氣流聚焦靜電噴霧噴射行為實驗研究

劉海燕 潘引波 姜佳昕 張 愷 鄭高峰 柳 娟

1.集美輕工業學校先進制造產業系，廈門，3610222.廈門大學航空航天學院，廈門，361005

氣流聚焦靜電噴霧噴射行為實驗研究

劉海燕1潘引波1姜佳昕2張 愷2鄭高峰2柳 娟2

1.集美輕工業學校先進制造產業系，廈門，3610222.廈門大學航空航天學院，廈門，361005

為提高射流噴射的穩定性和薄膜成型效率，設計開發了具有氣流聚焦功能的靜電噴霧裝置。仿真研究了噴霧空間電場和氣體流場的分布特性，開展了靜電噴霧實驗研究，分析了噴霧射流噴射行為，討論了靜電噴霧薄膜沉積面積和納米顆粒直徑的控制規律。結果表明，輔助氣流的加載能夠有效提高噴嘴處射流的噴射速度，促進射流拉伸細化，對減小納米顆粒直徑、提高顆粒均勻性都具有很好的促進作用。

靜電噴霧；氣流聚焦；納米顆粒；薄膜沉積；射流行為

0 引言

靜電噴霧利用外電場拉伸溶液產生射流，射流在電荷排斥力的作用下產生破裂，經溶劑揮發形成微納顆粒[1-2]，具有可控性強、設備簡單、成本低廉等優點[3-4]，已在靜電微?；痆5]、納米材料制備[6]、藥物傳輸[7]等領域獲得了廣泛應用，成為納米薄膜與微納系統集成制造的重要技術手段。

傳統靜電噴霧方法中，溶液處于自由流動狀態，射流噴射位置易產生變化，且射流初始直徑也隨射流噴射時間的改變而變化，影響了射流噴射的穩定性和納米顆粒直徑分布的均勻性，限制了靜電噴霧技術的產業化應用。提高射流噴射的穩定性已成為靜電噴霧技術研究的重點。KIM等[8]利用圓柱形輔助電極產生交變電場，使溶液從噴嘴噴射出時更加穩定。YANG等[9]設計了一種利用PVC絕緣管的系統來調整電場的分布，從而實現對射流的控制。STACHEWICZ等[10]通過在噴嘴尖端進行疏水處理來提高溶液的表面張力，實現了射流噴射位置的固定。DENG等[11]引入同軸孔板以減弱射流間的干擾，提高射流噴射的效率和穩定性。

氣流聚焦能夠提高噴嘴處射流的噴射速度，促進射流拉伸細化，提高噴射效率，減小納米顆粒直徑，提高納米顆粒分布均勻性，為均勻納米薄膜制備提供了一種有效技術手段[12-15]，具有良好的發展前景。本文針對自主開發設計的具有氣流聚焦功能的靜電噴霧裝置，分析了射流噴射的控制規律，討論了輔助氣流對納米顆粒直徑分布和均勻性的影響。

1 具有氣流聚焦功能的靜電噴霧裝置設計

1.1 靜電噴霧裝置結構

如圖1所示，具有氣流聚焦功能的靜電噴霧裝置主要包含1個進液管道、1個儲液槽、1個噴嘴、1個供氣管道以及1個氣罩。

(a)噴頭實物圖

(b)噴頭剖面圖圖1 具有氣流聚焦功能的靜電噴霧裝置結構Fig.1 Structure of electrostatic spray spinneret with gas focusing

利用精密注射泵進行溶液供給，溶液經進液管道輸送至噴嘴。氣罩底面的氣孔與噴嘴同軸布置，氣泵通過供氣管道向氣罩內提供壓縮氣體，氣體從氣孔流出，環繞于噴嘴四周對射流起約束作用，實現射流的長時間穩定噴射。

通過引入輔助氣流對射流進行氣流聚焦，提供輔助的拉伸力來提高靜電噴霧效率，提升射流噴射過程中的穩定性。并且，氣流聚焦對細化射流，減小納米顆粒直徑，提高納米顆粒分布均勻性，提高納米薄膜質量具有積極作用。

1.2 氣體流場仿真

利用ANSYS CFX仿真軟件建立氣體流場的仿真模型，探索輔助氣體在噴嘴周圍的分布情況。對進氣口施加壓力為25 kPa的輔助氣流后，得到圖2所示的氣體流場仿真結果。

圖2 氣體流場仿真云圖Fig.2 Cloud chart of focused gas flow simulation

鞘層結構對輔助氣流起到了良好的約束作用。噴嘴出口處，輔助氣體在射流周圍形成穩定的層流結構，降低了射流與周圍介質的相對速度，提高了射流噴射過程的穩定性。同時，輔助氣流對射流具有拉伸作用，降低了射流噴射所需電壓，減小了高電壓、大電荷密度的干擾，可以改善射流噴射過程的穩定性。此外，輔助氣流的加載有助于提高噴射效率，對于改善靜電射流噴射穩定性具有積極作用。

1.3 空間電場仿真

利用ANSYS仿真軟件建立靜電噴霧裝置空間電場的仿真模型，探索高壓條件下噴嘴到收集板間電場的分布情況。對噴嘴施加5 kV電壓后，得到圖3所示的空間電場仿真結果。

(a)空間電場分布矢量圖

(b)空間電場強度分布曲線圖3 電場仿真結果Fig.3 Simulation results of electric field

圖3a中，噴嘴周圍形成穩定且對稱分布的空間電場，電場線集中分布于噴嘴下方，為射流提供足夠的拉伸力保證其穩定噴射。圖3b所示為噴嘴到收集板的以中心線上空間電場強度的分布曲線，仿真結果表明噴嘴處的電場強度最大。

2 靜電噴霧溶液配制及實驗裝置

靜電噴霧溶液為聚氧化乙烯溶液，聚合物溶液的質量濃度為2%，溶劑為去離子水與乙醇(體積比為3∶1)的混合液。

基于具有氣流聚焦功能的靜電噴霧裝置，搭建了靜電噴霧實驗系統，如圖4所示。高壓直流電源(天津東文DW-SA403-1ACE5)正極直接接入溶液，負極連接作為收集板的錫箔紙，噴嘴與收集板間產生高壓靜電場，提供射流噴射所需要的電場力；精密注射泵(HARVARD-11plus)為供液裝置，將噴霧溶液經進液管道輸送至噴嘴；調壓閥用于調節進氣壓力；氣泵通過進氣管道向氣罩內持續供給輔助氣體。靜電噴霧系統設有CCD相機(uEyeRe UI-2250-C)，可以對靜電噴霧的射流進行實時觀測與記錄。采用場發射掃描電子顯微鏡(LEO1530)觀測納米顆粒的形貌和直徑。

圖4 靜電噴霧實驗裝置Fig.4 Experimental setup of electrostatic spray

3 實驗結果與討論

3.1 靜電噴霧射流分析

如圖5a所示，未加載輔助氣流時，噴嘴處的“泰勒錐”較大，錐角較小，射流較粗，并且擾動較大。加載輔助氣流以后，“泰勒錐”明顯變大，射流在一定程度上得到拉伸細化，如圖5b所示。鞘層氣體的約束作用使輔助氣流在噴嘴處的射流周圍形成穩定的層流結構，降低了射流與周圍介質的相對速度，提高了射流噴射過程的穩定性。實驗溶液的質量濃度為2%，供液速率為0.2 mL/h，針頭內徑為0.25 mm，針頭到收集板的距離為5 cm，加載電壓為6 kV，加載輔助氣流壓力為5 kPa。

(a)未加載輔助氣流 (b)加載輔助氣流圖5 噴嘴處射流噴射形態Fig.5 Ejecting behavior of jet at nozzle

為了進一步分析射流噴射的影響因素，探討了射流長度以及霧化角θ大小的變化規律。實驗溶液的質量濃度為2%，供液速率為0.4 mL/h，針頭內徑為0.06 mm，針頭到收集板的距離為1 cm。圖6所示為不同電壓條件下的靜電噴霧射流噴射形態。對比實驗結果可以發現，施加電壓大小對靜電噴霧射流噴射具有很大影響。電壓為3～6 kV時，射流處于穩定錐—射流狀態。射流長度和霧化角θ隨電壓大小的變化規律如圖7所示。隨著電壓的增大，射流所受軸向電場力相應增大，射流速度變大，因此射流長度隨著電壓增大而增大。電壓為3.5 kV、4.0 kV、4.5 kV、5.0 kV、5.5 kV、6.0 kV時，對應射流長度分別為3.084 mm、3.375 mm、3.620 mm、3.641 mm、4.141 mm、4.391 mm。電壓的變化會改變射流表面的電荷量和噴頭到收集板之間的電場強度，同時也會改變霧化角的大小。射流霧滴之間帶有同種電荷，存在排斥力，隨著電壓的增大，電荷間距離增大，霧滴之間的庫侖力顯著減小，射流的橫向速度變小，因而霧化角隨著電壓增大而減小。電壓從3.5 kV增大到6.0 kV的過程中，霧化角從98°減小為76°。

圖6 不同電壓下射流噴射狀態Fig.6 Jet behavior under different applied voltage

圖7 射流長度和霧化角大小隨電壓的變化規律曲線Fig.7 Variation of jet length and spray angle with different applied voltage

此外，還考察了供液速率對靜電霧化射流長度以及霧化角的影響。實驗溶液的質量濃度為2%，針頭內徑為0.06 mm，針頭到收集板的距離為1 cm，電壓為4 kV。圖8所示為不同供液速率條件下的靜電霧化射流噴射形態。射流長度和霧化角隨供液速率的變化規律如圖9所示。隨著供液速率的增大，相同時間內噴頭出液速率增大，射流噴射速度上升，因此靜電霧化射流長度隨著供液速率的增大而增大。供液速率由0.2 mL/h增大到1.0 mL/h時，射流的長度由2.72 mm增大到4.16 mm。然而，隨著供液速率的增大，射流的軸向速度增大，因此霧化角隨供液速度的增大而減小。供液速率為0.2 mL/h時，霧化角為100°；供液速率為1.0 mL/h時，霧化角減小為68°。

圖8 不同供液速率下靜電噴霧射流噴射形態Fig.8 Jet behavior under different flow rate

圖9 射流長度和霧化角大小隨供液速率的變化規律曲線Fig.9 Variation of jet length and spray angle under different flow rate

3.2 靜電噴霧薄膜沉積實驗

加載輔助氣流前后靜電噴霧沉積所得薄膜如圖10所示。未加載輔助氣流時，射流破裂為細小霧滴，在錫箔紙上得到微納顆粒聚集形成的薄膜，如圖10a所示。加載輔助氣流后，輔助氣體從氣孔流出后逐漸擴散到周圍介質。帶電射流在輔助氣流的干擾下，在收集板上方呈紊流態不規則運動，射流運動范圍也將隨之增大，靜電噴霧沉積所得薄膜面積大于未加載輔助氣流時沉積所得的薄膜面積，如圖10b所示。實驗溶液的質量濃度為2%，供液速率為0.1 mL/h，針頭內徑為0.25 mm，針頭到收集板的距離為5 cm，加載電壓為4 kV，加載輔助氣流壓力為5 kPa。

(a)未加載輔助氣流

(b)加載輔助氣流圖10 靜電噴霧沉積所得薄膜Fig.10 Thin film prepared by electrostatic spray

在不同輔助氣流加載條件下進行靜電噴霧實驗，得到沉積薄膜直徑與供液速率的關系曲線圖(圖11)。隨著供液速率的增大，靜電噴霧沉積所得薄膜直徑增大。供液速率為0.1 mL/h時，沉積薄膜直徑為6.5 cm；供液速率增大到0.4 mL/h時，沉積薄膜直徑增大到9.0 cm。輔助氣流加劇了射流的無規則不穩定運動，因此沉積薄膜直徑較未加載輔助氣流時的大，當供液速率為0.1 mL/h時，沉積薄膜直徑可達10 cm左右。

圖11 納米薄膜直徑與供液速率的關系曲線圖Fig.11 Relationship between diameter of film and flow rate

3.3 納米顆粒直徑

圖12為加載輔助氣流前后收集到的納米顆粒的SEM圖。實驗溶液的質量濃度為2%，供液速率為0.2 mL/h，針頭內徑為0.25 mm，針頭到收集板的距離為7 cm，加載電壓為6 kV，加載輔助氣流壓力為5 kPa。利用場發射掃描電子顯微鏡觀察并記錄收集到的納米顆粒的形貌和直徑。未加載輔助氣流時，納米顆粒粘連現象嚴重，形狀很不規則，沉積質量較差，如圖12a所示。加載輔助氣流后，納米顆粒形狀的規則性顯著提高，納米顆粒以圓球狀為主。再者，輔助氣流加速了溶劑揮發，減少了顆粒間的粘結，可獲得分散狀的納米顆粒，如圖12b所示。因此，輔助氣流的引入有助于提高納米薄膜的質量和穩定性。

(a)未加載輔助氣流

(b)加載輔助氣流圖12 靜電噴霧所收集納米顆粒的SEM圖Fig.12 SEM images of electrostatic spray namoparticles

在不同輔助氣流加載條件下進行靜電噴霧實驗，考察納米顆粒直徑分布的影響因素。圖13為納米顆粒直徑與供液速率關系曲線圖，納米顆粒隨供液速度的增加而增大。供液速率從0.1 mL/h增大到0.3 mL/h，加載輔助氣流前，納米顆粒平均直徑從627.23 nm增大到715.3 nm；加載輔助氣流后，納米顆粒平均直徑從447.4 nm增大到715.3 nm。但隨著供液速率的增加，相同時間內錐-射流的出液速率增大，供液速率過大時，溶劑來不及完全揮發便沉積在收集板上，納米顆粒之間將發生粘結而無法均勻分散，降低了沉積薄膜的質量。此外，不加載輔助氣流時，不同供液速率條件下得到的納米顆粒直徑分布在515～852 nm之間；加載輔助氣流以后，不同供液速率條件下得到的納米顆粒平均直徑分布范圍為355～684 nm。輔助氣流的加載有助于減小納米顆粒的直徑，提高納米顆粒分布的均勻性。實驗溶液質量濃度為2%，針頭內徑為0.25 mm，針頭到收集板的距離為7 cm，加載電壓為6 kV，加載輔助氣流壓力為5 kPa。

圖13 納米顆粒直徑與供液速率關系曲線圖Fig.13 Relationship between diameter o nanoparticles and flow rate

圖14為不同輔助氣流加載條件下納米顆粒直徑與加載電壓的關系曲線圖。隨著加載電壓從5 kV增大到9 kV，加載輔助氣流前，納米顆粒平均直徑從680.3 nm減小到623.67 nm；加載輔助氣流后，納米顆粒平均直徑從521.63 nm減小到447.27 nm。加載電壓的增大有助于增大射流所受到的電場力，促進射流的拉伸細化，減小納米顆粒直徑。不加載輔助氣流時，不同加載電壓條件下得到的納米顆粒直徑為490～835 nm；加載輔助氣流以后，納米顆粒的平均直徑為313～640 nm。進一步說明輔助氣流的加載有助于減小納米顆粒的直徑，提高納米顆粒分布的均勻性。實驗溶液的質量濃度為2%，供液速率為0.2 mL/h，噴嘴針頭內徑為0.25 mm，針頭到收集板的距離為7 cm，加載輔助氣流壓力為5 kPa。

圖14 納米顆粒直徑與加載電壓關系曲線圖Fig.14 Relationship between diameter o nanoparticles and applied voltage

4 結語

本文引入輔助氣流，設計開發了具有氣流聚焦功能的靜電噴霧裝置，通過對空間電場和輔助氣流流場的仿真分析優化了噴頭結構，提高了鞘層氣體在噴嘴處的約束聚焦能力。輔助氣流環繞于噴嘴四周形成穩定的層流結構，降低了射流與周圍介質的相對速度，提高了射流噴射過程的穩定性。同時，輔助氣流對射流的持續拉伸作用力會大大減小納米顆粒直徑。未加載輔助氣流時，納米顆粒平均直徑為620～720 nm；加載輔助氣流后，納米顆粒平均直徑為450～540 nm。實驗表明，氣流聚焦下的靜電噴霧提高了射流噴射穩定性，減小了納米顆粒直徑，提高了納米顆粒分布均勻性，為實現均勻納米薄膜沉積提供了新的研究方法。

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(編輯 張 洋)

Experimental Research of Electrostatic Spray Jet Behavior with Gas Focusing

LIU Haiyan1PAN Yinbo1JIANG Jiaxin2ZHANG Kai2ZHENG Gaofeng2LIU Juan2

1.Advanced Manufacturing Industry Department,Jimei Light Industry School,Xiamen,Fujian,361022 2.School of Aerospace Engineering,Xiamen University,Xiamen,Fujian,361005

Electrostatic spray spinneret with gas focusing was designed herein, which improved the stability of electrostatic spray jet and the efficiency of micro thin film deposition. Distributions of space electric field and flow field of gas were simulated, regularity of the spray was analyzed, and effects of processing parameters on the deposition areas of the film and diameters of nanoparticles were discussed. Experimental results show that, the jet injection velocity is increased by loading of auxiliary flow, and continuous stretching of auxiliary flow will lead to decrease the diameters of nanoparticles and to improve the nanopartides homogeneity.

electrostatic spray; gas focusing; nanoparticle; film deposition; jet behavior

張玉存，男，1969年生。燕山大學電氣工程學院教授、博士研究生導師。主要研究方向為信號處理與識別、測試技術、故障診斷等。發表論文30余篇。徐 飛(通信作者)，男，1989年生。燕山大學電氣工程學院碩士研究生。E-mail:1453503942@qq.com。付獻斌，男，1985年生。河北環境工程學院信息工程系講師。

2016-06-03

國家自然科學基金資助項目(51405408) ；福建省中青年教師教育科研項目(JAT160002)；廈門市科技計劃資助項目(3502Z20163005)；廈門南方海洋研究中心資助項目(15GHS019HJ03)

TH137

10.3969/j.issn.1004-132X.2017.08.012