飛秒時間分辨實驗中泵浦-探測交叉相關函數的測量和時間零點的確定

布瑪麗亞·阿布力米提， 向 梅

(1. 新疆師范大學 物理與電子工程學院， 新疆 烏魯木齊 830054；2. 中國科學院武漢物理與數學研究所 波譜與原子分子物理國家重點實驗室, 湖北 武漢 430071)

飛秒時間分辨實驗中泵浦-探測交叉相關函數的測量和時間零點的確定

布瑪麗亞·阿布力米提1，2*， 向 梅1

(1. 新疆師范大學 物理與電子工程學院， 新疆 烏魯木齊 830054；2. 中國科學院武漢物理與數學研究所 波譜與原子分子物理國家重點實驗室, 湖北 武漢 430071)

飛秒激光技術的出現使得實時探測與跟蹤激發態超快弛豫動力學過程成為可能，并能夠給出激發態動力學過程清晰的物理圖像。而在飛秒時間分辨實驗中，泵浦-探測相關函數和時間零點直接影響實驗結果的可靠性和準確性。本文結合飛秒激光在分子激發態超快動力學過程中的應用進展，介紹了根據實驗條件和要求，在具體實驗過程中泵浦-探測相關函數測量和時間零點確定的幾種方法。實驗中選擇可見光作為泵浦光和探測光時，可以通過測定隨泵浦-探測時間延遲變化的泵浦激光與探測激光的和頻/差頻光強來確定泵浦探測交叉相關函數和時間零點；而選擇中心波長在紫外甚至真空紫外的激光脈沖作為泵浦光或探測光時，泵浦-探測交叉相關函數通常采用校正的方法測量。

飛秒激光； 泵浦-探測； 相關函數； 時間分辨

1 引 言

穩定的分子通常處于分子能量最低的能態，即基態。能量比基態高但尚未電離的狀態為激發態。原子或分子吸收一定的能量以后，從基態躍遷到激發態。激發態被布居以后，由于激發態的不穩定性，很容易通過各種衰減通道進行衰減。在超短脈沖激光出現以前，人們常通過一些間接的手段研究激發態的衰減過程并給出有關激發態的信息，如測量自然線寬的方法可估算激發態的壽命[1]。通過自然線寬來測量激發態的壽命時，由于做一些理想的假設并考慮到眾多因素，在實際的實驗測量中很難實現。但這種方法的優點是在大多數情況下可以很容易獲得激發態壽命的下限。除了從自然線寬中得到激發態壽命的下限以外，通過一些其他的間接方法也能夠估算激發態壽命的下限，如產物角分布、吸收線寬、拉曼極化等，但時間分辨測量更直接和明確。飛秒激光技術[2]的出現實現了對激發態壽命的直接測量[3]、激發態動力學的實時探測[4-5]、過渡態的實時跟蹤[6]，并能夠給出相關動力學過程的清晰的物理圖像。

在飛秒時間分辨的實驗中，通常將泵浦-探測技術與光譜技術相結合。將一束飛秒光作為泵浦光使分子激發到激發態上，用另外一束光在不同泵浦-探測時間延遲下把激發態上的分子激發到實驗上可觀測態上并探測該分子不同時刻的光譜，從而可以測得激發態的準確壽命，也可在飛秒時間尺度上實時探測分子激發態超快動力學過程。

2 相關理論

在飛秒時間分辨實驗中通常利用兩束飛秒光分別作為泵浦光和探測光，這兩束飛秒激光脈沖都是具有一定脈沖寬度的高斯脈沖。除此之外，實驗中用到的光電倍增管等光電轉換器件都不可能瞬間響應，都有一定的儀器響應時間。因此，在飛秒泵浦-探測實驗中所記錄的在不同時刻的離子/電子信號強度I(t)包括激發態布居數隨時間變化的真實信號[X]和泵浦-探測交叉相關函數G(t)的卷積[7]，即：

(1)如果假設分子吸收一個或多個光子激發到激發態A, 由于激發態不穩定，被光激發的激發態A會衰減，A態衰減到另外一個激發態B，B態也有可能衰減到C態，第一步的速度常數為k1，第二步的速度常數為k2，這樣一個(A→B→C)反應過程的速率方程如下：

(2)

(3)

(4)

(5)由此可見，激發態布居數隨時間的變化為一個單指數衰減、單指數上升或單指數衰減加單指數上升函數。由于兩個高斯脈沖的相關函數仍然是一個高斯函數，飛秒泵浦光和探測光的相關函數G(t)為高斯函數e-a2t2。因此，對A、B、C態的布居數隨時間的變化進行測量時，在實驗中所記錄的信號為

(6)

(7)

(8)

式中t為泵浦-探測延遲時間。由此可見，實驗直接記錄的信號強度隨泵浦-探測延遲時間變化的信號I(t)反映的并不僅是激發態隨時間演變信號，而是激發態隨時間演變信號和泵浦-探測交叉相關函數的卷積。因此，在飛秒時間分辨實驗中先測量泵浦-探測交叉相關函數G(t)，然后對信號I(t) 進行去卷積處理，才能獲得研究體系激發態隨時間演變信號 [X](X=A，B，C)。此外，為了保證實驗數據的準確性和可靠性，準確地確定零點也是非常重要的步驟。因此，在飛秒時間分辨實驗中，測量泵浦-探測交叉相關函數和準確確定時間零點是一個非常重要的工作。

3 交叉相關函數的測量與零點的確定

飛秒激光[8-9]的一些參數并不是非常穩定，每次重新鎖模后很多參數都有可能發生一些變化，因此，為了保證測量的實驗數據的準確性和一致性，每次飛秒時間分辨實驗前后必須測量泵浦-探測交叉相關函數和泵浦光、探測光功率。在實驗過程中，由于每次研究的體系可能不同，經常選擇不同波長的光作為泵浦光和探測光。由于不同的實驗所選擇的泵浦光和探測光的波長不同，同時不同實驗室本身實驗條件也不同，不同的實驗通常選擇不同的方法測量泵浦-探測交叉相關函數和確定時間零點。下面以飛秒時間分辨超快動力學的研究進展為例，介紹飛秒泵浦光-探測交叉相關函數的測量和確定時間零點的幾種方法。

3.1 光學方法確定泵浦-探測交叉相關函數和時間零點

用飛秒時間分辨的泵浦-探測技術對分子激發態超快動力學過程進行研究時，泵浦光和探測光可能選用基頻光(ω，中心波長800 nm)、二倍頻光(2ω，中心波長400 nm)或三倍頻光(3ω，中心波長約266 nm)作為泵浦光和探測光，采用共振增強多光子電離(REMPI)的方法制備激發態量子波包或者對制備的量子波包進行探測。如中國科學院武漢物理與數學研究所張冰研究員研究小組利用400 nm為泵浦光，800 nm 為探測光研究了CH3I、C2H5I[10]等分子預解離動力學過程，研究了C6H4(CH3)2[11]、BzCl[12]分子激發態的內轉換非絕熱動力學過程。在這類實驗中，可以通過測定隨泵浦-探測時間延遲而變化的泵浦激光和探測激光和頻光(如：800 nm和400 nm的和頻光為 266 nm，266 nm和800 nm的和頻光為200 nm)或差頻光(266 nm和400 nm的差頻光為800 nm)的強度來確定泵浦激-探測交叉相關函數和時間零點。本實驗是在中國科學院武漢物理與數學研究所波譜與原子分子物理國家重點實驗室基頻光輸出的飛秒激光系統完成的。該基頻光輸出的飛秒激光系統由3個部分組成，分別為鈦寶石振蕩器、啁啾脈沖放大系統和泵浦激光系統[13]。自鎖模鈦寶石振蕩器輸出脈寬約為20 fs的窄脈沖種子光，種子光進入啁啾脈沖放大系統進行能量放大，得到中心波長為800 nm、單脈沖能量為1.0 mJ、工作頻率為1 kHz的飛秒基頻光。圖1為用基頻光和二倍頻光和頻的方法測量交叉相關函數的光路圖。

圖1 基頻光和二倍頻光和頻的方法測量交叉相干函數的光路圖

Fig.1 Sketch map of light line for determining the cross-correlation function and the zero of time

光路中添加了精密控制的位移平臺和三倍頻晶體(BBO)。實驗中選用合適的BBO晶體，對基頻光(ω)進行倍頻得到二倍頻光(2ω)，基頻光和二倍頻光通過合適的BBO晶體和頻后可以得到三倍頻光(3ω)。泵浦激光和探測激光可以共線或者交叉入射的方式引入BBO晶體。采用交叉入射方式，通過BBO晶體后幾個光較容易分開；而采用共線入射方式由于簡化了測量光程的過程，操作起來相對容易，也便于光聚焦。本實驗采用泵浦光和探測光同向共線入射的方式進入BBO晶體。利用三棱鏡解決了從BBO晶體中輸出后幾個光的分開問題。雖然三棱鏡色散會造成和頻脈寬的增寬，但由于所測量的相關函數反映的是和頻光強與泵浦-探測延遲時間的關系，和頻光脈沖寬度的增寬并不會對測量的泵浦-探測交叉相關函數產生影響。在實驗中，通過移動位移平臺改變泵浦光和探測光的光程，實現泵浦-探測時間延遲。利用二極管接收不同泵浦-探測時間延遲下的和頻光信號，可以測得泵浦光和探測光的相關函數。如圖2為基頻光(ω)和二倍頻光(2ω)的交叉相關函數。

圖2 泵浦-探測交叉相關函數

根據交叉相關函數的定義，交叉相關函數中信號強度最大值對應的點是泵浦光和探測光兩束光時間上完全重合的等光程的點。在飛秒時間分辨測量中這一點即設為時間零點。

3.2 校正方法確定探測光的相關函數和時間零點的確定

對分子激發態和里德堡態的超快動力學過程進行研究時，泵浦光或探測光經常需要選擇中心波長在紫外(UV)甚至真空紫外(VUV)的激光脈沖[14]。如張冰研究員研究小組選用266 nm作為泵浦激光，800 nm 作為探測光，研究了C6H7N[15]、CS2[16]等分子的電子激發態超快動力學過程。Suzuki教授小組研究苯的超快動力學過程時，用VUV激光探測苯分子的激發態動力學[17]。Allison等利用波長161 nm的VUV超快脈沖，在飛秒時間尺度上探測乙炔氣體在強激光作用下的產物[18]。Oliver等利用272～238 nm為泵浦光，300 nm為探測光研究了苯胺與同分異構體的超快動力學過程[19]。Sonia等利用193 nm光泵浦，利用CH3和I的共振波長探測，研究了碘甲烷分子的預解離動力學過程[20]。Zewail教授小組利用UV波段的飛秒激光研究了CH3I、C2H5I、n-C3H7I和n-C4H9I等分子的超快動力學過程[21]。Suzuki教授小組把飛秒VUV光作為探測光觀察到了吡嗪分子S2/S1和S1/S0之間的內轉換動力學過程[22]，把飛秒VUV光作為探測光研究了呋喃分子衰減壽命極短的里德堡態的動力學過程[23]。在這些實驗中，泵浦激光脈沖或探測激光脈沖本身就是一次或者多次通過非線性晶體和頻后獲得的單脈沖能量較低的光，這時雖然理論上也可以利用前述光學的方法來確定泵浦-探測交叉相關函數，但是技術上很有難度。因此，在這些實驗中，通常采用進行校正的方法測量泵浦-探測交叉相關函數。

在校正方法中，常用從長壽命分子信號中提取泵浦-探測相關函數[24]、利用某些原子[13]或分子的非共振電離信號來確定泵浦激光與探測激光的相關函數[25]、樣品氣體中加入微量的壽命短但電離信號強的分子作為校正分子做平行實驗等方法測量泵浦光和探測光的相關函數。

實驗中可以利用長壽命的分子作為校正分子，對長壽命分子離子信號進行微分，可以獲得泵浦光和探測光的相關函數。如實驗中采用的泵浦光是 226 nm附近的短波長的光時，可選用NO分子作為測量交叉相關函數的校正分子[26]。NO的A(2Σ+)態是壽命為幾百個納秒的長壽命的態，選擇中心波長為226 nm的泵浦光可以泵浦 NO的 A(2Σ+)態的00振動模。由于對飛秒泵浦-探測交叉相關函數而言這個大于幾百納秒的壽命可以認為是無限長，因此，對在實驗中測得的信號進行微分可以得到泵浦-探測交叉相關函數。圖3(a)顯示的是實驗中測得的信號，圖3(b)中的泵浦-探測交叉相關函數是高斯函數，時間尺度為290 fs。交叉相關函數的最強的點也就是泵浦探測實驗的時間零點。

紫外波段的光作為泵浦光的實驗中，一般也可以用氙氣(Xe)等作為校正分子，利用這種原子氣體的非共振電離信號來確定泵浦-探測交叉相關函數[27]。丙酮分子的能級結構比較特殊，它的第一個吸收帶位于330～220 nm 波段，是源于π*←n的禁戒(Dipole-forbidden)躍遷，第一電子激發態帶源位于328.6 nm。它的第二個吸收帶是個很強的吸收帶，位于195～180 nm 的波段范圍，是源于3s←n0躍遷，第二電子激發態帶源位于 195.2 nm。丙酮分子的第一電子激發態和第二電子激發態的能級差高達2.6 eV (250 kJ/mol)，這種能級結構在其他分子體系中不常見。丙酮分子的這種能級特殊的結構有利于進行泵浦-探測交叉相關函數的測量。如選用的泵浦光波長是能激發丙酮至無共振能級區的激光，由于泵浦到的是丙酮分子的無共振能級區，可以把丙酮分子母體離子時間分辨強度信號作為飛秒激光泵浦-探測交叉相關函數。

圖3 (a) 在實驗中測得的NO在226 nm泵浦、297 nm探測下的離子信號隨泵浦探測時間延遲的變化；(b) 泵浦光和探測光的交叉相關函數(290 fs)[26]。

Fig.3 (a) Time-resolved total ion signal as a function of delay time, between the pump pulse at 226 nm and the probe pulse at 297 nm. (b) Pump-probe cross-correlation function[26].

當實驗中所選用激光脈沖的中心波長為更短時，由于單脈沖能量過低，很可能得不到信噪比較好的Xe 時間演化信號。因此，實驗中選用VUV波段的光時，需要尋找其他方法確定泵浦-探測交叉相關函數和時間零點。目前最常用的方法是在樣品氣體中加入微量電離信號強而壽命很短的分子，還可以直接用一些短壽命分子做平行實驗。苯、甲苯等分子被VUV波段的光激發后壽命很短，可以作為校正分子。在實驗中主要是由于校正分子某些態壽命比泵浦-探測交叉相關函數還要短，因此，這些態的共振增強多光子電離時間演化信號能很近似地反映出泵浦-探測交叉相關函數。

如果時間分辨實驗中的激光光源是可調諧飛秒激光，泵浦-探測交叉相關函數的測量可以不用校正分子。這時調節可調諧激光波長，激發樣品分子一個已知的短壽命態，即可獲得所用泵浦-探測交叉相關函數和時間零點。

在飛秒時間分辨的實驗中，測得泵浦-探測交叉相關函數后，對實驗上測得的信號進行去卷積處理才能得到被研究體系激發態真正的衰減函數。去卷積，數學上已經是完全可以解決的問題。但在實際測量中采集的點再多，離子信號衰減數據也是一些離散的點，對離散的點去卷積具有一定的難度。人們發展了線性和非線性最小二乘法、矩陣法、Four1er變換[28]等方法，解決了離散點去卷積時的困難。對去卷積后得到的質譜數據通常用一組函數(多數情況下是指數衰減、指數上升或指數衰減加指數上升函數)擬合，可以獲得激發態的壽命參數。

4 結 論

利用飛秒激光脈沖泵浦-探測技術進行時間分辨的實驗時，泵浦-探測交叉相關函數和時間零點的確定是十分關鍵的步驟。在不同的實驗條件下，需要考慮采用不同的方法。當實驗中選擇可見波段的飛秒激光作為泵浦光和探測光時，可以通過測量隨泵浦-探測延遲時間而變化的泵浦光和探測光二者的和頻光強實現；當實驗中選擇紫外甚至更短的波段飛秒激光作為泵浦光和探測光時，目前還很難利用直接的技術手段來測定泵浦-探測交叉相關函數及時間零點，通常采用的做法是選擇合適的原子氣體或分子作為校正分子進行間接測量。

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布瑪麗亞·阿布力米提(1984-)，女，新疆阿圖什人，博士，副教授，2014年于中國科學院大學獲得博士學位，主要從事超快動力學、超快激光等方面的研究。

E-mail： maryam917@163.com

Determine The Pump-probe Cross Correlation Function and The Zero of Time of The Pump and Probe Laser in Femtosecond Time-resolved Studies

Bumaliya·ABULIMITI1，2*, XIANG Mei1

(1.SchoolofPhysicsAndElectronicEngineering，XinjiangNormalUniversity,Urumqi830054，China;2.StateKeyLaboratoryofMagneticResonanceandAtomicandMolecularPhysics,WuhanInstituteofPhysicsandMathematics,ChineseAcademyofSciences,Wuhan430071，China)

Femtosecond laser technique, not only makes the observation of excited state relaxation processes more directly, but also offers information for disentangle the complex dynamics of excited state relaxation processes. However, what have an explosive impact on accuracy and reliability of experimental result is that cross correlation function as well as the zero of time of the pump and probe laser pulses, therefore, determine the correct value of them is the most vital process in the experiment. Examples of applying the femtosecond pump-probe technique is presented to study the relaxation dynamics of the molecular excited states, by what, on the basis of experimental conditions and requirements, the paper introduced approaches of determine the cross correlation function as well as the zero of time of the pump and probe laser pulse in the course of concrete femtosecond time-resolved experiments. For the pump and the probe laser pulses in the visible light range, by way of delay time of the pump and the probe pulses, we could apply optical technique to detect the transient of the intensity of the second harmonic generation. Yet, for the determination of correlation function as well as the zero of time for the ultrafast pulses in the UV or the VUV， calibration method would be an ideal method.

femtosecond laser； pump-probe； cross-correlation function； time-resolved

2016-11-07；

2017-01-19

國家自然科學基金(11564040，11204264)； 新疆自治區青年科技創新人才培養工程(2013731012)； 新疆師范大學重點實驗室招標課題(KWFG1502)資助項目 Sopported by National Natural Science Foundation of China(11564040,11204264); Science and Technology Innovation Youth Talents Training Project of Xinjiang Autonomous Region(2013731012); Bidding Project for Key Laboratory of Xinjiang Normal University(KWFG1502)

1000-7032(2017)05-0648-07

O64

A

10.3788/fgxb20173805.0648

*CorrespondingAuthor,E-mail:maryam917@163.com