強烈。郝睿等[36]對MPCMS管內層流對流換熱進行了模擬計算,分析計算的結果顯示微膠囊濃度和Ste數對管內層流傳熱具有最重要的影響。圖3[36]顯示不同Ste數強化比η均具有單峰值形狀，Ste數較小時強化比顯著增大。

圖3 Ste數對兩種強化比沿管軸向變化的影響以及相應相變區域的變化狀況[36]

Fig 3 Effect of ste number on the variation of the two reinforcement ratios along the tube in axial direction and the changes in corresponding phase change area[36]

Charunyakorn等[21]對MPCMS在管內的換熱特性進行研究，采用內熱源模型進行模擬，他們發現，相變材料微膠囊的顆粒濃度、Ste數、管道與顆粒直徑比以及修正的Peclet 數是影響相變材料微膠囊懸浮液流動傳熱的控制參數。Song等[37]對層流管內MPCMS的傳熱特性進行數值模擬，對影響MPCMS換熱強化的因素進行研究，結果顯示，Ste數和微膠囊的質量分數是影響懸浮液換熱的主要因素。Delgado等[38]提出一種新的MPCMS的傳熱現象的分析方法，對質量濃度為10%的石蠟MPCMS進行研究。分析了在不同位置不同功率時MPCMS的對流傳熱系數，在開始相變后，MPCMS的傳熱系數比水約改善了25%。王利等[39]對MPCMS的傳熱特性進行了實驗研究，結果表明，當Re數相同，微膠囊體積分數為10%時，MPCMS的Nu數約是水的2.5倍；體積分數為15%時，MPCMS的Nu數約是水的3倍。Alvarado等[40]對以94%正十四烷和6%十四醇為相變材料的微膠囊懸浮液進行了實驗研究，發現相變微膠囊懸浮液與水的傳熱系數之比，在低質量分數時為0.6，在高質量分數時下降到0.4，這是由于相變微膠囊質量分數高時微膠囊懸浮液的粘度高引起的。劉麗等[41]分別制備了以純水和密度為0.941g/ml的丙醇/水為載流體的MPCMS，對質量濃度為10%～30%，以水、丙醇/水混合溶液的MPCMS 3種流體為傳熱介質自然對流換熱特性的分別進行了實驗研究。發現質量濃度范圍在10%～30%時，隨著質量濃度的不斷增大，儲熱性能和自然對流換熱不斷提高。

2．2 納米MPCM強化對流換熱的研究

納米流體是一種在流體中加入納米數量級的顆粒(金屬或金屬氧化物顆粒)而制成的懸浮液。它作為一種傳熱工質，具有熱導率高，性能穩定，系統壓降增量小等優點[42]。根據MPCMS和納米流體自身的傳熱特點，將納米顆粒加入到相變懸浮液中，得到一種新型納米MPCM懸浮液，同時擁有較高的熱導率和較大的熱容。納米MPCM懸浮液在強化換熱領域得到越來越多研究人員的重視[43-44]。Tumuluri等[45]對添加多壁碳納米管的十八烷相變材料微膠囊懸浮液的傳熱性能進行了實驗研究，在紊流恒定熱流密度條件下，測定了該懸浮液的傳熱系數和壓降值。Wang等[46]開發了一種潛熱型功能熱流體(納米材料增強型)，并對它在管內強制對流換熱進行了實驗研究，結果顯示：添加 0.5% TiO2納米顆粒的潛熱型功能熱流體，其對流換熱性能有明顯改善。Ho等[47]對添加納米Al2O3顆粒的微膠囊懸浮液進行了強制對流傳熱效果研究。結果顯示，懸浮液強制對流冷卻效果與流速、粒子分數和潛顯熱比有關。

2．3 磁性MPCM強化對流換熱的研究

磁性MPCM具有與磁性微粒(如鐵、鈷、鎮及其氧化物等)類似的磁性和相變微膠囊的儲熱能力，因而磁性MPCM懸浮液是一種集可控、儲熱、強化換熱功能于一身的新穎的功能流體[48-49],。磁性MPCM具有靶向移動、可重復使用、節能環保等優點,在無損探傷、顯示、靶向緩釋藥物等領域有廣泛的應用[50]。黃勇[51]對研究了磁性潛熱型功能流體的制備及能量傳遞特性進行了數學模擬和實驗研究。利用原位聚合法制備了脲醛-三聚氰胺改性脲醛樹脂殼磁性MPCM；同時揭示外磁場對磁性潛熱型功能流體對流換熱的影響機制。結果表明，磁性MPCM能夠增大磁性潛熱型功能流體的導熱系數,流體的導熱系數隨著MPCM體積分數增大而增大，且呈線性關系其斜率為0.00542。黃勇，宣益民等[52]建立了磁場作用下水平圓管內磁性MPCMS對流換熱的數學物理模型，分析了磁性MPCM的體積分數、磁場強度、流體的質量流量等因素與流體對流換熱的關系。研究發現，磁場對磁性MPCMS的對流換熱具有顯著的強化作用，磁場強度愈大，強化作用愈明顯，與不加磁場相比，最大磁場強度為590 kA/m時，表面對流換熱系數最大提高了 212%，這是由于磁性MPCM受到磁力作用產生了擾動。

2．4 管道結構強化對流換熱的研究

圖4 在圓管內插入扭絞帶的物理模型[56]

Fig 4 Physical model for twisted tape inserted in a circular tube[56]

Zhang等[57-58]對石蠟-三聚氰胺MPCMS在矩形蓄熱槽內自然對流的傳熱特性進行了實驗研究，研究發現，加熱溫度大約在34 ℃，加熱板和冷卻板溫差在9 ℃時，MPCMS自然對流換熱的強化效果最強，傳熱系數最大。Diaconu等[59]對RT6相變微膠囊懸浮液在槽內的自然對流傳熱特性進行了研究，發現，在相變階段，相變微膠囊懸浮液的自然對流傳熱系數是相同溫度條件下水的5倍，但是當溫度大于20 ℃時，水的自然對流傳熱系數卻高于相變微膠囊懸浮液。王亮等[60]分別對質量分數為5%，10%和20%的MPCMS在矩形扁管(寬高比為0.14)內的對流換熱特性進行了實驗研究，發現MPCMS的傳熱性能與流量有關。流量較小時，MPCMS的傳熱性能隨質量分數增加而提高，且優于水；流量較大時，入口處流體的傳熱性能弱于水。

3 結 語

到目前為止，國內外研究者對相變微膠囊懸浮液的傳熱研究，盡管已經取得了很大的進步，但其研究結果還未系統化，無論是傳熱特性的數值模擬研究還是實驗研究方面仍存在一些問題，需要研究學者進一步深入研究。

(1) 相變材料方面：鑒于在實驗過程中將相變材料分散在水中，隨著濃度的增加流體粘度增加，導致泵耗增加，相變微膠囊在流體中易破碎，管道的堵塞問題不可避免，這個問題亟需解決，因此制備出穩定性好不易破碎，潛熱值高的相變微膠囊是我們接下來要研究的方向之一。

(2) 傳熱方面：進行相變微膠囊懸浮液換熱的數值模擬和實驗研究時，需要注意影響換熱性能的主要參數，以及微膠囊顆粒為了增加傳熱能力加入的納米顆粒與流體之間的相分離等問題，是我們今后需要解決的問題之一。

(3) 經驗準則方面：對于相變微膠囊懸浮液傳熱相關的關系式，還沒有系統的提出，這就導致模擬結果與實驗結果偏差增大，此外換熱模型的建立還不夠完善，要想將相變微膠囊懸浮液推廣使用，必須完善相關關系式和物理模型。

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Progress in research on heat transfer properties of microencapsulated phase change material suspensions

LI Xiaoyan, LI Kaidi, QU Dongqi

(Energy and architectural engineering institute, Harbin University of Commerce,Harbin 150028, China)

As a new type of a latent functional thermal fluid, microencapsulated phase change material suspension (MPCMS) has attracted much attention of researchers due to its unique properties. This paper reviews previous studies and developments with regard to the heat transfer properties of a MPCMS. We analyzed the relationship between several key parameters and heat transfer ability of MPCMS. These key parameters include the volume concentration of the suspension, the Reynolds number (Re), the Stefan number (Ste), the Nusselt number (Nu). We characterized both thermal conductivity and convection heat transfer, and we discuss how these properties can be significantly improved by adding nanoparticles (nano-Al2O3, nano-Fe, nano-TiO2) or magnetic materials. Furthermore, the key issues related to the heat transfer of MPCMS which needed to be solved in future were further pointed out.

microencapsulated phase change material; heat transfer;nanomaterials; heat transfer enhancement

1001-9731(2016)04-04033-07

國家自然科學基金資助項目(51476049)

2015-09-10

2015-11-20 通訊作者：李曉燕，E-mail: mylxy6168@sina.com

李曉燕 (1962-)，女，哈爾濱人，教授，博士，主要從事相變蓄冷材料研究。

TB34

A

10.3969/j.issn.1001-9731.2016.04.007