基于風險分析的流域優先有機污染物篩查:方法構建

卜慶偉，王東紅，王子健

1.中國礦業大學(北京)化學與環境工程學院，北京100083

2.中國科學院生態環境研究中心中國科學院飲用水科學與技術重點實驗室，北京100085

3.中國科學院生態環境研究中心環境水質學國家重點實驗室，北京100085

基于風險分析的流域優先有機污染物篩查:方法構建

卜慶偉1,3，王東紅2,*，王子健3

1.中國礦業大學(北京)化學與環境工程學院，北京100083

2.中國科學院生態環境研究中心中國科學院飲用水科學與技術重點實驗室，北京100085

3.中國科學院生態環境研究中心環境水質學國家重點實驗室，北京100085

化學品的大量使用和排放進入水環境,對水生態系統產生諸多不利影響。因此,流域環境管理的重點之一就是如何篩查具有潛在風險的優先污染物。對于流域環境介質中污染物篩查而言,難點和關鍵是如何建立高效的分析方法來盡可能多的獲取環境介質中的污染物信息,進而對其危害及風險水平進行判斷與篩查。對在流域環境介質中污染物篩查方面具有潛在應用可能性的環境分析方法進行了綜述,提出了以高通量分析方法為基礎的基于概率風險分析的流域優先有機污染物篩查方法體系,并對體系中涉及的篩查基準、數據選擇等關鍵問題進行了討論。

高通量分析方法；流域優先污染物；概率風險；篩查基準；物種敏感度分布

據統計,目前商業化的化學品已經超過8 400 000種,其中在美國《化學文摘》登記的有機化學品也有240 000種之多[1]。歐洲的現有商業化學品名錄對1971年到1981年間在歐洲市場上流通過并仍在使用的化學品登記發現,其總數已超過100 000種[2]。如此眾多的化學品進入環境后均會成為環境污染物,其中部分可通過介質間遷移、食物鏈傳遞等過程進入生物機體,損害機體的組織器官且可能在組織與器官內發生生物化學或物理化學作用,破壞機體的正常生理功能。化學品的環境污染已經對生態系統和人體健康造成了巨大的威脅[3-6],亟需對其導致的風險進行科學評估。但是,由于人力物力等資源條件的限制,對環境中存在的全部化學品進行全面風險控制代價巨大。因此,如何對眾多化學品或潛在環境污染物進行分類和排序,有針對性的篩查出需要優先管理和控制的具有潛在風險的物質,一直是環境學領域研究的熱點和難點。

經過幾十年的發展和完善,污染物的篩查方法體系已從早期的僅考慮產量、持久性、生物富集性的簡單體系[7]發展到當前篩查水平的風險評體系[8]。我們在前期的綜述文章中已對不同的篩查方法體系的新近進展進行了全面的歸納和評述[9]。從管理的角度而言,現有的篩查體系多數是為了化學品管理而設計研發,通常是從已有的化學品數據庫出發,估算化學品可能的環境危害、生態及健康風險,進而得到需要優先管理或替代的化學品；另一種篩查體系是針對特定流域或者區域的真實環境介質,綜合考慮生態毒性、健康效應和暴露劑量而開發的優先污染物篩查方法,隨著近年來流域污染問題的突出而引起關注。

對于服務于化學品管理的篩查方法體系,目前已有較多的綜述,對方法體系中涉及的關鍵問題也有較為詳細的闡述[9]。但是,針對化學品管理的篩查體系并不能準確評估其環境風險。同時,針對流域優先污染物篩查能夠準確反映實際環境污染狀況,但對相關方法的評述則較少。對流域環境而言,其難點和關鍵是如何建立高通量的分析方法來盡可能多的獲取環境介質中的數以萬計污染物信息,以便建立相應的污染物數據庫,進而對其危害及風險水平進行判斷。本文首先對環境中優先污染物的研究進行簡要概述,綜述了在流域優先污染物篩查方面具有潛在應用可能性的環境分析方法；基于此,提出基于風險分析的流域優先污染物篩查體系,為環境管理者進行流域特征污染物的管控提供技術支持。

1 環境優先污染物(Environmental priority pollutants)

最早提出優先污染物一詞的是美國,并于20世紀70年代開始開展優先污染物監測項目。例如美國在1977年頒布的“清潔水法”中提出129種環境優先污染物；在1982年頒布的“安全飲用水水法”中,提出299種需要優先控制的污染物。日本的相關研究基本與美國同期開始,經過十余年的努力,提出了日本國內需要優先關注的189種優先污染物。同時,歐共體也在1975年提出了環境優先污染物的“黑名單”和“灰名單”[10]。

我國在環境優先污染物篩查方法及清單方面的工作起步較晚,但后期進展較快。我國第一批環境優先污染物包括68種污染物,其中有機毒物為56種。近年來,各地方結合國家提出的優先污染物及地方實際,制定了具有地方特色的優先污染物黑名單,為地方的環境管理工作提供了依據。例如浙江省的“浙江省第一批環境優先污染物黑名單(43種)”[11]；北京提出“北京市優先控制的有毒化學品名單(33種)”[12]；天津市也提出“天津市水體中最優先有機污染物(10類24種)”[13]。

2 環境介質中污染物識別方法 (Identification method)

目前針對流域優先污染物的篩查方法體系尚不成熟,究其原因,主要是當前可用于環境介質中的大量污染物同時分析的方法十分有限。傳統的分析方法主要建立在分類測定的基礎上,隨著質譜技術的發展,已經涵蓋了從多環芳烴到新興污染物(如抗生素、個人護理品等),前人已對該方面研究做了大量的綜述[14-17]。按照污染物分類測定的傳統標準分析方法具有高準確度和重現度,但是通常前處理步驟繁瑣、操作耗時費力等缺點,難以用于大量污染物同時分析。同時,上述分析方法多屬于目標分析(target analysis)方法,在識別未知污染物方面存在較大缺陷。因此,現有的篩查體系中,僅有為數不多的體系考慮了環境實測數據,且數據均取自文獻報道或日常監測積累[9]。

日常監測積累的數據,其時間跨度一般較大,在篩查優先污染物方面可以反映其動態變化,具有較大的應用潛能。可能存在的問題是日常監測數據通常是根據現有標準進行例行監測,尤其是在我國,例行監測的目標物涵蓋數目及種類較少。因此,常規監測手段忽略了多數工業化學品、藥物及化妝品、新型農藥及這些污染物的降解產物。這種針對已知污染物的篩查評估體系與篩查未知潛在風險污染物的出發點相悖。此外,日常監測積累的數據還可來源于文獻報道,分析對象物質多數是跟蹤國外熱點,并沒有考慮我國現階段產業格局特點,在針對我國特定流域的優先污染物篩查方面存在適應性差的問題。

隨著分析科學的發展和高級分析技術在環境監測中的深入應用,與污染物濃度、歸趨及其行為相關的數據獲取較以往變得更加容易。在各種分析方法中,污染物多殘留、同時分析的方法在優先污染物識別和篩查方面展現出良好的應用前景,可為更深入的認識污染物在環境中的賦存狀況提供快速工具,已有大量的綜述對該類方法進行匯總與闡述[18-21]。表1匯總了能夠同時分析50種以上有機污染物的多殘留分析方法,目標物涵蓋殺蟲劑(如有機氯農藥,含氮、含磷、含氯殺蟲劑)及其代謝物、藥品及個人護理品、多氯聯苯(PCBs)、多環芳烴(PAHs)、多溴聯苯醚(PBDEs)和多氯代二苯并二噁英或呋喃(PCDD/Fs)等,涉及的環境介質包括天然水、污水、沉積物、土壤、動物飼料、牛奶、谷物及動物纖維等。多殘留分析方法在篩查體系中應用的優勢在于其涵蓋的污染物種類和數目較多,且一套方法一般涉及一類污染物,在特殊污染物場地的污染物識別與篩查中具有較強的專門性和針對性。但是,其專門性和針對性所帶來的弊端則是涵蓋的種類仍不夠,如需對多種類污染物同時分析,仍然存在耗時費力等缺點,難以達到污染物快速篩查的目的。

表1 環境介質中有機污染物的多殘留同時分析方法(污染物≥50種)Table 1 Summary of multi-residual analysis method developed for environmental matrices

近年來,高通量分析方法得益于非目標分析的提出而獲得飛速發展,是目前污染物篩查分析方面較為活躍的研究領域。零星的研究包括:Bruchet等[35]針對污水及天然水中的內分泌干擾物、藥品及個人護理品建立了一套高通量的分析方法；Gómez等[36-37]先后針對廢水和天然水分別建立了400種和934種污染物同時分析的高通量方法；Helbling等[38]建立了針對環境微污染物的微生物降解產物的高通量識別方法。

針對高通量分析方法開發進行了較為系統研究的包括日本的Kadokami教授課題組以及中科院生態中心的生態毒理課題組。Kadokami課題組在高通量分析方法開發方面做了一些工作,其建立的高通量篩查方法主要針對半揮發有機物,已在日本、越南等地進行了案例應用研究[39-43]。生態中心生態毒理課題組圍繞不同環境介質中污染物的篩查做了大量的工作[44-50],比如建立了針對水體中酚類污染物的篩查方法,并將其成功應用于太湖水體中酚類的篩查[47]；建立了地表水中1 093種污染物的定性篩查方法,并在丹江口水庫成功應用[46]；上述方法在污染物的定性篩查方面具有較大的優勢,但其定量方式多為采用一種內標物對所有物質進行定量,會導致較大的估計誤差。鑒于此,我們在近期研究中通過使用一系列定量內標,采取“一種定量一類”的半定量思路,對該方法的定量方式進行了改進,經驗證表明半定量結果能夠滿足初級層次的風險篩查需求[45],結合優先序列污染物的定量風險評估,可用于構建流域環境介質中優先污染物篩查體系。

3 基于風險分析的流域優先污染物篩查體系(Risk-based screening approach for priority contaminants at the watershed scale)

污染物的高通量及多殘留同時分析方法從根本上為流域尺度的優先污染物篩查體系構建提供了可能性。污染物在環境中的風險由其環境濃度和毒性效應共同決定[51],越來越多的研究開始將污染物的風險水平作為優先污染物排序的依據。但是,仍有一些問題需要進行深入的探討。首先,在暴露表征方面,尤其對流域尺度的暴露表征,多數研究采用濃度水平的95或90百分位點[52],部分研究采用濃度的均值或者中位數值作為生態受體的暴露濃度。在流域尺度上,考慮污染物濃度的區域空間分布更為合理；其次,在效應表征方面,多數研究采用單一的預測環境無效應濃度(PNEC)值,PNEC一般采用某單一物種的毒性數據推算。流域生態風險表征一般采用商值法,商值法是一個非黑即白的判斷,存在一些不足[53]。對于某些化學物質,其毒性數據已相對豐富,這種情況下考慮采用概率風險則更為合理；最后,危害評估作為污染物固有屬性的反映,在基于風險的篩查體系中是否仍需考慮,也存在一定的爭議。

基于此,本文提出的篩查體系主要考慮2類指標:一、危害評估,即持久性和生物累積性；二、生態風險水平,并將導致生態風險發生的概率作為判斷污染物優先性的依據。污染物的持久性和生物累積性是反映污染物在時間維度和空間維度(食物鏈傳遞)遷移和傳遞的重要指標,對于判斷其影響的時空尺度具有不可替代的作用,因此本文仍將持久性和生物累積性納入新構建的篩查方法體系。圖1為本文提出的用于流域管理目標識別的環境優先污染物篩查方法體系。

3.1 危害評估-篩查基準設定

持久性和生物累積性是衡量特定污染物危害屬性的常用指標,一直用作篩查新的持久性有機污染物的標準[54]。持久性是衡量污染物在環境中“存活”時間的標準,通常用降解半衰期(t1/2)來表示。生物累積性則反映污染物進入生物體并發生累積與傳遞的可能性,常用生物累積因子(BAF)或者生物濃縮因子(BCF)表示。表2和表3分別匯總了不同篩查體系中對于持久性和生物累積性的篩查基準。

表2 不同篩查體系的持久性篩查基準Table 2 Screening benchmarks for persistence from different studies

表3 生物累積性篩查基準匯總Table 3 Screening benchmarks for bioaccumulation from different studies

危害評估中篩查出的初步優先污染物還將經過進一步風險評估,以確定其是否進入最終的優先污染物清單。因此,為了避免假陰性的結果,本研究所建立的體系采取保守的基準進行危害評估。在綜述已有篩查基準的基礎上,將污染物的危害屬性分為低、中、高3個等級,具體基準值匯總與表4之中。持久性和生物累積性同時判定為低的污染物不再進行下一步評價,否則繼續進行風險評估以判斷其是否應該被優先關注(圖1)。

3.2 概率生態風險評估要點

對于流域尺度的暴露表征,考慮污染物濃度的空間分布形式,模擬其在整個流域的暴露分布曲線(ECD)；效應表征則視毒性數據的多寡程度,構建物種敏感度分布曲線(SSD),或者采用最敏感的毒性終點,利用評價因子法計算PNEC值。

圖1 基于風險分析的流域優先污染物篩查方法體系Fig.1 Framework of the risk-based screening system for identifying priority pollutants in watershed

表4 篩查體系采用的危害屬性的篩查基準Table 4 Screening benchmarks selected in the present study

在選擇毒性數據時,所有毒性數據都應該有明確的測試終點、效應終點、測試時間以及對測試階段的描述。數據選擇應該選用可靠性高的文獻來源或者符合良好實驗室規范(GLP)操作規程下獲取的實驗結果。隨著檢測技術的不斷進步,毒性數據的測量手段和表征方法也在不斷提高和完善,所以盡量選擇近期發表的數據,并且考慮測試物種應該在研究區域存在。

本方法體系推薦將概率風險作為判斷污染物是否為流域優先污染物的依據。概率風險評價是傳統風險評價的外延,它能夠把可能發生的風險采用統計模型以概率的形式表達出來。對于毒性數據足夠構建物種敏感度分布曲線的污染物,其環境效應商(EEQ)的分布為:

對于毒性效應數據不足以構建物種敏感度分布曲線的污染物,僅考慮濃度的空間分布模擬[60-61],計算超過PNEC的概率或頻度。

本文在綜述多殘留及高通量分析方法的基礎上,提出以高通量分析方法為基礎的流域優先污染物篩查方法體系。該體系考慮有機污染物在流域尺度的空間分布特性,分析概率風險,將污染物導致風險的概率作為優先污染物篩查的主要依據；同時提出了危害評估的篩查基準。基于風險分析的流域優先污染物篩查方法可為不同研究之間提供統一的方法學參考,也可為我國流域管理中識別優先管控的污染物提供科學依據。

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A Risk-based Screening Approach for Priority Organic Contaminants at the Watershed Scale:Method Development

Bu Qingwei1,3,Wang Donghong2,*,Wang Zijian3
1.School of Chemical&Environmental Engineering,China University of Mining&Technology-Beijing,Beijing 100083,China
2.Key Laboratory of Drinking Water Science and Technology,Research Center for Eco-Environmental Sciences,Chinese Academy of Sciences,Beijing 100085,China
3.State Key Laboratory of Environmental Aquatic Chemistry,Research Center for Eco-Environmental Sciences,Chinese Academy of Sciences,Beijing 100085,China

15 April 2015 accepted 11 June 2015

Massive chemical substances enter the aquatic environment due to their wide uses and emissions,causing adverse effects on the aquatic ecology.Thus the key issue of watershed management is to identify organic pollutants with potential risks.For the environmental matrix,the challenge lies in how to develop a high throughout screening method to gain a picture of the organic pollutants.In the present study,we reviewed the possible method that can be used in the screening analysis,and put forward a risk-based screening system that incorporated the high throughout analytical method.Setting of screening benchmark and selection procedure of data were also discussed.

high throughout analytical method;priority pollutants;probability risk;screening benchmark;species sensitivity distribution

2015-04-15 錄用日期:2015-06-11

1673-5897(2016)1-061-09

X171.5

A

10.7524/AJE.1673-5897.20150415007

卜慶偉,王東紅,王子健.基于風險分析的流域優先有機污染物篩查:方法構建[J].生態毒理學報,2016,11(1):61-69

Bu Q W,Wang D H,Wang Z J.A risk-based screening approach for priority organic contaminants at the watershed scale:Method development[J].Asian Journal of Ecotoxicology,2016,11(1):61-69(in Chinese)

國家自然科學基金青年基金(21307068)；國家自然科學基金(51290283)；國家高技術研究發展計劃(863計劃)(2014AA06A506)

卜慶偉(1983-),男,博士,研究方向為水生態毒理學及生態風險評價,E-mail:qingwei.bu@cumtb.edu.cn

),E-mail:dhwang@rcees.ac.cn

簡介:王東紅(1968—)，女，副研究員，主要研究天飲用水和地表水中持久性有機污染物的賦存形態和潛在風險污染物的篩查研究和風險評價。