武漢市道路塵埃污染中磁學指標與重金屬含量對比

郭高山,李永濤(1.中國科學院地質與地球物理研究所,北京 100029；2.中國科學院大學,北京 100049；3.中國地質大學地球物理與空間信息學院,湖北 武漢 430074)

武漢市道路塵埃污染中磁學指標與重金屬含量對比

郭高山1,2,李永濤3*(1.中國科學院地質與地球物理研究所,北京 100029；2.中國科學院大學,北京 100049；3.中國地質大學地球物理與空間信息學院,湖北 武漢 430074)

對武漢市不同功能區的道路塵埃進行環境磁學和化學分析的綜合研究.結果顯示:塵埃中的磁性礦物含量在空間分布上具有較大的差異,平均磁化率為工業區(7.36×10-6m3/kg)＞交通沿線(5.38×10-6m3/kg)＞商業區(3.76×10-6m3/kg)＞開發區(2.26×10-6m3/kg)和風景區(2.48 ×10-6m3/kg).工業活動和交通因素是造成區域塵埃中磁性礦物含量升高的主要原因,地理位置和人口密度對塵埃中磁性礦物的含量也有一定的影響.巖石磁學研究結果表明:塵埃中的磁性載體以亞鐵磁性礦物為主,部分樣品中含有不完整反鐵磁性礦物.掃描電鏡和能譜分析顯示:人類活動產生的磁性顆粒(鐵的氧化物和鐵的硅鋁酸鹽)一般呈球形,自然成土過程中形成的不規則狀磁性顆粒(磁赤鐵礦).污染負荷指數與磁化率(R2=0.870)、飽和等溫剩磁(R2=0.665)等表征磁性礦物含量的參數呈顯著正相關.因此,塵埃的磁學參數可以作為重金屬含量的參考指標.

環境磁學；重金屬分析；環境污染；街道塵埃；武漢市

街道是居民日常生活的主要活動區域,工業生產、機動車排放、化石能源燃燒產生大量重金屬污染物,經過吸附和沉降作用積累在塵埃中,通過呼吸、皮膚接觸等方式危害人體健康[1].國內外學者就街道塵埃中污染物化學元素濃度和來源解析等方面開展了廣泛研究,取得了很多值得借鑒的成果[2-4].環境磁學方法以其快速、靈敏度高、不易損壞樣品等特點,是化學方法之外極具潛力的污染研究方法[5-10].現有的成果側重于污染物空間分布及來源分析,磁學和化學分析的對比研究則相對薄弱.

目前我國對街道塵埃污染磁學性質的研究集中在北京[11]、西安[12-13]、蘭州[14]等城市.武漢市是華中地區乃至全國大氣污染防治重點城市,根據《2015年武漢市環境狀況公報》全年空氣污染日為 173d,其中有 113d細顆粒物(PM2.5)為首要污染物.道路塵埃在自然和人類活動作用下,以懸浮顆粒物的形式進入大氣,成為大氣顆粒物的重要來源[15].正確認識塵埃污染中重金屬元素含量與磁學指標的關系,是應用磁學開展污染研究的關鍵[16].本文以武漢市為研究區域,針對不同功能區的道路塵埃進行磁學和化學性質研究,同時借助多元統計方法,研究磁學參數和重金屬元素含量的關系及其環境意義,結合磁性礦物形貌特征和化學分析結果,區分土壤中磁性礦物來源,為物源分析和污染歷史研究提供科學的理論證據.

1 實驗材料與方法

1.1 樣品采集

圖1 武漢市道路塵埃采樣點示意Fig.1 Map showing the sampling sites in Wuhan city

本次研究選取盤龍城開發區(PL)、漢口火車站(HK)、江灘公園(JT)、四臺工業區(ST)、長江大橋(CJ)、青山工業區(QS)、洪山商貿區(HS)、東湖風景區(DF)和東湖開發區(DK),共計9個采樣區域(圖1).采樣區覆蓋交通密集區、人口密集區、工業區、風景區和開發區等不同環境,反映了武漢市的整體情況,具有良好的對比性和代表性.樣品采集在2015年7月天氣連續良好的情況下完成.期間保證每個樣品盡可能的分布于各個功能區的主要路段,采集點距約 200m,每個采樣點的采集面積覆蓋周圍 1～2m2,共采集街道塵埃樣品211個.采樣的過程中使用塑料刷和畚箕收集非機動車道的道路塵埃,隨后密封裝入聚乙烯塑料袋,并編號和記錄采樣點周圍交通狀況和建筑布局等環境特征.

1.2 實驗方法

所有樣品自然風干,用1mm尼龍篩剔除雜物,裝入底面直徑2.5cm、高2.2cm的圓柱體無磁樣品盒并壓實密封.樣品質量磁化和熱磁曲線測量使用AGICO公司生產的KLY-3S型卡帕橋和1‰電子天平;低頻(0.47kHz)和高頻磁化率(4.7kHz)測量使用Bartington公司生產的MS2B頻率磁化率儀.以上工作在中國地質大學(武漢)巖石磁學實驗室完成.磁滯回線在中國科學院地質與地球物理研究所古地磁與年代學實驗室完成.重金屬含量分析在中國地質大學(武漢)生物地質與環境地質重點實驗室使用電感耦合等離子體原子發射光譜儀(ICP-AES)完成. SEM/EDX分析在中國地質大學(武漢)地質過程與礦產資源國家重點實驗室完成,采用荷蘭FEI公司生產的Quanta200環境掃描電子顯微鏡.

2 結果與討論

2.1 道路塵埃磁學性質

2.1.1 磁性礦物含量與類型 質量磁化率(χ)和飽和等溫剩磁(SIRM)指示了磁性礦物粗略濃度

[17].由表 1可見,各功能區 χ均值位于(2.26～7.36)×10-6m3/kg,總體樣品均值4.10×10-6m3/kg,圖2(a)表明,χ在長江大橋、青山工業區偏大,盤龍城開發區和江灘公園偏低,漢口火車站和四臺工業區出現較大波動.SIRM變化規律與χ基本相同,變化范圍(1474～4661)×10-5A·m2/kg,平均值2502×10-5A·m2/kg.綜合來看,塵埃中磁性礦物含量在空間分布上具有較大差異,呈現出工業區＞交通沿線＞商業區＞開發區和風景區的分布特征,這與盧升高[18]在地表土壤磁性的研究結果基本一致,說明了塵埃和地表土壤之間存在轉換作用.

硬剩磁(HIRM)能夠指示高矯頑力的不完整反鐵磁性礦物含量[17].表1可見,各功能區HIRM均值位于(141～481)×10-5A·m2/kg,總體樣品均值為304.8×10-5A·m2/kg.圖2(d)可見,青山工業區、長江大橋和東湖風景區HIRM偏高,說明在該部分地區不完整反鐵磁性礦物含量偏高.軟剩磁(SOFT)指示了低矯頑力的亞鐵磁性礦物含量,能夠靈敏反映假單疇(PSD)和多疇顆粒(MD)[19].各功能區樣品 SOFT 均值位于(612～1775)× 10-5A·m2/kg,總體樣品均值為968.2×10-5A·m2/kg. SOFT總體變化趨勢與χ、SIRM變化趨勢相同,在江灘、東湖風景區和盤龍城開發區出現低值(圖 2(e)),指示了該地區塵埃中亞鐵磁性礦物尤其是MD和PSD含量較少.塵埃樣品的SIRM和χ相關系數為0.5095(圖3) ,說明剩磁載體并非主導 χ的唯一因素,存在多相磁性礦物影響;SIRM與SOFT顯著相關(R2=0.9214)(圖4),線性擬合曲線通過原點,說明亞鐵磁性礦物含量較高,χ受亞鐵磁性物質含量影響較大[20].

2.1.2 磁性礦物粒度 頻率磁化率(χfd)與樣品中磁性礦物粒度大小有關,主要反映超順磁(SP)與單疇(SD)過渡態磁性顆粒含量[12].由表1可見,總體樣品χfd變幅在0.21%～4.11%,平均值1.26%,各功能區 χfd均值位于 1.00%～1.87%.根據Dearing提出的模型[18]可知,樣品中磁性礦物以粗顆粒為主,四臺工業區、盤龍城和江灘公園存在極少量SP顆粒. 此外,根據SIRM/χ可以粗略估計大于幾十納米的磁性顆粒的粒度,當磁性顆粒大于SP/SD邊界值時,SIRM/χ隨著顆粒度的增大而減小[21].圖 2(f)中數值波動幅度較大,反映了道路塵埃中磁性礦物粗細不均,大小不一.

表1 武漢市道路塵埃環境磁學參數統計Table 1 Environment magnetism parameters of street dust in Wuhan city

圖2 武漢市道路塵埃樣品磁性參數分布Fig.2 Distribution of magnetic properties of street dust in Wuhan city

圖3 塵埃樣品的SIRM與χ關系Fig.3 Correlation between SIRM and χ in street dust samples

圖4 塵埃樣品的SOFT與SIRM關系Fig.4 Correlation between SOFT and SIRM in street dust samples

2.2 道路塵埃熱磁和磁滯特征

2.2.1 熱磁曲線 圖5為典型樣品熱磁曲線,不同樣品表現出相似特征.從室溫開始磁化率緩慢上升, 280℃處出現微弱、寬緩的峰值,在500～520℃時達到急劇、陡峭的峰值,600℃附近大幅度降低,達到磁鐵礦的居里溫度[22],超過600℃時仍有少許降低,推測樣品中含有少量的赤鐵礦[23].加熱曲線與冷卻曲線不具有可逆性且加熱曲線位于冷卻曲線之下,說明加熱過程中生成新的磁性礦物[22].

此外,不同樣品中磁鐵礦含量有較大差異, CJ-9、QS-9中外源磁性顆粒輸入極大增強了磁信號.JT-9熱磁曲線(圖5(c))在室溫到550℃無顯著變化,表明沒有磁性礦物形成,550℃左右出現最大值,但峰值較小,可能是樣品中不同磁疇狀態磁性礦物產生的Hopkinson效應[24],同時也表明了江灘公園塵埃中亞鐵磁性礦物含量較少.其他樣品加熱曲線在 280℃出現較小峰值,其中PL-5、QS-9、DF-17較為明顯,可能是由于加熱過程中鐵的氫氧化物向磁赤鐵礦轉變[25],隨后的加熱過程中,磁化率出現暫時性降低,可能是磁赤鐵礦受熱轉化成赤鐵礦,導致穩定性增強和磁性減弱[26].PL-5、HK-6、CJ-9、QS-9、DF-17在550℃左右出現比較明顯尖峰,可能是 Hopkinson效應以及新生成的大量磁鐵礦造成的[26-27].

圖5 典型塵埃樣品的κ-T曲線Fig.5 κ-T curve of typical street dust samples

圖6 典型塵埃樣品的磁滯回線Fig.6 Magnetic hysteresis loops of typical street dust samples

圖7 典型塵埃樣品的Day氏圖Fig.7 Hysteresis ratio plotter on a Day diagram of typical street dust samples

2.2.2 磁滯特征 從圖6可以看到,不同樣品在外磁場強度250mT左右時形成閉合磁滯回線,剩磁矯頑力(Bcr)在15～30mT之間,表明低矯頑力的亞鐵磁性礦物主導磁滯行為.磁場強度大于300mT時,曲線閉合且隨著磁場強度增加磁化強度仍有所增加,表明樣品中含有少量高矯頑力磁性礦物.磁化強度(Mrs/Ms)比和矯頑力比(Bcr/Bc)可以用來指示磁性礦物顆粒的大小[28].圖7可以看出塵埃樣品中磁性顆粒落在PSD范圍內,與西安[13]、北京[11]、蘭州[14]等北方城市相比,武漢市塵埃中磁性顆粒偏細.

2.3 道路塵埃化學性質分析

2.3.1 塵埃重金屬含量及其污染指數 為了合理評價塵埃中重金屬污染水平,計算了樣品的 Tomlinson污染指數(PLI)[29].該指數能夠反映盡可能多的重金屬成分對整體評價結果的影響.表2為12個代表性道路塵埃樣品中共9種重金屬元素含量統計結果.不同采樣區道路塵埃重金屬含量存在較大差異,說明利用 PLI指數對樣品污染水平進行評價相對于單個元素含量作為指標更為合理.從污染程度來看,長江大橋和青山工業區污染最為嚴重,漢口火車站污染指數也偏高,盤龍城開發區、東湖風景區和江灘公園污染系數較低,這與磁性分析結果也較為吻合.

2.3.2 塵埃磁性礦物掃描電鏡和能譜分析 選取典型樣品進行掃描電鏡和能譜分析.如圖 8(a)和(b)所示,工業區樣品中出現較多具有金屬光澤的顆粒,除了普通的不規則形狀外,還出現了許多球狀顆粒,表面爆裂,直徑40～50μm,這是典型的化石燃料高溫煅燒過程中形成的結構[18],總體上該樣品中含鐵顆粒以鐵的簡單氧化物為主要形態[30],并有少量Fe2O3(表 3).長江大橋樣品中磁性顆粒也較多,同樣存在著不規則形狀和球狀顆粒(圖 8(c)和(d)),數量比工業區樣品中少,并且交通因素產生的磁性顆粒中含有少量Si、Al、Ca元素,推測其為含鋁硅的鐵氧化物,鐵的含量相對較低(表 3).江灘公園塵埃樣品中磁性顆粒較少,外形上表現為不規則(圖 8(e)和(f)),成分上仍以Fe和 O為主,且與磁赤鐵礦(Fe2O3)成分(Fe-69.94wt %和 O-30.06wt %)相當[31],含有少量的SiO2(表3),推測是由長江沉積物在水流的沖擊下殘留在岸邊的碎屑磁性礦物.

表2 塵埃樣品中重金屬含量統計結果(mg/kg)Table 2 Summary of heavy metals in street dust samples (mg/kg)

圖8 典型樣品中磁性顆粒的掃描電鏡圖像Fig.8 Scanning electron microscopy (SEM) images of magnetic particles from typical street dust samples

表3 典型樣品磁性顆粒能譜分析結果(wt%)Table 3 Energy-dispersive X-ray (EDX) spectra of magnetic particles from typical street dust samples

3 道路塵埃的磁學特征和重金屬含量特征的響應及環境意義

3.1 道路塵埃磁學特征和重金屬含量環境污染響應

如表4所示,PLI指數與χ、SIRM、SOFT和HIRM都具有顯著正相關,而與SIRM/χ、χfd的相關系數遠未達到顯著水平,這表明了塵埃中重金屬含量與磁性礦物含量存在很強的正相關而與磁性礦物粒度無明顯關系.不同的金屬元素與磁性參數相關性表現為:Fe、Mn、Ni含量與χ顯著正相關;Cr、Pb含量與χ、SIRM、SOFT顯著正相關;Zn含量與SIRM、SOFT顯著正相關.不同的是Ni、Ti與χfd顯著正相關,且在江灘公園樣品中含量較高(表 2),推測其來源于河流沉積物中的細磁性顆粒. Fe來源較多,自然土壤,化石燃料燃燒,汽車機體腐蝕等.Zn元素主要來自于汽車零件和輪胎磨損、汽車潤滑油和工業排放[23],表2中漢口火車站、長江大橋樣品中Zn含量是其他采樣區2～3倍,這與其擁擠的交通相關,青山工業區 Zn含量偏高則由于工業排放;Cr主要來自于金屬腐蝕和機動車排放[23],同樣在交通區和工業區含量較高.對比不同的磁學參數, χ與重金屬含量相關性高于其他參數(表4),同時可以發現PLI指數與表征磁性礦物含量參數的相關性普遍大于單個元素,這表明了利用磁參數對重金屬整體含量進行評價更加可信.

表4 塵埃磁性參數與重金屬含量的Pearson相關系數Table 4 Pearson’s correlation matrix for the heavy metals concentration and magnetic parameters

3.2 道路塵埃磁學參數、重金屬含量和微觀結構特征的環境意義

武漢市不同功能區道路塵埃樣品在磁性參數、重金屬含量和微觀結構上顯示出較大的差異,表明城市不同功能區域受工業和人類活動影響程度不同.江灘公園生態環境良好,遠離工業區且車輛禁止通行,樣品中磁性礦物含量最低,粒徑也較細,其重金屬含量和微觀結構都顯示其受污染可能性較小.同樣作為風景區的東湖,塵埃的磁性礦物含量偏高,主要因為位于青山工業區下風向,重工業排放的燃煤飛灰和工業粉塵造成了磁性增強,李海俠[32]在東湖不同方位的塵埃磁性研究中也證明了風向等氣候因素的影響,此外,車輛行駛也是東湖風景區塵埃磁性礦物增多的原因之一.青山熱電廠和武漢鋼鐵廠等重工業坐落于青山區,因此該地區樣品中攜帶了更多粗粒磁性礦物且具有典型燃煤飛灰的特征.四臺作為新興工業區,重、輕工業都有涉及,相對于重工業為主的青山工業區,其磁性參數顯示出較大的波動性,磁性礦物分布的含量也較低.長江大橋塵埃由于交通污染導致了樣品中磁參數異常和重金屬含量增加,并且產生了含鋁硅的鐵氧化物相球狀顆粒.長江大橋和青山工業區分別作為典型工業污染和交通污染區域,長江大橋和青山工業區的塵埃在磁性特征上亦有不同,長江大橋樣品SIRM/χ(8864A/m)和χfd(1.16%)高于青山工業區(6110A/m和1.09%),說明交通污染產生的磁性顆粒粒徑略小于工業污染,這與楊濤在磨山、龜山道路塵埃研究中得到的結果較為一致[19].漢口火車站和洪山商貿區作為典型人流密集區,樣品的磁性都略高于江灘公園,但洪山商貿區毗鄰武漢大學等高校,區域內以服裝、服務業為主要經濟產業,因此磁性礦物的含量低于漢口火車站.漢口火車站塵埃樣品的 SIRM/χ(7292A/m)和χfd(1.22%)與長江大橋相似,這與漢口火車站交通繁忙,大量公共和私人交通工具停靠無不相關,有研究認為,在一些紅燈區和停車場,車輛反復啟動和關閉,加劇了車輛輪胎磨損和尾氣排放,導致塵埃中某些重金屬元素富集[33],重金屬分析結果也佐證了該觀點(表2).盤龍城開發區和東湖開發區為武漢市近年來大力發展的新技術產業區,總體上兩處采樣區塵埃磁性參數都較小,盤龍城開發區磁性礦物含量則與江灘公園接近,重金屬分析結果(表2)顯示二者的PLI指數差異也較小,東湖開發區磁性礦物含量則略高,有關研究顯示道路塵埃的磁性強度與城市人口呈正相關,城市人口增加會加劇環境污染程度從而造成塵埃磁性增強[34].盤龍城開發區遠離中心城市, 2013年常住人口30萬.東湖開發區2012年常住人口190.6萬,人口規模遠大于盤龍城開發區,并且東湖開發區位于光谷商業圈附近,交通條件殊為便利,塵埃樣品顯示出的HIRM高值則可能與交通因素有關[11].

不同城市間的對比可以發現,武漢市城區道路塵埃磁化率變化范圍(0.86～19.32)×10-6m3/kg,平均值 4.22×10-6m3/kg,總體上低于工業同樣發達的西部城市西安[13]((2.35～10.26)×10-6m3/kg,平均值為 5.30×10-6m3/kg),主要由于武漢生態資源豐富,不受沙塵天氣影響,水域廣闊,能夠容納更多的塵埃.同處中部的城市婁底[23]道路塵埃磁化率((1.09～130.67)×10-6m3/kg,平均值 8.80× 10-6m3/kg)為武漢市的2倍之高,這與武漢市地處長江兩岸,地勢平坦,雨量豐富,近年來大力發展高新技術產業,減少重工業有關,另外婁底采樣區圍繞鋼鐵廠布設,武漢采樣范圍兼顧各種功能區.江灘公園塵埃磁化率(1.38～3.84×10-6m3/kg,平均值 2.48×10-6m3/kg)與福州公園灰塵[35](0.43～8.96×10-6m3/kg,平均值2.70×10-6m3/kg)總體相當,反映了公園生態環境中磁性礦物含量較為穩定.

4 結論

4.1 武漢市道路塵埃的磁性特征存在顯著差異,不同功能區塵埃平均磁化率為工業區(7.36× 10-6m3/kg)＞交通沿線(5.38×10-6m3/kg)＞商業區(3.76×10-6m3/kg)＞開發區(2.26×10-6m3/kg)和風景區(2.48×10-6m3/kg).工業生產和交通因素是造成塵埃中磁性礦物含量升高的主要原因,人口密度和自然條件也有一定影響.

4.2 SEM/EDX分析直觀的揭示了塵埃中磁性顆粒粒度和化學成分的信息.人為因素產生的磁性顆粒(鐵的氧化物和鐵的硅鋁酸鹽)一般呈球形且粒徑較大,不同于自然成土過程中形成的不規則狀磁性顆粒(磁赤鐵礦).

4.3 磁性參數χ與污染指數PLI的相關性最高(R2=0.870),表明了應用磁學檢測塵埃污染的科學性.武漢市塵埃污染的主要來源是工業和交通因素.工業污染對周圍環境的影響與地理條件有關,交通污染呈點源分布于不同的路段,因此局部污染問題較為突出,科學合理規劃工業布局和優化道路交通結構應該是今后工作過程中的發力點.

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致謝：中國地質大學(武漢)地球物理與空間信息學院劉雙副教授提供了掃描電鏡測試的部分經費;中國科學院地球環境研究所強小科研究員,中國科學院地質與地球物理研究所劉青松研究員為樣品的測試提供了極大的方便;中國地質大學(武漢)地球科學學院夏彬博士在掃描電鏡結果的分析上提供了專業的幫助,作者在此對以上人士深表謝意.同時感謝兩位匿名專家的為本文提出的建設性的意見.

Comparative of magnetism parameters and heavy metals content of street dust pollution- in Wuhan.

GUO Gao-shan1,2, LI Yong-tao3*(1.Institute of Geology and Geophysics, Chinese Academy of Sciences, Beijing 10029, China；2.University of the Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China；3.Geophysics and Geomatics, China University of Geosciences, Wuhan 430074, China). China Environmental Science, 2017,37(3)：868～877

A systematic study of street dust in Wuhan city, china, was carried out using combined environmental magnetism and geochemistry techniques. Magnetic measurement showed that magnetic minerals of street dust have distinct differences in spatial distribution pattern and overall values of magnetic susceptibility in the following sequence: industrial area (χ=7.36×10-6m3/kg)＞ traffic route(χ=5.38×10-6m3/kg)＞ business district(χ=3.76×10-6m3/kg)＞development(χ=2.26×10-6m3/kg) and scenic areas(χ=2.48×10-6m3/kg). The results indicated that the content of magnetic minerals in the street dust mainly attributed to the industrial production and transportation factors, while the distribution of population density also had definite influence on the content of magnetic minerals. Rock magnetic measurements demonstrated that dominant magnetic components were ferrimagnetic minerals, as well as antiferromagnetic minerals. SEM/EDX analysis revealed that there were some spherical Fe-containing particles from anthropogenic activity, which was different from pedogenic ferromagnetic minerals in nature soil. The PLI showed significant correlation with the mean value of χ (R2=0.870) and SIRM (R2=0.665), which meant magnetism parameters of street dust could be seen as an indicator of heavy metals pollution.

environmental magnetism；heavy metal analysis；environmental pollution；street dust；Wuhan

X51

A

1000-6923(2017)03-0868-10

郭高山(1993-),男,山西臨汾人,中國科學院地質與地球物理研究所碩士研究生,研究方向為固體地球物理學.

2016-08-03

國家自然科學基金項目(41572153);湖北省科技支撐計劃資助項目(2015BCE077)

* 責任作者, 教授, ytli@cug.edu.cn