SBR處理滲濾液深度脫氮的影響因素研究

王 凱,武道吉,陳舉欣,苗 蕾,彭永臻,王淑瑩*(.北京工業大學,北京水質科學與水環境恢復工程重點實驗室,北京 004；.山東建筑大學,山東 濟南 500)

SBR處理滲濾液深度脫氮的影響因素研究

王 凱1,2,武道吉2*,陳舉欣2,苗 蕾1,彭永臻1,王淑瑩1*(1.北京工業大學,北京水質科學與水環境恢復工程重點實驗室,北京 100124；2.山東建筑大學,山東 濟南 250101)

為了解決垃圾滲濾液的脫氮難題,通過改變SBR的操作模式對滲濾液進行處理.同時,試驗重點考察了操作模式、曝氣時溶解氧、過曝氣以及滲濾液碳氮比對工藝脫氮效果的影響.研究結果表明,采用改進SBR對滲濾液進行處理,在原水COD濃度為4000mg/L左右,氨氮濃度為1000mg/L左右,總氮濃度在1100mg/L左右的條件下,不添加任何碳源,出水COD小于500mg/L,氨氮濃度小于5mg/L,總氮濃度小于40mg/L,COD、氨氮和總氮的去除率分別達到了85%、99%和95%以上.影響因素試驗表明,反硝化菌中的PHA含量是影響系統脫氮效率的關鍵.曝氣時較高的溶解氧、曝氣前的厭氧攪拌以及盡量減少過曝氣將提高系統的脫氮效率.同時,只要滲濾液碳氮比大于 4,系統均可以對滲濾液實現深度脫氮.

垃圾滲濾液；SBR；內源反硝化；深度脫氮；PHA

垃圾滲濾液由于有機物和氨氮含量高,水質變化大,一直被視為水處理行業的重點和難點[1],處理方法主要有物化方法和生化方法.其中生化方法由于處理成本低,可循環利用且二次污染小,一般作為垃圾滲濾液處理的核心工藝[2-15],但其出水一般無法達到排放標準,需要進行進一步處理.

傳統生化處理方法脫氮的難點在于有機物氧化和氨氮氧化的矛盾.當氨氮被氧化后,滲濾液中絕大多數的可生化有機物已被消耗殆盡,這給后續的反硝化帶來嚴重的困難.有些研究者通過硝化液回流的方式進行前置反硝化[16],雖然可以利用原水碳源進行脫氮,但一方面增加了能耗,另一方面總氮的去除效果也不理想.有些研究者通過在硝化后添加外碳源的方式實現了滲濾液的深度脫氮,但這不僅增加了工藝的復雜程度,還提高了處理成本[17-18].通過研究發現,活性污泥具有儲存一部分碳源的能力,可以將水中的有機物轉化成PHA等內碳源[19].通過改變SBR工藝的操

作模式,便可以充分挖掘微生物的這種儲存碳源的能力,用于曝氣后的反硝化,即內源反硝化,最終實現利用原水碳源對滲濾液進行深度脫氮[20-21].

本研究采用SBR工藝處理實際垃圾滲濾液,通過改變操作模式,可以增加原水碳源的利用率,提高系統的脫氮效果,最終實現了滲濾液的深度脫氮.同時,試驗著重研究了操作方式、曝氣量、過曝氣及滲濾液碳氮比等對系統脫氮效率的影響.

1 材料與方法

1.1 垃圾滲濾液水質和接種污泥

試驗所用垃圾滲濾液取自北京市六里屯垃圾填埋場并放置于 4℃的環境下防止有機物的降解.其主要水質指標如表1所示.試驗所用種泥為處理晚期垃圾滲濾液短程硝化良好的活性污泥,MLSS為3500mg/L,SVI值為56mL/g.

表1 垃圾滲濾液主要水質指標Table 1 The characteristics of the leachate

1.2 試驗裝置以及SBR操作模式

試驗所用SBR是由有機玻璃制成的圓柱體,直徑為20cm,高60cm,有效容積為10L,并配備攪拌器及溫度控制裝置.SBR的溫度通過溫控裝置控制在25℃.SBR曝氣通過空氣泵及氣體流量計進行控制.SBR的操作模式如圖1所示,包括瞬時進水-厭氧攪拌-曝氣-缺氧攪拌-沉淀-排水-閑置.硝化階段通過調節曝氣量將溶解氧控制在1.5～1.8mg/L.在改進 SBR工藝處理垃圾滲濾液的過程中,硝化前厭氧攪拌時長、曝氣量、過曝氣的時長以及滲濾液碳氮比等是影響系統脫氮效果和效率的主要因素.為探討以上因素對SBR脫氮效果的實際影響,本試驗取運行至70d后脫氮效果穩定的活性污泥進行影響因素試驗,以獲得此工藝的最佳運行參數.影響因素試驗由3組有效容積為 3L的反應器組成.同時,為其配備磁力攪拌器和曝氣系統和溫控系統.試驗期間,每60min以及硝化、反硝化和反應的終點進行取樣,對水樣的NH4+-N, NO2--N, NO3

--N, TN和COD進行檢測,對泥樣的PHA含量進行檢測.

圖1 SBR的操作模式Fig.1 The operation of the SBR

1.3 檢測項目及分析方法

水樣分析項目中的COD濃度采用國家標準方法測定[22];BOD5采用GB7488-87[23]水質5日生化需氧量測定法,氨氮質量濃度采用納氏試劑光度法;總氮質量濃度采用過硫酸鉀氧化法;硝酸鹽質量濃度采用麝香草酚分光光度法;亞硝酸鹽質量濃度采用 N-(1-萘基)-乙二胺分光光度法;污泥濃度采用重量法進行測定;pH值、DO、ORP及溫度采用德國WTW公司生產的pH計及DO測定儀;堿度采用堿性指示劑法.PHA的檢測方法參考Zeng等[24]采用的方法.

2 結果與分析

2.1 改進SBR工藝處理垃圾滲濾液快速啟動與穩定

試驗共分 2個階段.0～67d為馴化啟動期, 68～163d為負荷提高期.在整個試驗期間,系統出水的COD一直保持在400～500mg/L 之間,去除率為85%左右.剩余的COD為大分子難降解有機物,需要采用物化方法進一步處理.在馴化啟動階段,SBR的排水比控制在10%,主要是為了使污泥適應新的操作模式,逐步提高利用貯存碳源反硝化的能力.為了加速試驗進程,將硝化結束后的缺氧攪拌時長設定為 10h,如果不能徹底反硝化,則外加碳源(乙酸鈉)直至反硝化完全.在負荷提高階段,在保證系統深度脫氮的前提下,逐步提高排水

比至25%,增加進水的COD和氨氮的含量,提高系統的脫氮效率.試驗結果如圖2和圖3所示.

圖2 改進SBR處理滲濾液三氮變化規律Fig.2 Variation of nitrogen in modified SBR

圖3 SBR處理滲濾液總氮去除率及周期變化情況Fig.3 Variation of total nitrogen remove rate and cycle in SBR

圖 2中馴化期所示亞硝態氮的出水為系統缺氧攪拌10h之后的亞硝濃度值.由圖2和圖3可知,在試驗初期,反硝化菌貯存碳源的能力有限,因此內源反硝化并不是十分理想,周期結束時,出水中剩余亞硝濃度為 40mg/L左右,總氮的去除率為60%左右.隨著試驗的進行,系統的內源反硝化能力不斷增強,總氮去除率不斷提高.當試驗進行至第41d時,系統可以在一個周期內(約14h)實現在不添加碳源的條件下徹底的反硝化,總氮去除率達到了95%以上.試驗從第42d開始,停止添加碳源,并繼續保持在排水比為 10%的條件下運行,周期時長不斷縮短.當試驗進行至67d,反應周期已經穩定在 12h左右,脫氮速率為 0.99mgN/ (h·gvss).為進一步提高系統的脫氮效率,深入挖掘反硝化菌利用內碳源反硝化的潛力,試驗從 68d開始進入負荷提高期.此時系統的排水比增加至

15%.在增加排水比后,系統的進水COD和氨氮負荷增加了 50%,但仍然可以實現深度脫氮.反應周期由原先的12h增加到17h.隨著試驗的進行,反應周期不斷縮短,最終穩定在 16h.雖然進水的有機負荷和氨氮負荷增加了 50%,但最終周期時長僅增加 30%左右,表明通過增加排水比,的確可以提高系統的脫氮效率.此后,試驗不斷提高排水比,最終的排水比為 25%,周期時長穩定在 22h,最終速率為1.48mgN/(h·gvSS)脫氮效率相比排水比10%時的0.99mgN/(h·gvSS)增加了30%以上.

2.2 SBR處理垃圾滲濾液深度脫氮的影響因素分析

本工藝在硝化結束后的缺氧攪拌階段,系統沒有添加任何碳源仍然實現了深度脫氮.由此可以斷定,系統反硝化所需的碳源一定來自污泥中.污泥中內碳源的來源有2個,一個是反硝化菌自己存儲的碳源,另一個是其他細菌裂解產生的碳源.如果是細胞裂解產生的碳源,則系統中的氨氮濃度會有明顯的增加.但在整個反硝化的過程中,氨氮的濃度幾乎是不變的.由此可知,系統反硝化碳源來自反硝化菌存貯的內碳源.PHA作為污泥內碳源的重要組成部分,可以很好的表征污泥貯存內碳源的含量.因此,試驗系統考察了在改進SBR工藝處理垃圾滲濾液的過程中,硝化時間,硝化前厭氧攪拌時長,過曝氣的時長以及滲濾液碳氮比等對污泥中PHA含量的影響以及對系統脫氮效果和效率的影響.本試驗取運行至70d后脫氮效果穩定的活性污泥進行批次試驗,以獲得各種條件下污泥中PHA含量的變化情況及工藝的最佳運行參數.由于在反應過程中硝態氮的含量很低(＜1mg/L),試驗主要考察了各個周期內氨氮、亞硝酸鹽氮以及污泥內PHA含量的變化.

圖4 硝化時間對污泥儲碳及SBR脫氮效率的影響Fig.4 the effect of storage of carbon in sludge and nitrogen remove rate by the time of nitrification

2.2.1 硝化時溶解氧對 SBR脫氮效率的影響 在系統脫氮的過程中,短程硝化是進行反硝化脫氮的前提,同時,硝化時溶解氧不同,系統所用的硝化時長也不一樣,對脫氮能力也會有一定的影響.本試驗通過控制曝氣量,考察了在硝化階段不同溶解氧(1.0～1.5mg/L 低溶解氧、1.5～ 1.8mg/L中溶解氧和2.5～3.0mg/L高溶解氧)條件下系統硝化時間的變化以及硝化時間對系統脫

氮能力的影響.不同硝化時間對系統脫氮能力的影響如圖4所示.

由圖4可知,溶解氧與硝化時間成正比例關系,而硝化時間與系統脫氮效率成反比例關系,即曝氣時間越長,系統完成脫氮所需時間越短.系統缺氧攪拌結束后,污泥的 PHA都在 45mgCOD/ gvss左右,相差不大.但在硝化時間較長的條件下,硝化結束時污泥中PHA的降低幅度明顯大于其他兩組.其原因可能是因為反硝化菌為兼性細菌,在有氧氣的條件下會進行有氧呼吸,從而導致細胞中PHA的大幅度降低.盡管在硝化時間最長的條件下SND的效果最好,但由于較長的硝化時間消耗了更多的PHA,因此系統實現深度脫氮所用的時間最長,達到了 13.5h.值得注意的是,雖然在硝化時間最短的條件下完成深度脫氮的時間最短,為 11.5h,但相比較低溶解氧的條件下只縮短了0.5h,即只減少了4%.但在高溶解氧條件下,曝氣量大大增加,能耗相比中溶解氧增加1倍以上.由此可見,將系統硝化時溶解氧控制在 1.5～1.8mg/L的條件下不僅脫氮效率有保證,而且成本相對最低,是最佳的選擇.

2.2.2 前厭氧攪拌時間對 SBR脫氮效率的影響 傳統的SBR工藝在進水后直接進行曝氣,或利用原水進行前置反硝化脫氮.本試驗所用改進SBR工藝由于在硝化后實現了徹底的反硝化,進水后的攪拌由傳統的缺氧攪拌變為厭氧攪拌.在此條件下,好氧的異養菌活性很低,而兼性的反硝化菌可以將原水中的有機物轉化為內碳源貯存于體內.在硝化結束后的缺氧攪拌階段,反硝化細菌將利用這些貯存碳源進行反硝化.由此可見,硝化前的厭氧攪拌對系統實現深度脫氮十分重要.本試驗通過控制不同的硝化前厭氧攪拌的時間(0、30和60min),考察其對系統脫氮效率的影響.試驗結果如圖5所示.

圖5 前厭氧攪拌對污泥儲碳及SBR脫氮效率的影響Fig.5 the effect of storage of carbon in sludge and nitrogen remove rate by anaerobic stir before nitrification

由圖5可知,在進水后厭氧攪拌0.5h的操作模式雖然比直接進行曝氣硝化晚開始曝氣30min,卻同時完成了硝化,硝化時間比直接曝氣少0.5h,表明在厭氧攪拌階段,大量的有機物被反硝化菌吸附并轉化為PHA存貯于體內,減少了水中有機物的含量,因此系統很快進入硝化階段,從而減少了硝化時間.從污泥內PHA的含量變化可以很好的證明此觀點.反應開始前,污泥中的PHA含量處于同一水平,但經過30min后,攪拌半小時中污泥PHA的含量比直接曝氣硝化的多出近 40%,說明厭氧攪拌特別有利于反硝化菌儲存碳源.雖然兩組中污泥PHA的含量均隨著時間的推移而逐漸降低,但具有厭氧攪拌的污泥PHA含量始終多于直接曝氣硝化組的,完成深度脫氮的

時間也較其提前了 2h.更為重要的是,周期結束時污泥PHA含量的降低會直接影響下一個周期的脫氮效果,脫氮周期會越來越長,直至系統無法實現深度脫氮.由圖5還可知,厭氧攪拌60min和30min相比,在硝化開始前,污泥中PHA沒有明顯的增長,并且硝化時間也基本相同,然而,系統完成深度脫氮的時間相比厭氧攪拌 30min組增加1h,攪拌時間并非越長越好.通過這組批次試驗可知,加入硝化前的厭氧攪拌將給活性污泥儲存碳源提供了條件,為實現深度脫氮打下良好的基礎.但活性污泥在30min內將完成碳源的存儲,因此,厭氧攪拌時間應控制在30min左右.

2.2.3 過曝氣時間對SBR脫氮效率的影響 本工藝在處理滲濾液過程中,可以通過pH值和ORP等參數進行實時控制,準確的判斷硝化和反硝化的終點,及時的停止曝氣和攪拌.在傳統的工藝中,及時停止曝氣的意義在于節約能源并防止系統向全程硝化轉變.在實際應用的過程中,由于設備的故障和人為操作的失誤,有可能會造成不能及時停止曝氣.由于絕大多數的反硝化為兼性細菌,因此,過曝氣不僅對硝化產生不利影響,還會消耗反硝化菌存貯的內碳源,從而降低系統的脫氮性能.本試驗考察了硝化結束后繼續曝氣(30,60min)對系統脫氮性能的影響.試驗結果如圖6所示.

圖6 過曝氣對污泥儲碳及SBR脫氮效率的影響Fig.6 the effect of storage of carbon in sludge and nitrogen remove rate by over aeration

根據圖6可知,在硝化結束時,3組泥中PHA的含量相當.但硝化結束后,2組過曝氣的活性污泥中PHA含量相比沒有過曝氣的出現了大幅度的減少,且過曝氣時間越長,PHA的消耗越嚴重.由于污泥中PHA的含量決定了后續反硝化的速率,2組過曝氣的反硝化時間遠遠大于及時停止曝氣的.其中,過曝氣 1h的反硝化時間相比及時停止曝氣的增加了50%,達到了18h.由此可見,采用實時控制及時的停止曝氣不僅可以節約曝氣量,還對實現系統深度脫氮具有重要意義.

2.2.4 滲濾液碳氮比對 SBR脫氮效率的影響 隨著填埋場場齡的變化,滲濾液的水質會發生較大的變化,其中最主要的是滲濾液中碳氮比的變化.為了考察不同碳氮比對改進 SBR脫氮性能的影響,本試驗以處理碳氮比為 4：1的垃圾滲濾液脫氮性能良好的活性污泥為種泥進行了研究.試驗所考察滲濾液的氨氮濃度均在700mg/L左右,其碳氮比分別為6：1、4：1和3：1.試驗控制進水混合氨氮濃度在 70mg/L左右,其結果如圖 7所示.由圖 7可知,在改變碳氮比為6：1后,由于進水中的碳源充分,在厭氧攪拌結束后,系統中反硝化菌貯存碳源的能力明顯增加,

其PHA的含量由最初4：1時的70mgCOD/gvss左右逐漸增加到了85mgCOD/gvss左右.值得注意的是,雖然進水的有機物有了明顯的增加,但系統的硝化時間依然穩定在2.2h左右.不變的硝化時間表明,進水中有機物的增加量轉化為了污泥的貯存碳源,因此,在硝化開始時,系統中所含有的有機物含量是幾乎相同的.由于在厭氧攪拌階段,污泥存儲了更多的內碳源,在硝化結束時,污泥中的PHA含量也由4：1時的50mgCOD/gvss左右逐漸增加至 60mgCOD/gvss左右.污泥中PHA的增加使系統完成深度脫氮的時間縮短至9.5h,相比碳氮比為4：1的條件下提高了17.4%左右.由此可見,適當提高進水中的有機物含量會提高系統的脫氮效率.

圖7 滲濾液碳氮比對污泥儲碳及SBR脫氮效率的影響Fig.7 the effect of storage of carbon in sludge and nitrogen remove rate by carbon nitrogen ratio

當進水的碳氮比調至 3：1時,系統厭氧攪拌結束后污泥中的PHA逐漸降至55mgCOD/gvss左右.同時,系統的硝化時間也縮短至 1.8h左右.在碳氮比 3：1的條件下,硝化時間的縮短并未提高系統的脫氮效率.相反,由于進水中有機物的減少使系統污泥中存儲碳源大量減少,系統實現深度脫氮的時間越來越長.當進水碳氮比為3：1時,系統一個周期內COD的去除總量為1600mg/L左右,而實現深度脫氮所需要的最低 COD含量為1800mg/L左右,兩者的比值為0.89.由于在硝化階段系統還將消耗部分有機物,因此,在碳氮比為 3：1的條件下,有機物不足是系統無法實現穩定深度脫氮的主要原因.而在滲濾液碳氮比為4：1時,系統去除的COD為2300mg/L左右,與實現深度脫氮所需要的最低COD的比值為1.27左右,完全可以滿足深度脫氮的需求.

由此可見,進水碳氮比是影響系統能否穩定深度脫氮的重要因素.只要進水碳氮比在 4：1以上,系統都可以實現穩定的深度脫氮.當進水低于4：1時,系統的反硝化菌無法存儲足夠的碳源進行徹底的反硝化,因此,在長期運行的過程中,無法實現穩定的深度脫氮.通過對污泥內含PHA的長期監測可知,在改變進水碳氮比的過程中,污泥內 PHA的含量會出現逐漸的增加或減少而不是突然的增加或減少.這表明本系統的活性污泥對進水碳氮比的變化有一定的適應能力和緩沖能力,出水水質不會隨著進水水質的變化而立刻改變.

3 結論

3.1 采用改進 SBR工藝處理實際垃圾滲濾液,在硝化前后加入了攪拌,可以實現在不添加碳源

的條件下對滲濾液實現深度脫氮.在進水COD濃度為4000mg/L左右,氨氮濃度為1000mg/L左右,總氮濃度為1100mg/L左右的條件下,出水COD、氨氮和總氮濃度分別達到了500、5和40mg/L以下,去除率分別為85%、99%和95%以上.

3.2 采用低排水比的方式進行啟動,可以在 40d內成功實現對滲濾液的深度脫氮.隨后采用逐漸增加排水比的方式,可以逐步增強系統的脫氮效率,最終SBR的脫氮速率為1.48mgN/ (h·gvss).

3.3 本研究詳細考察了硝化時間、操作模式、過曝氣以及滲濾液碳氮比等對系統脫氮效率的影響.研究結果表明,污泥中的 PHA含量是決定系統脫氮效率的關鍵.較短的硝化時間,增加硝化前的攪拌以及盡量減少過曝氣都會提高系統的脫氮效率.只要滲濾液碳氮比大于 4：1,系統均可以實現穩定的深度脫氮.

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The influential factors of landfill leachate advanced nitrogen removal by SBR.

WANG Kai1,2, WU Dao-ji2*, CHEN Ju-xin2, MIAO Lei1, PENG Yong-zhen1, WANG Shu-ying1*(1.Key Laboratory of Beijing for Quality Science and Water Environment Recovery Engineering, Beijing University of Technology, Beijing 100124, China；2.Shandong Jianzhu University, Jinan 250101, China). China Environmental Science, 2016,36(11)：3287～3294

Since denitrification of landfill leachate was a challenging problem, this study modified SBR to improve the efficiency of nitrogen removal. The effects of several operation parameters were investigated, including operation mode, dissolved oxygen, over aeration, and carbon nitrogen ratio of the leachate. The results demonstrated that the modified SBR could reduce the COD, ammonia-nitrogen, and TKN of the leachate from about 4000 mg/L, 1000 mg/L, and 1100 mg/L to less than 500 mg/L, 5 mg/L and 40 mg/L, respectively, without extra carbon source, meaning that the removal rates could reach up to 85%, 99%, and 95%, respectively. Besides, it was found that the PHA content in denitrifying bacteria was the key factor affecting the denitrification efficiency. Nitrogen removal efficiency would be improved by high dissolved oxygen, anaerobic mixing before aeration and less over aeration. Additionally, the advanced denitrification would be achieved if the leachate carbon nitrogen ratio was more than four.

landfill leachate；SBR；endogenous denitrification；advanced nitrogen removal；PHA

X703

A

1000-6923(2016)11-3287-08

王 凱(1983-),男,山東萊蕪人,工程師,博士,山東建筑大學博士后,主要從事水污染控制研究.發表論文10余篇.

2016-02-24

國家自然科學基金項目(51178007)

* 責任作者, 武道吉, 教授, wdj@sdjzu.edu.cn;王淑瑩, 教授, wsy@bjut.edu.cn