載體制備方法對MoO3/ZrO2耐硫甲烷化催化劑的影響

楊霞，秦紹東，李加波，孫守理

（北京低碳清潔能源研究所，北京102209）

載體制備方法對MoO3/ZrO2耐硫甲烷化催化劑的影響

楊霞，秦紹東，李加波，孫守理

（北京低碳清潔能源研究所，北京102209）

采用沉淀法制備了ZrO2載體并進(jìn)一步制備用于耐硫甲烷化反應(yīng)的MoO3/ZrO2催化劑，考察了沉淀過程中增加醇洗以及醇溶液中高溫老化處理對ZrO2織構(gòu)性質(zhì)、晶相結(jié)構(gòu)和形貌的影響。利用N2物理吸附、X射線衍射、透射電子顯微鏡和X射線光電子能譜等手段對載體的結(jié)構(gòu)與表面性質(zhì)和催化劑活性相的形態(tài)與分布進(jìn)行了表征。結(jié)果表明，醇洗和高溫老化過程可以顯著改善ZrO2的結(jié)構(gòu)特征，獲得比表面積較大且晶粒尺寸更小更均勻的ZrO2載體；進(jìn)而有利于促進(jìn)相應(yīng)Mo基催化劑中MoS2活性相的分散，使催化劑表現(xiàn)出優(yōu)異的甲烷化活性。

一氧化碳；耐硫甲烷化；氧化鋯；鉬基催化劑；天然氣

天然氣由于其低污染、高熱值等優(yōu)點，是公認(rèn)的最清潔的能源之一。我國“富煤，缺油，少氣”的資源結(jié)構(gòu)導(dǎo)致天然氣供求矛盾突出，而我國煤炭資源相對豐富，將煤依次通過氣化、水煤氣變換、甲烷化等工藝來生產(chǎn)合成天然氣（SNG）不但可以實現(xiàn)煤資源潔凈轉(zhuǎn)化，還能有效補(bǔ)充國內(nèi)的天然氣供應(yīng)。

甲烷化工藝是煤制天然氣的核心技術(shù)之一。傳統(tǒng)甲烷化技術(shù)通常采用間接甲烷化工藝和Ni基催化劑，為了滿足甲烷化反應(yīng)（CO+3H2—→CH4+H2O）的需要并避免催化劑的積炭失活，在原料氣進(jìn)入甲烷化裝置前需預(yù)先進(jìn)行水煤氣變換，以調(diào)變H2/CO比高于3；此外，Ni基催化劑對硫毒物非常敏感，原料氣需預(yù)先進(jìn)行精脫硫。……