重金屬污染土壤化學淋洗技術的文獻計量學分析

馬妍，劉向輝，徐東耀，左海清，陳家琪，董彬彬，杜曉明

1.中國礦業大學(北京)化學與環境工程學院，北京 100083 2.環境基準與風險評估國家重點實驗室，中國環境科學研究院，北京 100012

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重金屬污染土壤化學淋洗技術的文獻計量學分析

馬妍1，劉向輝1，徐東耀1，左海清1，陳家琪1，董彬彬1，杜曉明2*

1.中國礦業大學(北京)化學與環境工程學院，北京 100083 2.環境基準與風險評估國家重點實驗室，中國環境科學研究院，北京 100012

土壤化學淋洗是一項新興的高效土壤修復技術，近年來得到了快速發展。以化學淋洗技術修復重金屬污染土壤為研究對象，對這一領域相關研究論文和專利進行了文獻計量學分析。在此基礎上，系統梳理了該領域國內外年度發展趨勢；分析了論文和專利的重要研究機構、區域及國家分布情況；探討了該領域我國與世界主要發達國家和地區間存在的差距。分析表明：該領域的研究重點和熱點應為淋洗的工藝與設備及淋洗劑。

土壤淋洗；重金屬；論文分析；專利分析

近20年來伴隨著工業化、城市化與農村集約化進程的不斷加快，土壤污染問題也日益突出，受污染的土壤面積不斷擴大[1]，人類及動植物的健康受到不同程度的威脅[2]。土壤污染不僅嚴重影響土壤質量和土地生產力，還導致水體和大氣環境質量的下降。面對日益嚴重的土壤污染問題，我國與許多國家一樣，已將土壤修復作為消除大面積受污染土壤中污染物和恢復土壤生態功能必不可少的技術需求。

重金屬污染土壤化學淋洗就是通過淋洗液的解析、螯合、溶解或固定等化學作用，使土壤中的重金屬成分與淋洗液或化學助劑相結合[3]，進而使重金屬從固相土壤轉移到液相淋洗液中[4]，并通過對淋洗液的循環利用或處理，達到對重金屬進行利用和處置的目的，使污染土壤得到修復的技術[5]。化學淋洗技術耗費時間較短，處理效率較高，無二次風險，即可單獨處理小面積重金屬污染土壤，也可以作為前處理技術與其他修復技術聯合使用[6]。化學淋洗能夠高效徹底去除土壤中的重金屬[7]，近些年受到國內外普遍關注，通過分析論文和專利的重要研究機構、區域及國家分布情況，探討該領域國內外研究差距和熱點等，以期為我國今后該領域研究提供參考。

1 數據來源與分析方法

國內論文和專利研究數據來源于中國知網(CNKI)。CNKI數據庫收錄了外文類、工業類、農業類、經濟類和教育類等多種數據資源，并提供數字出版、數據評價、文獻檢索等多種服務。

國際論文和專利研究數據來源于Web of Science數據庫(清華大學圖書館訂閱)，Web of Science平臺是大型綜合性、多學科、核心期刊引文索引數據庫，由美國湯姆森科技信息集團所研發。該數據庫包括8 000多種國際范圍內最有影響力的、經同行專家評審的高質量的期刊，且數據庫不斷更新[8]。國際文獻數據來源于數據庫Web of Science-Science Citation Index Expanded。專利數據來源于清華大學Web of Science-Science Derwent Innovations IndexSM(DII)數據庫。

采用論文計量學方法，對檢索出的國內外論文和專利數據采用數學和統計學等計量方法，利用Origin和Excel對數據進行整理分析，研究文獻的分布結構、數量關系、變化規律和定量管理，進而探討科學技術的某些熱點、特征和規律。

2 國際發展水平與趨勢分析

2.1 發表論文分析

重金屬污染土壤化學淋洗技術相關中英文論文發表的檢索結果如圖1所示。國際上土壤重金屬污染的事件早就凸顯，但從20世紀90年代初才有重金屬污染土壤化學淋洗技術相關研究論文收錄，由圖1可知，截至2014年，國際上共發表相關英文論文653篇，對土壤淋洗研究狀況基本呈波動增加趨勢。

注：國際數據來源于數據庫Web of Science—Science Citation Index Expanded〔主題=("soil flushing" or "soil washing" or "soil leaching") AND主題=("heavy metal" or chrome or Cr or cadmium or Cd or lead or Pb or nickel or Ni or arsenic or As or mercury or Hg or copper or Cu or zinc or Zn)，結合IPC代碼=(B09*)〕。國內數據來源于CNKI(主題=重金屬污染土壤化學淋洗技術)。均限制搜索時間截至2014年。圖1 中英文論文年發表量比較Fig.1 Comparison of the number of papers in Chinese and English

對不同國家1990—2014年的論文發表量和篇均被引頻次進行了對比，結果見表1。

表1 1990—2014年不同國家英文論文發表及引用情況Table 1 Publication and citation analysis of English papers in advanced countries in 1990-2014

由表1可知，從論文發表量看，美國、加拿大、中國和韓國論文均在50篇以上，表明這些國家成為重金屬污染土壤化學淋洗技術研究的領先國家，其中，美國以絕對發文量占優，表明其對該領域研究比較完善；從篇均被引頻次來看，美國、加拿大和日本超過20次，表明這些國家的論文質量較高，對該領域的研究較為深入；中國和意大利的篇均被引頻次比較低，表明中國和意大利研究內容缺乏一定創新性。

對國際不同研究機構1990—2014年的研究論文發表量和篇均被引頻次進行了對比(表2)。由表2可知，從論文數量看，斯洛文尼亞的盧布雅爾那大學占優，成為重金屬污染土壤化學淋洗技術研究的領先機構，加拿大的麥吉爾大學、中國的香港理工大學和中國科學院論文發表量緊隨其后；從篇均被引頻次看，美國能源部超過60次，表明其研究質量相當高；美國的加利福尼亞大學、法國國家科研中心、加拿大的麥吉爾大學和中國的香港理工大學論文質量較好；而中國科學院和美國的魁北克大學論文篇均被引頻次在10以下，說明其原創性和實際應用性有待提高。

圖3 1990—2014年土壤淋洗國際專利主要國家的數量統計Fig.3 Statistics on number of soil leaching patents in main countries in 1990-2014表2 1990—2014年不同研究機構英文論文發表及引用情況Table 2 Publication and citation analysis of English papers in advanced research institutions in 1990-2014

序號研究機構國家論文數量∕篇篇均被引頻次∕次1盧布雅爾那大學斯洛文尼亞28222麥吉爾大學加拿大15233香港理工大學中國15214中國科學院中國1575魁北克大學美國1486美國能源部美國11607加利福尼亞大學美國11298法國國家科研中心法國11289美國國家環境保護局美國111810路易斯安那州立大學美國1117

2.2 發表專利分析

國內外土壤重金屬淋洗技術相關專利的總體變化如圖2所示。由圖2可以看出，從20世紀90年代初期國際上就開始有土壤淋洗技術的相關專利，截至2014年共發表專利129項，總體呈波動式上升趨勢，從1991年的1項增長到2014年的37項，表明國際上對土壤淋洗處理重金屬污染土壤的應用逐漸提升；我國雖然起步較晚，從2008年開始有相關專利，但國內專利在近幾年數量劇增，并且在2013年和2014年超過了國際相關專利的數量。

注：國際數據來源于DII數據庫〔主題=("soil flushing" or "soil washing" or "soil leaching") AND IPC代碼=(B09*)〕。國內數據來源于CNKI〔摘要=土壤淋洗 AND摘要=重金屬 AND主分類號〕= B09(需篩選)〕。均限制搜索時間截至2014年。圖2 1990—2014年土壤淋洗專利國內外專利數量的變化趨勢Fig.2 Soil washing patents numbers at home and abroad in 1990-2014

土壤淋洗專利主要集中在設施與設備、化學和工程應用領域。從專利發表的數量和內容分布上看，國際專利發展大致可分為2個階段：第1階段為1991—1999年，主要側重單純的處理工藝及相關內容；第2階段從2000年起，主要側重關注淋洗工藝和設備的結合，以及淋洗劑的研發。

相關專利發布數量較多的國家見圖3。

由圖3可知，德國在土壤淋洗方面起步最早，主要是德國發現重金屬污染土壤的問題較早；中國、韓國和日本在2000年后快速跟進，已成為國際上相關領域發布有關專利較多的國家，其一方面說明亞洲一些國家重金屬污染土壤形勢的嚴峻，另一方面說明這些國家在該領域產業化水平和實際應用狀況走在了世界前列；中國在2012—2014年專利數量是國際上最多的，表明中國對土壤淋洗方面研究力度的不斷加大。

表3列出了國際上土壤淋洗相關專利的主要專利權人。從表3可知，主要專利權人多集中在中國、韓國和日本的相關公司和個人，表明這些國家對淋洗技術研究不斷深入；主要專利內容多以淋洗工藝和設備結合為主，表明工藝和設備相對淋洗劑有更高的工程實用性；對比專利數量和發表年份看，日本專利主要集中發表在2005年前后，表明日本雖較早重視土壤污染問題并開始相關方面的研究，但其后續研究較少；中國專利主要集中發表在2011年以后，表明近幾年對淋洗技術不斷重視，研究力度不斷加大。

表3 1990—2014年土壤淋洗國際專利主要專利權人Table 3 International patent owners of soil leaching patent in 1990-2014

表4列出了1990—2014年國際土壤淋洗專利被引用情況。在調研的所有年份專利中，韓國、德國和日本分列專利被引頻次的前3位，說明其專利具有先進性和實用性，結合圖3可以看出，中國國際專利數量雖然很多，但在國際上被引頻次很少，表明中國國際專利，尤其是早期專利缺乏原創性和實用性。

3 國內發展水平與趨勢分析

3.1 發表論文分析

在土壤化學淋洗技術相關論文發表方面，我國開展深入研究較晚，1989年我國發表了第1篇相關論文[9]，從2001年以后，我國相關論文的發表數量快速增加；1990—2014年，國內發表的中文相關論文總數已達277篇，2014年中文年度總量與英文總量差距僅5篇(圖1)，表明我國對該領域研究的不斷重視。

表4 1990—2014年土壤淋洗國際主要 專利被引用情況Table 4 Citation analysis of main international patents in 1990-2014

我國國內論文主要發表機構以及機構發表數量和被引頻次如表5所示。由表5可知，從發表數量看，中國科學院南京土壤研究所、中國科學院沈陽生態研究所、華南農業大學和湖南農業大學均在5篇以上，說明這些機構對土壤淋洗技術有著較深入的研究；從篇均被引頻次看，浙江大學、中國科學院南京土壤研究所、中國科學院沈陽生態研究所和中國科學院生態環境研究中心在50次以上，表明這些機構論文研究內容比較透徹，且具有一定的導向作用。

表5 1990—2014年中國國內論文主要發表機構Table 5 The main publishing organizations in China in 1990-2014

注：數據來源于CNKI(主題=重金屬污染土壤化學淋洗技術)。

圖4為國內論文研究層次分布情況。從圖4可以看出，我國研究內容主要以基礎與應用基礎研究和工程技術研究為主，其中基礎與應用基礎研究比例達62%，表明我國從事理論和基礎研究比較多，對工程技術研究還有不足，我國今后需要進一步加強工程技術的研究，更好地把技術應用到工程實踐上。

圖4 1990—2014年國內論文研究層次分布Fig.4 Distribution table of domestic paper research level in 1990-2014

3.2 發表專利分析

表6列出了我國國內專利主要專利權人及發表專利數量。由表6可知，2012年以前專利數量比較少，2013年和2014年我國國內專利數量增多，2014年專利增至38篇，我國在專利方面每年主要權利人相對較為集中，但是縱向比較分散，表明我國專利具有隨機性，而沒有長久深入的研究，但我國專利跳過了第1階段，在國外專利基礎上開始了對淋洗設備與工藝的改良和優化以及淋洗劑的研究，并取得了一定成就。

4 國內外差距分析

歐美等發達國家對重金屬污染土壤的化學淋洗已開展了大量的工程實踐，重金屬污染土壤化學淋洗修復技術已進入了商業化運作階段。美國新澤西州于1992年10月完成了國際上第一個大規模的土壤淋洗項目。近年來，我國在重金屬污染土壤淋洗技術方面開展了不少研究，淋洗劑的論文比較多。專利和國際上論文對淋洗設備、工藝認可度比較大，我國在淋洗設備與工藝方面也逐步發表了一些專利和英文論文，但在國際上引用的情況相對較少。與國外的先進國家相比，首先在相關的機理與遷移模型等基礎性研究工作仍缺少深度和積累[10]，缺乏原創性的科研成果及其專利，更缺少相關的工程經驗，其將對我國下一步開展相關工程實踐帶來較大影響。因此，目前為止我國的重金屬污染土壤化學淋洗修復技術在理論和實驗室中比例很大，工程試驗剛剛開始，實際應用較少。

表6 1990—2014年土壤淋洗國內專利主要專利權人Table 6 The main patent owners of soil leaching patent in China in 1990-2014

從表1、表2、圖4和圖5可以看出，我國英文論文以及中文論文研究數量不斷增多，其中英文論文在近幾年超過了美國和加拿大，論文篇均被引頻次也在前列，國內外研究差別逐步縮小，說明我國已迎頭趕上其他國家，并有超越的趨勢；其中香港理工大學國際論文發表數量和篇均被引頻次比較靠前；而中國科學院發表的國際論文比較多，但篇均被引頻次落后，表明我國尤其是內陸的研究內容雖然全面，但不夠深入徹底，論文研究內容較相似，沒有更多創新。需要進一步發掘研究創新點以提升我國論文在國際上的整體質量。從圖1、表5和圖4來看，我國中文論文研究數量不斷增多，內容也不斷加深，但論文缺乏一定的原創性和工程實踐性；國內研究層次多集中在從事理論和基礎研究，對工程技術研究不夠，今后需要進一步加強工程技術的研究，更好地將技術應用到工程實踐上。

圖5 1990—2014年先進國家和我國英文論文年發表數量比較Fig.5 Comparison of paper quantity published in English in the advanced countries and regions in 1990-2014

從圖3、表3和表4可以看出，我國在國際專利的數量上自2000年后逐步跟進，2011年后我國國際專利數量處在第一位，表明我國近幾年對土壤淋洗技術研究力度不斷加大加深，并有了卓越的成果；我國主要專利權人也在2014年大量涌進國際專利，表明我國一些機構在逐步與國際接軌，并超越了國際上的某些單位和個人。我國雖然在國際上專利數量劇增，但篇均引用頻次很低，也說明我國專利尤其前期專利實際應用比較差，有待進一步提高。

由圖2可知，國內專利與國際水平相比起步較晚，2008年國內才出現第一個相關專利。我國相關專利雖發展迅速，2個階段合二為一，但相關專利缺乏原創性成果，在淋洗設備與工藝等方面與國際仍有較大的差距。

5 研究熱點和關鍵技術分析

影響重金屬污染土壤淋洗效率的因素包括土壤性質、重金屬性質和工藝操作條件[11]。土壤性質包括質地、有機質含量和陽離子交換容量；重金屬性質包括種類和存在形態[5]；工藝操作條件包括淋洗劑的種類、淋洗劑的濃度、淋洗時間和pH等。土壤淋洗方面的專利主要可以分為2類：淋洗工藝及設備的設計與優化和淋洗劑的研發[12]。圖6和圖7分別給出了根據國內外論文和專利技術關鍵詞查詢得到的該領域研究熱點及關鍵技術的年度變化情況。從圖6可知，淋洗工藝與設備、淋洗劑方面的研究均為熱點[13]，近幾年受到更多的關注。這一結果從相關專利的查詢結果也得到了驗證。從圖7可以看出，相對于淋洗劑而言，淋洗工藝與設備具有更高的關注度，原因主要是在應用方面，淋洗工藝與設備的研究是土壤淋洗技術應用的前提[14]。

圖6 1990—2014年國際上相關研發熱點論文年度變化情況Fig.6 Annual change of related research hotspots in international documents in 1990-2014

圖7 1990—2014年土壤淋洗國內外相關專利關鍵技術及其年度變化情況Fig.7 Key technologies and annual changes of patents in domestic and foreign countries in 1990-2014

在重金屬污染土壤淋洗技術的研發方面，歷年論文的查詢表明：鉛和銅是土壤中研究比較多的重金屬；EDTA和生物表面活性劑是目前被研究較多的淋洗劑，因為EDTA能和重金屬螯合[15-16]，表面活性劑對重金屬有一定的吸附性[17-18]，二者對重金屬去除都有比較好的結果；強酸作為淋洗劑最近幾年研究較少；淋洗廢液處理、結合生物修復的研究日益增多；復合淋洗劑研究逐步增多[19]；淋洗技術處理重金屬和有機物的復合污染物的研究逐步增多；淋洗技術與植物修復、固化穩定化[20]和微波[21]等其他技術相結合的聯合修復[22]是今后研發的主要熱點和發展趨勢。

6 結論

重金屬污染土壤化學淋洗技術的相關研究國內外起步均比較晚，并且針對該領域的研究狀況總體呈現波動增加的趨勢；國際其他國家的論文和專利在近幾年沒有較大的提升，呈平穩發展趨勢；我國英文論文和國際專利近幾年都在高速發展，國內發表的論文和專利也在蓬勃發展，表明我國研究力度不斷加大，但篇均被引頻次還不是很高，我國相關研究缺乏原創性的科研成果，更缺少工程經驗。

重金屬污染土壤化學淋洗技技術目前關注的熱點是淋洗工藝與設備和淋洗劑研究；其中淋洗劑的研究應用到實踐中較少，且生物表面活性劑是淋洗劑的研究熱點；淋洗技術與植物修復、固化穩定化、微波等其他工藝相結合的聯合修復工藝是該技術今后研發的主要熱點和發展趨勢。

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Bibliometric analysis for removal of heavy metals from soil by leaching technology

MA Yan1, LIU Xianghui1, XU Dongyao1, ZUO Haiqing1, CHEN Jiaqi1, DONG Binbin1, DU Xiaoming2

1.School of Chemical & Environmental Engineering, China University of Mining & Technology( Beijing), Beijing 100083, China 2.State Key Laboratory of Environmental Criteria and Risk Assessment, Chinese Research Academy of Environmental Sciences,Beijing 100012, China

Soil leaching, known as a new efficient soil remediation technology, has obtained rapid development in recent years. Focusing on the field of remediation of heavy metal contaminated soil using leaching technology, relevant publications and patents were analyzed with the method of bibliometric analysis. Then on this basis, the annual trends both at home and abroad were overviewed systematically, the distribution of major research institutions, regions and countries contributing to the papers and patents analyzed, and the gap between China and the major developed countries and regions in the world discussed. In the end, it was pointed that the key technologies and hotspots in this field are the leaching process and equipment and eluting reagent.

soil leaching; heavy metal; paper analysis; patent analysis

2016-05-23

國家環境保護公益性行業科研專項(201409047)；北京市自然科學基金項目(8152025)；中央高校基本科研業務費專項基金(2016QH02)

馬妍(1983—)，女，講師，主要從事土壤環境與污染修復研究，mayan2202@163.com

*通信作者：杜曉明(1963—)，男，研究員，主要從事污染土壤修復研究，duxiaom1963@163.com

X-65

1674-991X(2017)01-0088-08

10.3969j.issn.1674-991X.2017.01.013

馬妍，劉向輝，徐東耀,等.重金屬污染土壤化學淋洗技術的文獻計量學分析[J].環境工程技術學報,2017,7(1):88-95.

MA Y, LIU X H, XU D Y, et al.Bibliometric analysis for removal of heavy metals from soil by leaching technology[J].Journal of Environmental Engineering Technology,2017,7(1):88-95.