低溫等離子體協同催化劑凈化柴油機尾氣中碳煙顆粒物

胡祖和　方敏　李長英

摘要：柴油機尾氣排放的炭黑顆粒物大氣污染治理日益受到關注，本文采用低溫等離子體協同催化劑技術凈化柴油機尾氣中碳煙顆粒。研究結果表明：放電電壓、放電頻率、尾氣流速對炭黑凈化率具有較大影響，其影響順序為尾氣流速大于放電電壓，放電頻率影響最小；其影響規律是先增大而后減小。最佳工藝參數為放電電壓35kV、放電頻率約200Hz、尾氣流速在3.5L/min左右，最佳工藝條件下炭黑的最大凈化率為69.6%。研究結論可為凈化柴油機尾氣中炭黑提供實驗依據。

關鍵詞：低溫等離子體；柴油機尾氣；碳煙顆粒物；放電電壓；放電頻率

中圖分類號：X701文獻標志碼：A

文章編號：1672-1098（2016）02-0016-04

Abstract：Removal of soot from diesel exhaust gas has been payed more attention. This paper has investigated the method of non-thermal plasma combined with catalyst to remove soot from diesel exhaust gas. The result showed that discharge voltage， discharge frequency and exhaust gas flow velocity has more effect on the soot removal rate. This sequence of effect factor from more to less is gas flow velocity， discharge voltage and discharge frequency. With the effect factor increasing， the removal ratio increases and then decreases. It has been found the maximum soot removal rate reached 69.6% under the optimal conditions of discharge voltage 35 kV， discharge frequency about 200 Hz， exhaust gas flow velocity 3.5 L/min or so. This conclusion can provide an experimental basis for the removal of soot from diesel exhaust gas.

Key words： non-thermal plasma； diesel exhaust gas； soot； discharge voltage； frequency

隨著我國交通運輸業快速發展，柴油機作為車用和船用動力也得到廣泛應用，但柴油機尾氣污染的治理也受到社會關注[1-4]。柴油機與汽油機尾氣組成和特性不同，柴油機尾氣以未完全燃燒的油品和炭黑顆粒物，以及氮氧化物等為主要成分，傳統的汽車尾氣三效凈化器方法不能很好適用于柴油機尾氣的治理[5-7]。因此科研工作者一直致力于柴油機尾氣凈化的研究，到目前為止應用于柴油機尾氣凈化的方法主要有活性炭吸附法、催化氧化法、等離子體法等，但這些方法存在處理量少、副產物多、凈化效率低等缺點。文獻資料[8-9]表明低溫等離子體協同催化劑技術能夠克服單獨采用等離子體技術能耗高、副產物多等缺點，同時又拓寬了催化氧化技術常溫凈化柴油機尾氣的適用范圍，因此在柴油機尾氣凈化領域具有良好應用前景。本研究采用低溫等離子體協同催化劑技術，凈化處理柴油機尾氣排放的炭黑顆粒物[10-12]。

1實驗部分

1.1實驗儀器

主要實驗儀器：1.5 kW柴油機、示波器、高壓電源、GM-0.20隔膜真空泵、硅膠管、斜管壓差計、FA2004電子精密分析天平、微孔濾膜、累積式煤氣表、過濾器、汽車尾氣分析儀、電流表、改性海泡石催化劑（自制）、介質阻擋放電低溫等離子體反應器（自制）等。

介質阻擋放電低溫等離子體反應器用壁厚3 mm、長度120 mm、外徑21 mm的石英玻璃管為殼體，外壁周圍包裹長度為50 mm的鋁板網為接地電極，管中央插入外徑為6 mm的不銹鋼棒為陽極；石英管兩端用硅橡膠塞封閉，并具有氣體進出口；在石英管內裝填高度為50 mm的催化劑填料。

1.2實驗方法

實驗裝置如圖1所示

實驗開始時先發動柴油機1，待其工作穩定后打開控制閥5，用氣體轉子流量計4控制柴油機尾氣流量，調整所需氣體流量，再次檢查所有管道氣密性。采用調頻調壓高壓電源10控制等離子體反應器的電壓和頻率，用數字式示波器11記錄其電壓和頻率數值。

試驗裝置穩定運行7～8min，待管道中空氣被柴油機尾氣完全置換、尾氣流速穩定后，用隔膜泵8抽取柴油機尾氣并進入檢測裝置分析成分；用累積式煤氣表測定隔膜泵抽氣量。在過濾器7中裝上精密濾膜，用電子精密分析天平準確稱量每抽取1 m3氣體前后的濾膜重量，從而可準確計算出單位體積氣體內的炭黑重量m。為保證采樣的準確性，本實驗采用等速取樣方法，在取樣抽氣過程中，通過調整進氣閥門控制微型壓差計2的讀數，使其始終保持微正壓差。根據低溫等離子體反應器反應前后濾膜沉積炭黑重量m1和m2，由式a=（m1-m2）/m1計算柴油機尾氣中炭黑的凈化率。

2結果與討論

2.1放電電壓對凈化率的影響

將尾氣流速設定為4 L/min。啟動柴油機待工作穩定，開啟隔膜泵，開始計時，待累積式煤氣表讀取抽氣體積為1 m3時，關閉隔膜泵和閥門，取出濾膜稱重，多次實驗取其平均值，測得凈化前炭黑的質量是24.3 mg。將高壓電源放電頻率設定為150 Hz，放電電壓分別調至10 kV、15 kV、20 kV、25 kV、30 kV、35 kV、40 kV、45 kV，測得凈化后炭黑質量依次為22.1 mg、19.1 mg、16.0 mg、14.2 mg、12.6 mg、11.7 mg、12.5 mg、12.7 mg，計算炭黑的凈化率，得到放電電壓與炭黑凈化率的關系如圖2所示。

由圖2可見，柴油機尾氣炭黑顆粒物凈化率隨放電電壓升高呈現出先增大后略有下降直至逐漸平緩趨勢。表明在一定范圍內升高放電電壓能提高炭黑凈化率；當放電電壓超過35 kV以后，凈化率略有下降趨勢，但下降速度十分緩慢。

這是由于在一定區間內隨放電電壓升高，反應器內等離子體能量密度增大，能夠提供各類粒子和氧化自由基團更多能量；同時等離子體濃度增加使炭黑顆粒物活性增大，有利于提高炭黑凈化率。但當輸入電壓足夠大時，容易發生反應空間擊穿現象，所以凈化率會略有下降。

2.2放電頻率對凈化率的影響

放電電壓穩定在35kV，尾氣流速設定為4 L/min，實驗方法不變，放電頻率分別設定為50 Hz、100 Hz、150 Hz、200 Hz、250 Hz、300 H

z進行測試并計算炭黑的凈化率，得到放電頻率與炭黑凈化率的關系如圖3所示。

放電頻率/Hz圖3放電頻率與炭黑凈化率關系曲線

由圖3可見，在上述實驗條件下，放電頻率在50～200 Hz范圍內，炭黑凈化率隨放電頻率增大不斷提高，當頻率達到200 Hz左右時，炭黑凈化率達到最大值，之后略有下降，但下降速度較緩慢。實驗證明：提高放電頻率能提高炭黑顆粒物的凈化效果，但如果頻率過高已發生擊穿現象，從而影響了凈化效率。本實驗最優放電頻率約為200 Hz。

2.3尾氣流速對凈化率的影響

由圖4可見，隨著尾氣流速的逐漸增大，炭黑凈化率呈現先上升后又快速下降的趨勢，流速3.5 L/min時達到最大值69.6%。當流速小于3.5 L/min時，因為氣流速度增大促進氣體表面更新速率，因此凈化率提高。但當流速大于3.5 L/min之后，炭黑凈化率下降較為明顯，這是因為隨著尾氣流速增加，炭黑顆粒物在等離子體反應器裝置內停留時間變短，反應不夠充分，導致炭黑凈化率下降。因此，如果要增大尾氣流速，必須要同步提高等離子體反應器內等離子體的濃度，才能進一步提高炭黑顆粒物的凈化率。

綜上所述，放電電壓、放電頻率、尾氣流速對本實驗均有一定影響，因此，需要設計正交試驗研究各因素影響的順序，以確定最佳工藝參數。

2.4正交實驗分析

在上述單因素實驗基礎上，以炭黑凈化率為指標，以A：放電電壓（kV），B：放電頻率（Hz），C：尾氣流速（L/min）為因素，測量方法不變，各取3個水平，進行正交試驗。

由表2可以得到，影響炭黑凈化率因素的主次順序為：C>A>B。實驗最佳條件為A2B1C2，即放電電壓為35 kV、放電頻率為200 Hz、尾氣流量為3.5 L/min。

3結論

采用低溫等離子體協同催化劑技術去除柴油機尾氣中碳煙顆粒，獲得了放電電壓、放電頻率、尾氣流速對柴油機尾氣中炭黑凈化率的影響規律。實驗表明隨放電電壓、放電頻率、尾氣流速的增加炭黑凈化率先增大而后減小，最佳工藝條件為放電電壓35 kV、放電頻率約200 Hz、尾氣流速在3.5 L/min左右，測得在最佳工藝條件下炭黑的最大凈化率達到69.6%。影響炭黑凈化率因素的順序為尾氣流速大于放電電壓，放電頻率影響最小。本研究結果為柴油機尾氣中炭黑凈化提供了實驗依據。

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（責任編輯：李麗范君）