深部互層咸水層二氧化碳分布特征探究

張明玉,王 媛,任 杰

(1.河海大學土木與交通學院,江蘇 南京 210098; 2.水文水資源與水利工程國家重點實驗室，江蘇 南京 210098)

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深部互層咸水層二氧化碳分布特征探究

張明玉1，2,王 媛1，2,任 杰1，2

(1.河海大學土木與交通學院,江蘇 南京 210098; 2.水文水資源與水利工程國家重點實驗室，江蘇 南京 210098)

通過構造砂頁巖互層結構,并根據滲透率對砂巖層巖性進行分類,建立了多巖相非均質模型,利用多組分多相流數值模擬軟件TOUGH2/ECO2N探究二氧化碳注入深部互層咸水層后的分布特征,結果顯示二氧化碳聚集在低滲透性的頁巖層底部,呈分層結構,砂巖層中優先在滲透率較高的巖相中運移并呈分散分布;超臨界二氧化碳不斷溶于地層水,含飽和二氧化碳的咸水密度增加并緩慢下沉,無明顯分層現象。

深部咸水層；互層結構；多巖相；二氧化碳;地質封存;分布特征

溫室氣體以二氧化碳為主,因而二氧化碳減排成為全球一個的研究熱點。二氧化碳地質封存被認為是當前減排的優選方案之一。碳捕集與埋存技術(carbon capture and storage,CCS)捕集工業生產過程中產生的二氧化碳并壓縮至超臨界狀態,通過管道運輸到封存場地,使其長期安全地存儲于特定的地質構造中[1],主要的封存場地有廢棄的油氣田、枯竭的煤層及深部咸水層[2]。深部咸水層廣泛存在,且規模較大,被認為是最具發展前景的封存場地[3]。

國際上,二氧化碳深部咸水層地質封存技術研究始于20世紀90年代初期,主要研究方向有二氧化碳封存量估算、封存機理、二氧化碳-咸水-巖石的多相物理化學過程等,其中對二氧化碳在均質咸水層中運移規律的研究較為深入,在室內試驗、現場試驗與監測、計算機模擬等方面均取得了重大進展[4-5]。實際巖體形成過程中受到沉積環境、成巖作用及構造作用等的影響[6],在自然條件下深部咸水層空間分布一般呈分層結構,巖性參數存在不均勻的變化,表現出強烈非均質性。目前對二氧化碳運移規律的研究成果主要基于均質咸水層,其模擬結果與實際非均質影響下的二氧化碳的分布必然會出現偏差,因此部分學者開展了非均質性影響的研究,如Flett等[7]應用標準地球物理方法生成孔隙率的隨機分布,基于該分布通過確定性模型得到滲透率分布,并對不同砂泥比的模擬結果進行比較,探討非均質性對二氧化碳封存和運移的影響;Han等[8]分別采用兩種統計方法生成50種滲透率隨機分布,研究了二氧化碳注入后的分布及泄漏通道等。除通過數值模擬手段表征巖體的非均質性,并研究二氧化碳的運移規律外,還可通過現場地震波成像技術,室內X光成像技術等監測到直觀的二氧化碳分布特征,如Pini等[9]提出了一種新的毛細壓力曲線測量方法,通過試驗方法結合X光成像技術獲得巖芯滲透率隨孔隙率的變化規律,指出非均質性在多相流流動過程中起到重要作用; Oh等[10]切開巖芯表征裂縫,分別用試驗和數值模擬研究二氧化碳運移、毛細壓力及封存量,采用X光成像技術觀測二氧化碳注入過程中的鹽沉淀。

中國大多數盆地是陸相沉積盆地,眾多的儲層和薄的隔層相互間隔,儲層薄而多,非均質性強。因此,研究非均質性的影響,對于二氧化碳地質封存在中國的開展具有重要意義。描述非均質地層、考慮非均質性對二氧化碳分布等的影響是重要的研究方向。當現場實測資料較少,所測水文地質參數在水平方向近似不變,但隨埋深方向有一定的變化時,可將咸水含水層視為分層結構。較為典型的分層結構為砂巖-頁巖互層結構,包含兩類巖性,一類為滲透率較高的砂巖,另一類為滲透率較低的頁巖。本文根據水文地質參數對砂巖層的巖性進行分類,具有相同水文地質特征的巖體歸為同一類巖相,建立砂頁巖互層嵌套多巖相非均質結構模型,探究二氧化碳注入互層非均質咸水層后的分布特征,并與均質結構及未考慮非均質性的深部互層結構進行對比,探究考慮非均質性的必要性及非均質性對二氧化碳分布的具體影響。

1 理論基礎

1.1 質量守恒定律

深部咸水層二氧化碳地質封存應具備一定的地質、溫度、壓力條件:深部咸水層的埋深大于800 m,具有足夠的孔隙度,滲透性較好[11],目標儲層之上有良好的蓋層,以保證注入的二氧化碳不發生泄漏。當地層深度大于800 m時,咸水層的壓力和溫度超過臨界值(7.38 MPa,31.1℃),二氧化碳達到超臨界狀態。

深部咸水層中超臨界二氧化碳以單一的非潤濕形式存在,與咸水層中的鹽溶液組成一個多組分多相流系統。在這個系統中,各組分的流動滿足質量守恒定律。該系統不考慮溫度變化,其質量守恒方程由質量變化項、流動項及源匯項組成。體積中的流體質量變化等于由體表流入的流體質量與源匯項流體質量之和[12]:

(1)

式中:Mκ為κ組分的體積質量,kg/m3;Mκ，β為κ組分β相態的體積質量,kg/m3;Mβ為β相態的體積質量,kg/m3;Xκ，β為κ組分β相態的質量分數;φ為巖層孔隙率;Sβ為β相態的飽和度;ρβ為β相態的密度,kg/m3;Fκ為κ組分的質量流速矢量,kg/(s·m2);Fβ為β相態的質量流速矢量,kg/(s·m2);k為絕對滲透率,m2;krβ為β相態的相對滲透率;μβ為β相態的動力黏滯系數,Pa/s;pβ為β相態的壓力,Pa;g為重力加速度矢量,m/s2;n為微元體表面的方向向量;qκ為κ組分流出或流入微元體的體積質量,kg/m3。

1.2 達西定律

二氧化碳驅替咸水的過程中,認為儲層中的氣水兩相流動均服從多相達西定律[12]:

(2)

式中:uβ為β相態的體積流速矢量,m/s;p為參考壓力,Pa,通常當β相態為液相時,p為氣體壓力;pcβ為毛細壓力,Pa。

krβ的計算中,液體相對滲透率krl的計算采用van Genuchten-Mualem模型[13-14],氣體相對滲透率krg的計算方程采用Corey模型[13]:

(3)

(4)

式中:m為經驗參數,與孔隙分布有關;Sl為液體飽和度;Slr為殘余液體飽和度;Sls為液體飽和狀態下的飽和度,對于相對滲透率方程,通常Sls=1;Sgr為殘余氣體飽和度。

毛細壓力pcβ通常考慮的毛細壓力為液態毛細壓力pcl,液態毛細壓力的計算廣泛采用VG模型[13]:

(5)

式中:p0為進氣壓力值,Pa;Sls為液體飽和狀態下的飽和度,對于毛細壓力方程,取Sls=0.999;pmax為最大毛細壓力值,Pa。

2 數值模擬

2.1 數值模擬軟件

采用美國勞倫斯伯克利國家實驗室(LBNL)研發的模擬多孔介質或裂隙介質中多組分、多相流動的數值模擬程序TOUGH2(Transport of Unsaturated Groundwater and Heat)進行數值計算。TOUGH2應用范圍廣泛,在地熱工程、核廢料處置及飽和-非飽和帶水文學等研究領域均有成功的應用范例[16]。

ECO2N是TOUGH2中的一個流體特征模塊,專門為二氧化碳在咸水含水層中的地質封存的數值模擬應用而開發,能對H2O-NaCl-CO2體系的多相流體流動過程進行綜合分析[17]。模塊中熱力學特征包括溫度、壓力和鹽度,覆蓋溫度范圍10～100℃，最高壓力60 MPa，最高鹽度為巖鹽的飽和鹽度。ECO2N能夠模擬簡化的流體相狀態:單相氣相(可能含少量水分的超臨界二氧化碳)、單相水相(可能包含溶解的CO2的鹽溶液)及兩相混合。在模擬過程中可能出現固相,即鹽沉淀,鹽的溶解或沉淀由系統的平衡溶解度控制,咸水層的孔隙度和滲透率的變化也被考慮在內[18]。ECO2N沒有考慮流體與礦物的相互作用對模擬的影響。

表1 多巖相非均質結構模型參數

2.2 模型建立

為研究二氧化碳在互層非均質結構中的運移規律,建立了二維互層結構模型,水平方向的模擬總長度為2 km,埋深1.1 km的咸水層。咸水層呈砂巖-頁巖的互層結構,巖層層面水平,近下邊界的砂巖層厚度為54 m,其余砂巖層均為30 m,頁巖層厚度3 m,咸水層總厚度為153 m。封閉咸水層上下邊界為隔水邊界;左邊界除注入井外其他位置為隔水邊界,注入井距離下邊界24 m,以水平井方式注入二氧化碳,注入速率為0.25 kg/s;右邊界為第一類邊界,壓力不變。初始條件:p=11 MPa,T=37℃,Sgas=0,XNaCl=3.2%，模型中砂巖、頁巖的分布如圖1所示。

圖1 互層結構

根據水文地質參數對砂巖層的巖性進行分類,具有相同水文地質特征的巖體歸為同一類巖相,建立多巖相非均質結構模型。砂巖層根據滲透率的大小分為4組,較大的前30%的滲透率稱為巖相1,其次40%的滲透率對應的砂巖層稱為巖相2,再其次20%的滲透率對應的砂巖層稱為巖相3,最小的10%的滲透率稱為巖相4。模型參數見表1。

砂巖層根據滲透率特征分為4類巖相的非均質結構,薄頁巖層為均質結構,模型中各巖相的分布如圖2所示。

圖2 嵌套多巖相結構

3 數值模擬結果分析

采用TOUGH2程序中ECO2N模塊對咸水層中二氧化碳的分布特征進行數值模擬,模擬時間為1 a。分別繪制了互層嵌套多巖相非均質結構、互層結構、均質結構中水平井注入二氧化碳1 a后的氣體飽和度分布云圖、咸水中溶解二氧化碳的質量分數分布云圖,以及互層嵌套多巖相非均質結構、均質結構、互層結構注入二氧化碳100 d、1 a后氣體壓力等值線圖。

3.1 氣體飽和度

圖3為互層嵌套多巖相非均質地層中二氧化碳注入1 a后的氣體飽和度分布,氣體是含少量水分的超臨界二氧化碳非潤濕相,因此氣體飽和度的分布云圖可視為超臨界二氧化碳的分布云圖。模擬地溫地壓條件下,二氧化碳處于超臨界狀態,其密度小于咸水密度,二氧化碳注入咸水層后,受浮力作用逐漸上移,上移至滲透率較低的頁巖層時,大部分二氧化碳聚集在頁巖層底部,一部分滲透過頁巖繼續上移聚集到上部的頁巖層底部,整體呈分層漏斗形態分布。層間的二氧化碳由于壓力及濃度差的作用驅使向外擴散,而由于砂巖層的非均質性,二氧化碳在運移的過程中,優先選擇流向滲透率較高的巖體,繞開滲透率低的巖體,在砂巖層間呈分散分布。

圖3 互層嵌套多巖相非均質結構中注入 二氧化碳1 a后的氣體飽和度分布

圖4(a)為均質結構水平井注入二氧化碳1 a后的氣體飽和度分布。超臨界態二氧化碳聚集在頂部,呈漏斗形態分布。由于注入井不斷有二氧化碳注入,使其附近的氣體飽和度較高。圖4(b)為互層結構注入二氧化碳1 a后氣體飽和度分布,二氧化碳呈分層分布。由于互層結構各層均質,每一砂巖層氣體飽和度的分布呈漏斗形態分布,二氧化碳聚集在各頁巖層底部。

圖4 注入二氧化碳1 a后的氣體飽和度分布

對比圖3與圖4(a),互層嵌套多巖相結構最為接近真實水文地質條件,由于地層的非均質性,二氧化碳注入之后優先在滲透率較高的巖體中聚集,氣體飽和度整體呈分層分布,各砂巖層內呈分散分布。若把地層條件概化為均質結構,注入二氧化碳1 a后氣體飽和度分布主要集中在上部蓋層底部,呈漏斗狀,各點的氣體飽和度、各埋深的橫向運移范圍與互層嵌套非均質結構中對應值相差較大。對比圖3及圖4(b),若把地層條件概化為簡單的互層結構,互層結構中注入井所在的最底層砂巖層橫向運移范圍最廣,接近右側邊界,而互層嵌套多巖相非均質結構中滲透率較低的巖相阻礙了二氧化碳的橫向運移,二氧化碳運移到距右側邊界600 m處。互層結構中注入井所在砂巖層的上一層二氧化碳運移距離較上兩層遠,而互層嵌套多巖相非均質結構中則相反。雖然二氧化碳層層滲透,上兩層的二氧化碳總量小于上一層,但是互層嵌套多巖相非均質結構中,二氧化碳在各砂巖層中的滲流通道各異,注入井上兩層近頁巖層底部滲透率較高,二氧化碳運移范圍較廣。對比圖3、圖4,由于互層結構、互層嵌套多巖相非均質結構中的頁巖層滲透率較低,阻礙了二氧化碳向上的運移,因此這兩種結構中二氧化碳主要聚集在下部巖層,而均質結構沒有頁巖層阻礙,二氧化碳聚集在頂部隔水邊界下方。

3.2 咸水中溶解二氧化碳的質量分數

圖5 互層嵌套多巖相非均質結構中注入二氧化碳1 a后 咸水中溶解二氧化碳的質量分數分布

圖5顯示了互層嵌套多巖相非均質地層中二氧化碳注入1 a后,咸水中溶解二氧化碳的質量分數的分布特征。超臨界二氧化碳注入咸水層后,與咸水接觸不斷溶解于咸水。二氧化碳注入咸水層1 a后,溶解的二氧化碳的質量分數主要集中在4.5%～4.9%。注入的二氧化碳溶解到咸水中,咸水密度增加并向下流動,而未溶解或少量溶解二氧化碳的較輕的咸水向上流動,形成對流現象,加快二氧化碳在咸水中的溶解。各巖層中二氧化碳濃度相同,無明顯分層,呈三角形分布。含飽和二氧化碳的咸水下沉,二氧化碳不可能運移到地表,從而實現了安全封存。

圖6(a)顯示了均質結構中注入二氧化碳1 a后咸水中溶解二氧化碳的質量分數分布,其分布輪廓與該模型氣體飽和度分布圖4(a)形似。圖6(b)顯示了互層結構注入二氧化碳1 a后咸水中溶解二氧化碳的質量分數分布,其分布輪廓與該模型氣體飽和度分布圖4(b)形似,這是由于沿著超臨界二氧化碳的運移路徑,部分二氧化碳溶解于咸水。溶解態二氧化碳質量分數高的區域均呈三角形分布,以相對穩定的狀態封存于地層。

圖6 注入二氧化碳1 a后咸水中 溶解二氧化碳的質量分數分布

對比各模型氣體飽和度分布圖和咸水中溶解的質量分數分布圖(如對比圖3、圖5),與超臨界二氧化碳相比,液相二氧化碳的橫向運移距離較遠。由于水動力彌散、毛細壓力作用等,加之溶于咸水的二氧化碳隨咸水流動,且咸水對超臨界二氧化碳有阻滯作用[19],液相二氧化碳運移速率略大于超臨界二氧化碳,故液相二氧化碳橫向運移距離大于超臨界二氧化碳。

3.3 氣體壓力

根據超臨界二氧化碳氣體的分布,可得到模擬區域氣體壓力的等值線,圖7(a)(b)分別為互層嵌套多巖相非均質結構中注入二氧化碳100 d及1 a后的氣體壓力等值線。注入二氧化碳100 d后注入井附近氣體壓力等值線密集且壓力值較高,這是由于巖層的非均質特性導致氣體積聚、傳輸速度較慢。注入二氧化碳1 a后等值線的坡度較緩,這是由于流體的流動會引起壓力傳遞,氣體壓力隨著二氧化碳的緩慢運移傳遞到更遠的地方。

圖7 互層嵌套多巖相非均質結構中注入 二氧化碳后的氣體壓力等值線(單位：MPa)

圖8 均質結構中注入二氧化碳后的 氣體壓力等值線(單位：MPa)

圖9 互層結構中注入二氧化碳后的 氣體壓力等值線(單位：MPa)

圖8、圖9分別為均質結構和互層結構中注入二氧化碳100 d和1 a后的氣體壓力等值線。對比圖7(b)、圖8(b)、圖9(b),互層結構及互層嵌套多巖相非均質結構在靠近注入井的左邊界,壓力等值線呈水平分布,而均質結構中不存在此現象。注入井附近,壓力變化大,垂向的壓力傳遞受注入壓力等的影響傳遞速度較快,互層結構及互層嵌套多巖相非均質結構中存在相對致密的頁巖層,頁巖層對壓力的傳遞存在一定的阻礙作用,且二氧化碳積聚在頁巖層底部,造成了注入井附近頁巖層底部壓力近似相等的現象。對比圖7(a)、圖8(a)、圖9(a),注入100 d后,互層嵌套多巖相非均質結構中注入井附近壓力最大,均質結構注入井附近壓力最小。考慮非均質性,注入二氧化碳造成注入井附近壓力急劇增加,符合場地現場注入井處壓力積聚甚至超壓的現象。

4 結 語

a. 二氧化碳處于超臨界狀態時,因受到向上的浮力,加上頁巖具有低滲透性,二氧化碳將聚集在頁巖底部,整體呈分層分布。由于地層的非均質性,二氧化碳注入之后優先在滲透率較高的巖體中運移,超臨界二氧化碳在各砂巖層內分散分布。含飽和二氧化碳的咸水密度增加,隨時間的推移緩慢下沉,從而實現二氧化碳安全穩定的封存。

b. 均質結構中超臨界二氧化碳受浮力作用聚集在咸水層頂部,呈漏斗形態,與互層嵌套多巖相非均質結構模型得到的分層分布差異較大,二氧化碳在均質咸水層中的分布及運移規律有一定的局限性。簡單的互層結構中,砂巖層中二氧化碳呈漏斗形分布,與互層嵌套多巖相非均質結構模型得到的分散分布差異較大,因此有必要考慮非均質性,劃分不同的巖相建立多巖相非均質模型。

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Distribution of CO2in deep saline aquifers composed of alternating layers//

ZHANG Mingyu1,2, WANG Yuan1,2, REN Jie1,2

(1.CollegeofCivilandTransportationEngineering,HohaiUniversity,Nanjing210098,China; 2.StateKeyLaboratoryofHydrologyWaterResourceandHydrulicEngineering,Nanjing210098,China)

Alternating layers of sandstone and shale were established. According to the permeability values, the lithology of the sandstone layer was classified, and a multiple lithofacies model was built to investigate the heterogeneity. The distribution of CO2injected into deep saline aquifers composed of alternating layers was simulated using TOUGH2/ECO2N software, which was often used to simulate multi-component and multi-phase flow. The results show that CO2accumulated in the bottom of the low-permeability shale layer and showed a layered structure. CO2preferred to migrate in highly permeable rocks and was distributed dispersedly in the sandstone layer. The supercritical CO2dissolved in the formation water continuously, and the density of the salt water consisting of saturated CO2increased, leading to the gradual subsidence of the salt water. No significant stratification was found.

deep saline aquifer; alternating layer; multiple lithofacies; CO2; geological storage; distribution characteristics

國家自然科學基金(51179060)

張明玉(1991—),女,碩士研究生,主要從事二氧化碳地質封存研究。E-mail:zmy_911115@163.com

10.3880/j.issn.1006-7647.2017.01.015

TE122

A

1006-7647(2017)01-0084-06

2015-11-26 編輯：鄭孝宇)