常溫下接種回流污泥實現BAF一體化自養脫氮工藝

楊慶，周桐，劉秀紅，李海鑫，李健敏，余飛，彭永臻

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常溫下接種回流污泥實現BAF一體化自養脫氮工藝

楊慶1，周桐1，劉秀紅2，李海鑫1，李健敏1，余飛1，彭永臻1

（1北京工業大學城鎮污水深度處理與資源化利用技術國家工程實驗室，北京 100124；2中國人民大學環境學院，北京 100872）

為實現高氨氮廢水的高效低耗穩定去除，在常溫條件下，對曝氣生物濾池（BAF）中實現與穩定短程硝化-厭氧氨氧化自養脫氮工藝進行了研究。研究結果表明：常溫條件下，BAF接種二沉池回流污泥，采用悶曝-連續運行結合的接種掛膜方式，可成功實現短程硝化-厭氧氨氧化一體化自養脫氮。悶曝階段使種泥活性恢復，而連續流運行過程中游離氨（FA）濃度高，可抑制亞硝酸鹽氧化菌（NOB），實現BAF中亞硝酸鹽累積；通過調整BAF回流方式，降低回流液中，防止NOB生長，并通過厭氧氨氧化（Anammox）濾池出水回流方式，接種微量Anammox菌，運行80 d可實現短程硝化-厭氧氨氧化，140 d后系統運行穩定，總氮（TN）去除率達76.62%。生物濾池有利于短程硝化-厭氧氨氧化工藝的實現與穩定，生物膜中不同厚度存在好氧缺氧環境，利于氨氧化菌（AOB）和Anammox菌共存；濾料的過濾作用有效地防止了Anammox菌流失，使其在系統中不斷累積生長。不僅如此，AOB和Anammox菌均為自養菌且生長緩慢，避免了生物濾池的頻繁反沖洗，簡化了生物濾池的運行。氣水比是BAF中一體化運行的關鍵參數，本研究中最佳的氣水比為12:1，氨氮去除負荷達到0.91 kg N·m-3·d-1，氨氮和TN去除率分別可達96.86%和85.47%。

BAF；高氨氮廢水；短程硝化；厭氧氨氧化；自養脫氮；啟動；生物膜；過濾

引 言

短程硝化（partial nitrification，PN）-厭氧氨氧化（Anammox）自養脫氮工藝因其具有低能耗、污泥產率低和無需投加藥劑等優勢成為國內外廣泛研究的熱點[1-4]，該工藝是一種典型的高效低耗可持續污水處理工藝。目前，已有100多座污水處理廠采用Anammox工藝處理實際污水[5]，但由于Anammox菌生長緩慢，易受多種因素的抑制[6-10]，該工藝仍存在難于快速啟動[11]、污泥易流失等諸多問題，導致該工藝應用過程受到種泥等諸多因素的限制。采用二沉池回流污泥實現一體化自養脫氮工藝快速啟動，將為該工藝進一步推廣應用奠定基礎。

高氨氮廢水不但對環境污染嚴重，且處理難度大，成本高。目前，我國處理高氨氮廢水所用生物處理工藝主要包括A/O+BAF[12]、UASBB[13]、UASB-A/O[14]、SBR[15]、A/O-CSTR[16]、升流式微氧生物膜反應器[17]等。這些處理工藝復雜，停留時間長，占地面積大，且難于實現目前地方提出的更為嚴格的排放標準。

生物濾池工藝集生化反應和物理截留于一體[18]，極度簡化了工藝流程，不但出水濁度較低，且無污泥膨脹等問題。近幾年，反硝化生物濾池（denitrifying biofilter，DNBF）和曝氣生物濾池（biological aerated filter，BAF）實際應用過程中，因生物膜生長迅速，導致反沖洗頻繁[19-20]，加大了工藝運行維護管理 難度。

短程硝化和厭氧氨氧化均為自養微生物反應，且細菌生長緩慢，因此實現短程硝化-厭氧氨氧化需有效防止好氧氨氧化菌和厭氧氨氧化菌的流失。在BAF中實現短程硝化-厭氧氨氧化自養脫氮，不但能夠有效防止好氧氨氧化菌和厭氧氨氧化菌的流失，而且避免了生物濾池頻繁反沖洗的問題。在BAF中實現短程硝化-厭氧氨氧化自養脫氮，將充分發揮兩種工藝的優勢，目前，有關曝氣生物濾池中實現短程硝化-厭氧氨氧化工藝的相關報道較少[21]。

基于此，本研究以模擬污泥脫水液為研究對象，采用火山巖作為BAF濾料，常溫條件下，利用普通活性污泥，對高氨氮廢水短程硝化-厭氧氨氧化自養脫氮工藝的啟動進行研究，以確定工藝快速啟動方法。在此基礎上，針對氣水比這一關鍵性運行參數進行研究，進一步對工藝優化，旨在為實際工程提供簡單有效的自養脫氮工藝啟動方法及最佳運行參數。

1 試驗材料與方法

1.1 試驗材料

1.1.1 試驗裝置 本研究采用上流式曝氣生物濾池，反應裝置如圖1所示。反應器主體由有機玻璃制成，濾池底部設置曝氣盤，濾柱直徑14 cm，總高196 cm，其中濾料層高110 cm，有效容積為19.2 L，濾柱每隔20 cm設1個取樣口，共8個取樣口。試驗所用火山巖濾料直徑為3～5 mm。

圖1 曝氣生物濾池裝置

1.1.2 試驗用水 試驗初期采用北京工業大學家屬區生活污水，和COD濃度分別為64.5和70.6 mg·L-1。試驗后期采用模擬污泥脫水液作為原水，為更加接近實際廢水，本研究采用在生活污水中投加(NH4)2SO4和NaHCO3方法，模擬高氨氮廢水。模擬廢水中、COD、堿度和pH 分別為300 mg·L-1，99.74 mg·L-1，2.14 g·L-1（以CaCO3計），7.0～8.0。

1.1.3 接種污泥 接種污泥取自北京某城市污水處理廠二沉池回流污泥，其污水處理工藝為A/O工藝，污泥濃度（MLSS）為4.088 g·L-1，污泥容積指數（SVI）為85.61 ml·g-1。本試驗所接種Anammox菌種來自Anammox濾池流失在出水中的菌種，即采用將Anammox濾池出水回流至BAF進水的方式接種Anammox菌。

1.2 試驗方法

掃描電鏡方法：首先將濾料樣品置于2.5%戊二醛中，于4℃冰箱中固定1.5 h，用磷酸緩沖液沖洗 3 次后分別用 50%、70%、80%、90%和100%乙醇進行脫水，每次 10～15 min。然后分別用 100%乙醇/乙酸異戊酯（1:1）、純乙酸異戊酯各置換一次，每次 15 min。干燥噴金后采用掃描電鏡（Hoskin Scientific， Tokyo， Japan）對樣品進行觀察。

1.3 試驗設計

本試驗高氨氮廢水自養脫氮工藝啟動與優化研究可分為4個階段，第1階段：悶曝階段。傳統活性污泥接種至BAF反應器，采用連續曝氣方式，恢復污泥活性。采用pH為控制參數及時停止曝氣，悶曝共8個周期。第2階段：實現BAF中亞硝酸鹽的累積。悶曝結束后，BAF連續運行，初期采用生活污水，處理效果穩定后逐漸增加濃度至300 mg·L-1。內回流比為1:1。第3階段：實現短程硝化-厭氧氨氧化啟動。短程硝化啟動成功后，將BAF內回流改為Anammox濾池出水作為外回流。總氮（TN）去除率升高后取消Anammox濾池出水外回流，改為采用BAF內回流，形成BAF高氨氮廢水短程硝化-厭氧氨氧化一體化自養深度脫氮系統。第4階段：運行參數優化。DO是一體化自養脫氮系統中的關鍵參數，也是厭氧氨氧化過程的限制因素，氣水比是BAF中控制DO的關鍵性運行參數，本研究進一步確定了BAF中的最佳氣水比。

2 結果與討論

2.1 BAF中傳統活性污泥活性恢復

悶曝是BAF啟動常用的方法，本研究中為促進活性污泥活性的恢復和生物膜的形成，悶曝了8個周期。同時為了防止過度曝氣對后續短程硝化實現的影響，在線監測pH變化，根據pH逐漸下降判斷系統中氨氮降解程度，防止pH曲線上氨谷點出現，利于AOB生長，防止NOB的過度生長。

圖2 第8個悶曝階段COD、、和濃度變化情況

2.2 實現BAF中亞硝酸鹽的累積

2.2.1 亞硝酸鹽累積過程中水質變化情況 悶曝結束后，BAF改為連續進水運行模式，初期采用生活污水，此后逐漸增加氨氮濃度，設置內回流為1:1。連續運行第28 d水質和亞硝酸鹽積累率（NAR）沿濾池高度變化情況如圖3所示。

圖3 連續運行第28 d?、、和NAR沿不同濾層高度變化情況

2.2.2 FA對亞硝酸鹽累積的影響 從微生物學角度分析，實現積累關鍵在于抑制NOB活性并使AOB成為優勢菌群。已有研究結果表明，可通過控制DO濃度[22-23]、控制溫度和短污泥齡（SRT）[24]、FA和FNA的抑制作用[25]、添加抑制劑[26]、控制HRT和曝氣時間[27]實現短程硝化。

圖4 連續運行過程中進水FA濃度與系統NAR關系

2.3 實現短程硝化-厭氧氨氧化過程中TN去除及生物膜變化情況

2.3.1 實現短程硝化-厭氧氨氧化過程中TN去除情況 圖5給出了BAF連續運行后，系統進出水TN變化情況。連續運行初期主要進行好氧硝化（圖4），隨著濃度的提高，FA對NOB產生抑制，第24～40 d亞硝酸鹽不斷累積，硝化過程以AOB的氨氧化作用為主導。同時發現出現積累后，TN去除率隨之升高。經過20幾天的培養，生物膜已基本形成（圖6）并有一定厚度。BAF曝氣過程中，生物膜外部為富氧區域，主要進行硝化反應將氨氮氧化為或；生物膜內部可形成低氧或缺氧環境[28]，反硝化細菌利用進水中的有機物可將產生的或內回流液中的和進一步反硝化，因此，系統好氧曝氣硝化的同時發生了反硝化現象。此外，短程硝化過程中易出現一定量的TN損失，已有研究表明[29-30]，短程硝化過程中產生的N2O是全程硝化過程的1.5倍，N2O氣體的產生，可能也是TN去除率升高的原因之一，N2O產生問題需要進一步研究。

圖5 BAF連續運行后系統進出水TN變化情況

2.3.2 實現短程硝化-厭氧氨氧化過程中生物膜變化情況 BAF中短程硝化-厭氧氨氧化啟動過程中，分別對第9、20、39、140 d濾料表面生長的生物膜進行了掃描電鏡觀察，結果如圖6所示。

圖6 第9、20、39、140 d濾料的掃描電鏡觀察結果

(a) the ninth day; (b) the twentieth day; (c) the thirty-ninth day; (d) the one hundred and fortieth day

從圖6(a)中可觀察到連續運行9 d后，只有少量微生物吸附于濾料孔隙中，仍可明顯看到濾料表面。運行20 d后，圖6(b)中微生物已分泌胞外聚合物（EPS），使得部分桿菌通過EPS首尾相接，EPS和細菌組成了生物膜骨架，并形成大量利于傳質的空隙。第140 d生物膜的掃描電鏡觀察中發現，由EPS和細菌形成了密實的生物膜，幾乎看不到濾料表面，并且觀察到團聚在一起呈花椰菜型的細菌[31]，推測其為Anammox菌。BAF運行140 d已形成了穩定的短程硝化-厭氧氨氧化自養脫氮生物膜。

短程硝化過程消耗氧氣，但溶解氧過高會使NOB快速增長，且抑制生物膜內部的厭氧氨氧化作用，導致短程硝化-厭氧氨氧化過程遭到破壞。因此，DO濃度是BAF自養脫氮系統的重要影響因素，氣水比是BAF自養脫氮系統的關鍵性運行參數。

圖7 不同氣水比條件下短程硝化-厭氧氨氧化系統中去除情況

2.4.2 不同氣水比對TN去除效果影響 圖8給出了不同氣水比條件下，BAF系統中TN去除情況。氣水比為8:1時出水TN濃度為89.13 mg·L-1，TN去除率為70.12%。當氣水比升至10:1及12:1時，出水TN濃度分別為62.47 mg·L-1和46.88 mg·L-1，TN去除率分別升高為78.47%和85.47%。氣水比繼續升高至15:1時出水TN濃度升高為61.37 mg·L-1，TN去除率降至81.40%。逐步提高氣水比時DO濃度逐漸升高，在FA抑制作用下短程硝化作用加強，生成的與未被氧化的在Anammox作用下轉化為N2，TN去除率升高。但當氣水比升至15:1時DO濃度過高，Anammox反應已受到DO濃度抑制，導致TN去除率開始下降。根據去除率以及TN去除率結果可知，本試驗最佳氣水比為12:1，去除負荷達到0.91 kg N·m-3·d-1，TN去除率為85.47%。

圖8 不同氣水比條件下短程硝化-厭氧氨氧化系統中TN去除情況

3 結 論

（1）常溫條件下，BAF中接種傳統活性污泥，采用悶曝-連續運行結合的接種掛膜方式啟動短程硝化-厭氧氨氧化自養脫氮系統。悶曝階段，使種泥活性恢復；連續運行過程中，高FA濃度，抑制NOB，實現BAF中亞硝酸鹽累積；通過調整BAF回流方式，降低回流液中，防止NOB生長，并通過Anammox濾池出水，接種微量Anammox菌，運行80 d可實現短程硝化-厭氧氨氧化，140 d后系統運行穩定，TN去除率穩定在76.62%。

（2）生物濾池有利于短程硝化-厭氧氨氧化工藝的實現與穩定，生物膜中不同厚度存在好氧缺氧環境，為AOB和Anammox菌提供生存環境；濾料的過濾作用，有效地防止了Anammox菌的流失，使得Anammox菌在系統中不斷累積生長。不僅如此，由于AOB和Anammox菌均為自養菌生長緩慢，避免了生物濾池的頻繁反沖洗，因此，生物濾池的生物膜系統不但有利于短程硝化-厭氧氨氧化自養脫氮的實現，且簡化了生物濾池的運行。

（3）氣水比是BAF中短程硝化-厭氧氨氧化運行的關鍵參數，本研究中最佳的氣水比為12:1，氨氮去除負荷達到0.91 kg N·m-3·d-1，TN去除率為85.47%。

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Implementation of integrated autotrophic nitrogen removal system at normal temperature by returned sludge

YANG Qing1, ZHOU Tong1, LIU Xiuhong2, LI Haixin1, LI Jianmin1, YU Fei1, PENG Yongzhen1

(1Key Laboratory of Beijing for Water Quality Science and Water Environment Recovery Engineering, Beijing University and Technology, Beijing 100124，China;2School of Environment and Natural Resources, Renmin University of China,Beijing 100872, China)

To treat high ammonia nitrogen wastewater efficiently and low costly, achieving and stabilizing autotrophic nitrogen removal in biology aerated filter (BAF) were studied. The obtained results showed that autotrophic nitrogen removal was achieved through the combination of batch and continuous operation in the BAF with volcanics as filter, using the second pond reflux sludge as seeding sludge. During batch operation, the activity of seeding sludge was recovered. During the continuous operation, high free ammonia (FA) concentration inhibited the growth of nitrite oxidation bacteria (NOB). Through recycling the effluent of anaerobic ammonia oxidation (Anammox) biofilter, very slight of Anammox bacteria was inoculated in BAF. After 80 days operation, autotrophic nitrogen removal was achieved. From the 140th day, the removal rate of total nitrogen (TN) approach to 76.62%, and it can be stable all the time. Since aerobic and anoxic environment occurred in different depth of biofilm, ammonia oxidation bacteria (AOB) and Anammox bacteria can coexist in biofilm. Meanwhile, the filtration of volcanics can prevent Anammox bacteria from flowing out of BAF, making the enrichment of Anammox in the system of autotrophic nitrogen removal. In the meantime, AOB and Anammox as autotrophic bacteria grows slow, preventing the biofilter backwash frequently and simplifying the operation of biofilter. Air and water ratio is one of the key operation parameters in BAF of partial nitrification and Anammox. It was shown that the optimal air and water ratio in this study was 12:1. Accordingly, the removal loading radio of ammonia was 0.91 kg N·m-3·d-1. The removal efficiency of ammonia and TN were 96.86% and 85.47%, respectively.

BAF; high ammonia nitrogen wastewater; partial nitrification; Anammox; autotrophic nitrogen removal; start-up; biofilm; filtration

10.11949/j.issn.0438-1157.20161699

X 703.1

A

0438—1157（2017）05—2081—08

劉秀紅。

楊慶（1979—），男，副教授。

國家自然科學基金項目（51508561）。

2016-12-02收到初稿，2017-01-19收到修改稿。

2016-12-02.

LIU Xiuhong, lxhfei@163.com

supported by the National Natural Science Foundation of China (51508561).