北京市大氣細顆粒物污染與來源解析研究

韓力慧,張 鵬,張海亮,程水源,王海燕 (北京工業大學環境與能源工程學院,北京 100124)

北京市大氣細顆粒物污染與來源解析研究

韓力慧*,張 鵬,張海亮,程水源,王海燕 (北京工業大學環境與能源工程學院,北京 100124)

采集北京市2014年冬、春、夏、秋4個季節代表月1、4、7、10月的大氣細顆粒物P M2.5樣品,分析研究了PM2.5質量濃度、化學特征、季節變化和污染成因.同時,采用正交矩陣因子分析法(PMF)對 PM2.5進行了來源解析.結果表明,北京市 2014年 PM2.5年均濃度為87.74μg/m3,是國家環境空氣質量標準年均濃度限值的2.5倍.輕、重污染期間,PM2.5濃度較常日分別增加了1.5和3.9倍,其季節變化表現為冬季＞夏季＞秋季＞春季.地殼元素Mg、Al、Fe、Ca、Ti在輕度污染和重度污染期間較常日略有升高,分別是常日濃度的1.1～1.2倍和1.2～1.5倍.污染元素S、Pb、Zn、Cu濃度變化顯著,輕度污染和重度污染期間分別是常日濃度的1.3～2.7倍和1.9～5.9倍.S元素是PM2.5中受人為活動影響較為嚴重的組分,其相應的SO42-年均濃度為13.43μg/m3,在輕度污染和重度污染期間分別是常日濃度的2.7和5.9倍.硫酸鹽的形成主要受O3濃度、溫度、相對濕度等氣象要素的協同影響,較高的O3濃度、較高溫度和相對濕度有利于硫酸鹽的生成.PM2.5主要來源于機動車排放、燃煤、地面揚塵和工業排放,其貢獻率分別為37.6%、30.7%、16.6%和15.1%.

PM2.5；污染特征；影響因素；來源解析

據北京市環境監測中心數據顯示,2013年北京市一級和二級天氣共176d,占48.2%;重污染和嚴重污染天氣共58d,占15.9%.2014年PM2.5一級優的天數比2013年增加了22d,而重污染天氣減少了13d,空氣質量略有所改善.但以灰霾為特征

的污染天氣對大氣環境和人類健康造成的嚴重影響已不容忽視,成為當今大氣污染亟待解決的關鍵問題.為此,許多學者做了相關的研究.有研究報道,北京市2009～2013年PM2.5年均污染水平在100μg/m3左右,風速、相對濕度對細粒子的污染程度有著較顯著的影響,風速低,相對濕度高時,會導致PM2.5的積累[1].在對2004年11月30日～12月4日持續灰霾期間大氣細顆粒物中無機元素濃度分析發現,礦物元素Ca、Fe、Al、Ti、Mg濃度在灰霾期間是非灰霾期間的2～3倍,污染元素S、Zn、Pb、Cu濃度在灰霾期間是非灰霾的4～10倍,灰霾天積累了高濃度的污染物,尤其是顆粒物中的污染元素[2,3].在2010-2011年冬春灰霾和沙塵期間北京 PM2.5的質量濃度明顯升高,且灰霾時期的人為污染元素、水溶性離子及二次有機碳均高于沙塵天氣和非污染天氣.PM2.5主要來自燃煤和工業過程、二次轉化、地面揚塵、機動車尾氣排放等[4].

隨著清潔空氣行動計劃的落實與推行,2013年全市累計有6595蒸t燃煤鍋爐改造使用清潔能源,退出 392家污染企業,淘汰老舊機動車 47.6萬輛,啟動 116項環保技改項目.2014年北京市空氣質量有所改善,PM2.5等4項主要污染物濃度同比平均下降 3.3%,但主要大氣污染物 PM2.5濃度仍高于環境空氣質量標準所規定的二級濃度限定值,大氣污染復合型特征日益突出,污染物來源發生了變化.因此,深入研究北京市2014年細粒子的理化特性、成因及來源,對于進一步研究區域復合型污染具有重要的指導意義,該研究將為北京市PM2.5控制措施的制定提供科學理論依據.

1 實驗部分

1.1 樣品采集

采樣點位于北二環和北三環之間,北京師范大學科技樓頂,距離地面高度約35m,為交通和居民混合區.采樣時間為2014年1、4、7、10月份分別代表冬、春、夏、秋4個季節,因APEC會議于11月5～11日在京召開而增加了11月份,并將11月1～14日劃入秋季,11月15～28日劃入冬季.采用武漢天虹儀表有限責任公司生產的150DⅡ型中流量(100L/min)大氣顆粒物采樣儀,采用英國Whatman公司生產的直徑為90mm的Whatman41纖維素濾膜,每天連續 23h50min(早晨8：00至次日早晨7：50)采集 PM2.5樣品.所有采樣濾膜在采集前后均放置在恒溫恒濕室(溫度為(20±2)℃,濕度為(40±5)%)恒溫恒濕 48h,并采用十萬分之一天平(型號DENVER-TB-215D)進行稱量,之后放入冰箱保存.

1.2 化學分析

采用聚乙烯塑料剪刀剪1/4空白膜和采樣膜,稱重后放入聚四氟乙烯消解罐內,分別加入3mL濃硝酸、1mL濃高氯酸和1mL濃氫氟酸,將消解罐放入微波消解儀中消解1.5h后,用高純水清洗消解蓋于消解罐內,并將消解罐置于趕酸儀中進行趕酸處理,趕酸至消解罐內剩最后一滴后,向消解罐內加入1mL濃硝酸轉入10mL試管中定容,待測.

采用電感耦合等離子體質譜儀 ICP-MS分析上述溶液中24種元素組分,即Na、Mg、Al、S、Ca、Sc、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Zn、As、Se、Sr、Mo、Cd、Sb、Ce、Eu、Pb.該方法是目前大氣顆粒物中元素組分分析應用最廣泛的方法之一[5,6].

1.3 氣象和氣態污染物數據收集

采樣期間在環境保護部數據中心(http：//datacenter.mep.gov.cn/)和中國空氣質量在線監測分析平臺(http：//www.aqistudy.cn/)實時采集氣象要素和氣態污染物濃度數據,主要包括溫度、相對濕度、露點、大氣壓、能見度、風速、O3和SO2濃度、空氣質量指數等.

2 結果與討論

2.1 大氣污染特征

依據國家空氣質量標準[7],本研究將空氣質量指數為0～100的稱為常日天氣,將空氣質量指數101～200的稱為輕度污染天氣,將空氣質量指數≥201的稱為重度污染天氣.2014年全年共采集92d有效樣品,其中常日天氣 40d,占總采樣日44%;輕度污染和重度污染天氣各為36d和 16d,

分別占39%和17%.在春、夏、秋、冬4季代表月中常日天氣分別為8、8、15、9d,輕度污染天氣分別為10、9、3、14d,重度污染天氣分別為3、4、3、6d,說明污染天氣在4季均有發生,且輕污染多發生在春季、夏季和冬季,重污染主要集中在冬季,這與氣象要素和氣態污染物濃度有很大關系.采樣期間氣象要素和氣態污染物濃度變化情況如表1所示.

表1 采樣期間氣象數據和氣態污染物數據Table 1 Meteorological data and concentrations of gaseous pollutants in Beijing during the sampling period

由表1可見,污染時段較常日相對濕度、露點、O3濃度、SO2濃度和空氣質量指數AQI較高,而能見度和風速較低,說明這些因素是形成污染天氣的重要要素.

2.2 PM2.5質量濃度變化特征

監測期間PM2.5年均濃度為87.74μg/m3,是國家空氣質量標準年均濃度限定值(35μg/m3)的2.5倍.日均濃度最大和最小值分別為 313.04μg/ m3(2014年11月20日)和7.14μg/m3(2014年4月20日),污染期間最大日均濃度是國家空氣質量標準日均濃度限定值(75μg/m3)的 4.2倍.常日、輕度污染和重度污染期間PM2.5平均濃度分別為38.58、97.22和190.38μg/m3,輕度污染和重度污染期間細粒子平均濃度較常日分別提高了1.5和3.9倍.春、夏、秋、冬4季中,PM2.5平均濃度分別為 64.83、81.00、67.95、123.54μg/m3,呈現出冬季＞夏季＞秋季＞春季的特點.這可能與冬季采暖期增加了污染物的排放,夏季強烈的紫外線照射、高溫、高濕、高氧化性增加了二次污染物的形成;而春季沒有往年的沙塵天氣,秋季APEC會議前和期間北京及周邊地區采取臨時減排措施減少了污染物的排放有很大關系.

2.3 PM2.5化學組分變化特征

富集因子法(EF)是用來反映大氣顆粒物中各元素富集程度,判斷顆粒物來自天然源和人為污染源的有效方法[8].富集因子計算公式如下：

式中：(Ci/Cn)氣溶膠為氣溶膠中待測元素與參比元素濃度之比;(Ci/Cn)地殼為地殼中待測元素與參比元素濃度之比.

參比元素主要有 Al、Fe、Ti、Sc、Si,其中在地殼中化學性質較穩定、分析精度較高、使用最普遍的參比元素為 Al[9].因此,選取 Al作為參比元素,依據中國地殼元素豐度[10]計算 PM2.5中元素的EF值.其中Sc、Co、Se、Sr、Mo、Ce、Eu等10種元素濃度非常低,其EF值接近于0,幾乎無富集,對大氣環境影響甚微.而 Na、Mg、Al、Fe、Ca、S、Mn、Ni、Cu、Zn、Pb、Ti等14種元素濃度相對較高,EF值為 0.57～4385.95,對大氣環境影響較大,是細顆粒物中的主要元素,其富集因子變化如圖1所示.

圖1 北京市細粒子中主要元素富集因子Fig.1 Enrichment factors of main elements of PM2.5in Beijing

有研究[8]指出,若EF值小于等于5,則認為該

元素相對于本底沒有出現富集,主要來自地殼源;若EF值大于5,則該元素出現了富集,認為該元素主要來自人為源.由圖1可知,Ti、Al、Mg、Fe、Ca、V的 EF值低于 5,說明它們主要來自地殼源;Na、Mn、Ni、Cr、Cu、Zn、Pb、S的EF值大于5,且Zn、Pb、S三元素的EF值接近甚至大于 1000,說明它們受到人為活動的強烈影響,主要來自人為源.

地殼元素和污染元素的季節變化如圖 2所示.地殼元素Ti、Al、Mg、Fe、Ca、V和污染元素Na、Mn、Cr、Cu、Zn、Pb的濃度均表現為冬、春季節濃度較高,夏、秋季節濃度較低的特點,這與PM2.5的季節變化相近.

圖2 地殼元素和污染元素的季節變化Fig.2 The seasonal variations of crustal and pollution elements in PM2.5

常日與污染期間元素濃度變化如圖 3所示,地殼元素Mg、Al、Ca、Ti、Fe在輕度污染和重度污染期間平均濃度分別是常日濃度的 1.1～1.2倍和1.2～1.5倍,可見地殼元素在輕、重污染期間濃度較常日略有升高,這可能是由于常日風速比污染期間大,地面揚塵對其貢獻較大,而污染期間雖風速較小,但累積效果顯著,從而造成污染期間地殼元素濃度與常日相近.而污染元素Zn、Cu、Pb、S濃度在輕度污染和重度污染時段分別是常日濃度的1.3～2.7倍和1.9～5.9倍,表現出明顯的變化特征,說明污染天氣積累了高濃度的污染物,尤其是顆粒物中的污染元素[2].

圖3 常日和污染期間主要元素濃度Fig.3 The concentrations of the major elements in PM2.5in normal days and light-heavy pollution days

2.4 影響二次硫酸鹽形成的重要因素

S元素是PM2.5中受人為活動影響較為嚴重的組分,其相應的 SO42-年均濃度為 13.43μg/m3,常日、輕度污染和重度污染期間濃度分別為5.33、14.62和31.25μg/m3,且輕、重度污染期間SO42-濃度分別是常日濃度的2.7和5.9倍,春、夏、秋、冬濃度分別為 21.02、24.68、2.12、7.36μg/m3,表現為夏、春季節濃度較高,冬、秋季節濃度較低的特征,這顯然與 SO42-的形成有很大關系.

SO42-的形成與其前體物 SO2、O3、溫度、相對濕度、風速等因素存在著較復雜的關系,其隨時間的變化趨勢如圖4和5所示.在夏季,SO2、O3平均濃度分別為6.6μg/m3和101.7μg/m3,平均氣溫為27℃,相對濕度為58%,且SO42-濃度隨O3濃度升高而升高,二者相關系數為0.57,表現出一

定的線性關系.雖然前體物SO2濃度不高,但由于夏季 O3濃度高,相對濕度大(RH=33%～78%),顆粒物表面存在一定水汽,SO2在大氣中可通過氣相氧化和液相氧化生成硫酸鹽[11].

圖4 SO42-—SO2—O3隨時間變化趨勢Fig.4 The temporal variations of SO42--SO2-O3

圖5 溫度—濕度—風速隨時間變化趨勢Fig.5 The temporal variations of temperature-relative humidity-wind speed

SO2還可吸附在顆粒物表面,被吸附在顆粒物表面的 OH、HO2、O2、O3、H2O2等氧化,最后形成 SO42-.且水汽對硫酸鹽的生成具有協同促進效應[12-13],使二次硫酸鹽的生成速率明顯增加.另一方面,SO2在顆粒物表面反應速率也與溫度有關,夏季溫度較高會使活化分子數增多,提高

化學反應速率,硫酸鹽的生成量也呈現增加趨勢

[14],這些因素的協同作用使夏季硫酸鹽濃度較高.春季硫酸鹽濃度僅次于夏季,表現出與往年不同的特征,是因為2014年春季采樣期間共發生了10d輕度污染和3d重度污染事件,污染類型均為靜穩型.污染期間 SO2和 O3的平均濃度分別為21.5和70.1μg/m3,平均相對濕度為46%,溫度17℃,益于SO2在顆粒物表面吸附并進一步被O3氧化生成 SO42-,正是污染天氣的頻繁出現致使春季硫酸鹽濃度偏高.冬季輕、重污染分別發生了14和 6d,污染期間大氣平均相對濕度為 56%,且冬季采暖期大氣中 SO2濃度較高,為 42.3μg/m3,但由于 O3濃度較低,僅為 9.9μg/m3,溫度也較低,為1℃,不利于SO2向硫酸鹽的轉化,使得冬季硫酸鹽含量較低.秋季出現污染的天數最少,輕、重污染均發生了3d.這可能與此期間因召開APEC會議,北京市政府采取了一系列大氣防治措施,確保會議期間的空氣質量有很大關系.在污染期間,盡管平均溫度為11℃,相對濕度達72%,益于硫酸鹽的形成,但O3濃度較低,僅為15.7μg/m3,前體物SO2濃度也較低,為10.3μg/m3,不利于硫酸鹽的形成,這些因素的綜合作用致使秋季硫酸鹽濃度較其它季節最低.

綜上所述,硫酸鹽的形成受溫度、相對濕度、O3濃度、前體物SO2濃度等要素的協同影響,其中較高的O3濃度、較高的溫度和相對濕度有利于SO2向硫酸鹽的轉化.

2.5 PM2.5來源解析

正交矩陣因子分析法(PMF)是解析污染物主要來源的重要方法之一.本文運用PMF 3.0模型對無機元素組分進行因子分析,共解析出4個因子,結果如圖6所示.

圖6 PM2.5的源解析特征Fig.6 The characteristics of source apportionment for PM2.5

因子1中Ni和Cr載荷貢獻較大,均在60%以上.工業過程會排放Ni、Cr等重金屬元素,Cr及其化合物在冶金、電鍍等工業上有著廣泛的應用,這些行業是大氣環境中Cr的重要來源[15].也有報道 Cr是冶金化工塵的標志性元素[16],說明該因子與工業排放有關,相關貢獻為 15.1%.因子2的貢獻為30.7%,載荷較高的組分是S、As、Cd和Pb.其中S和As是燃煤的主要標識物,雖然無鉛汽油的推廣使汽車尾氣排放已不再是 Pb元素的直接來源,但燃煤仍會釋放出一部分 Pb至環境中[18].因此,該因子與燃煤有關.Cu和Zn是因子3中負載貢獻最大的金屬元素,均在65%以上.Cu和Zn主要來自機動車尾氣,同時還分別來自機動車剎車片和輪胎磨損[18-21].雖然金屬冶煉也是 Cu和 Zn的主要來源之一,但自從首鋼 2010年搬遷出北京后,金屬冶煉已不再是Cu和Zn的主要來源.所以,該因子與機動車排放有關,貢獻率為 37.6%,略高于北京市環保局公布的機動車排放對 PM2.5的貢獻(為31.1%),這可能與二者的內涵略有不同有關,因為后者主要是指本地源中機動車尾氣排放對PM2.5的貢獻.因子 4對 PM2.5的貢獻為 16.6%,該因子中Na、Mg、Al、Ca、Ti等元素表現為高載荷,顯然與地面揚塵有關.

通過上述分析可知,北京市PM2.5主要來源于機動車排放、燃煤、地面揚塵和工業排放,相對貢獻分別為37.6%、30.7%、16.6%和15.1%.交通排放和燃煤是北京市PM2.5的主要貢獻源,這與近年來的源解析結果相近.北京市近年來機動車對 PM2.5的貢獻呈上升趨勢,2011年機動車貢獻約為13.2%[4],2012～2013年機動車排放對 PM2.5的貢獻為 16%[22],2014年貢獻為37.6%.燃煤貢獻仍處于較高水平,基本保持在30%左右的水平[4,23];揚塵對大氣顆粒物的貢獻呈下降趨勢,從 2011年 26.4%的貢獻率[4]下降至 16.6%.由于本研究的源解析是基于顆粒物中元素組分的來源解析,沒有考慮有機碳、元素碳以及二次硝酸鹽和銨鹽對PM2.5的貢獻,因此源解析結果可能會有所偏差,但不影響源變化的趨勢.

3 結論

3.1 2014年北京市PM2.5年均濃度為87.74μg/ m3,是國家空氣質量標準年均濃度限定值的 2.5倍.污染期間,最高污染日濃度是國家空氣質量標準日均濃度限定值的 4.2倍.輕、重污染期間, PM2.5濃度較常日分別增加了1.5和3.9倍,PM2.5濃度的季節變化表現為冬季＞夏季＞秋季＞春季.

3.2 地殼元素Mg、Al、Fe、Ca、Ti在輕度污染和重度污染期間較常日略有升高,分別是常日濃度的1.1～1.2倍和1.2～1.5倍.污染元素S、Pb、Zn、Cu濃度變化顯著,輕度污染和重度污染期間分別是常日濃度的1.3～2.7倍和1.9～5.9倍.

3.3 S元素是 PM2.5中受人為活動影響較為嚴重的組分,其相應的SO42-年均濃度為13.43μg/m3,在輕度污染和重度污染期間分別是常日濃度的2.7和5.9倍.其季節變化表現為夏、春季節濃度較高,冬、秋季節濃度較低.硫酸鹽的形成受溫度、相對濕度、O3濃度、SO2濃度等要素的協同影響,較高的O3濃度、較高的溫度和相對濕度有利于硫酸鹽的生成.

3.4 PM2.5主要來源于機動車排放、燃煤、地面揚塵和工業排放,貢獻率分別為37.6%、30.7%、16.6%和 15.1%,機動車排放和燃煤是北京市PM2.5的主要貢獻源.

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Pollution and source apportionment of atmospheric fine particles in Beijing.

HAN Li-hui*, ZHANG Peng, ZHANG Hai-liang, CHENG Shui-yuan, WANG Hai-yan (College of Environmental and Energy, Beijing University of Technology, Beijing 100124, China). China Environmental Science, 2016,36(11)：3203～3210

Aerosol samples of PM2.5were collected in Beijing during January, April, July and October 2014, which stood for winter, spring, summer and autumn respectively, to investigate the physical and chemical characteristics, seasonal variation and formation factors of PM2.5. At the same time, source apportionment was carried out by using the positive matrix factorization analysis method. The results showed that the annual average concentration of PM2.5reached 87.74μg/m3 in Beijing in 2014, 2.5 times as high as the national air quality standard. The PM2.5concentrations during light and heavy pollution periods increased more than 1.5 and 3.9 times compared with normal days, respectively, and its seasonal variation was significant, with the order of winter＞summer＞autumn＞spring. The concentrations of crustal elements, such as Mg, Al, Fe, Ca, Ti, during light and heavy pollution days were 1.1～1.2 and 1.2～1.5 times as high as those in normal days, respectively, and the concentrations of pollution elements, such as S, Pb, Zn and Cu, showed significant changes during light and heavy pollution days, with 1.3～2.7 and 1.9～5.9 times as high as those in normal days, respectively. S was the most important anthropogenic pollution element in PM2.5, and its SO42-annual average concentration was 13.43μg/m3. The concentrations of SO42-in light and heavy pollution days were 2.7 and 5.9 times higher than that in normal days, respectively. The formation of sulfate was mainly influenced by the concentration of O3, air temperature and relative humidity etc.. Higher O3concentration, temperature and relative humility were in favor of the formation of sulfate. PM2.5was mainly from mobile emission, coal combustion, re-suspended dust and industrial emission, which contributed to PM2.5about 37.6%, 30.7%, 16.6% and 15.1%, respectively.

PM2.5；pollution characteristics；impact factors；source apportionment

X513

A

1000-6923(2016)11-3203-08

韓力慧(1964-),女,山西太原人,副教授,博士,主要研究方向為大氣污染與防治.發表論文20余篇.

2016-03-01

國家環保部公益性行業科研專項(201409003);國家留學基金委項目(201406545022);北京市教委項目(PXM2016_014204_001029_ 00205967_FCG);北京工業大學區域大氣復合污染防治北京市重點實驗室資助

* 責任作者, 副教授, hlh@bjut.edu.cn