SiO2負(fù)載CeO2催化氧化芴制備芴酮

王季茹，郭少青，康荷菲，宋毛寧，趙亮富

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SiO2負(fù)載CeO2催化氧化芴制備芴酮

王季茹1，2，郭少青3，康荷菲1，2，宋毛寧4，趙亮富1

（1中國(guó)科學(xué)院山西煤炭化學(xué)研究所，應(yīng)用催化與綠色化工實(shí)驗(yàn)室，山西太原 030001；2中國(guó)科學(xué)院大學(xué)，北京 100049；3太原科技大學(xué)環(huán)境與安全學(xué)院，山西太原030024；4太原理工大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院，山西太原030024）

由于在工業(yè)上液相催化氧化法制備芴酮無(wú)法連續(xù)生產(chǎn)以及產(chǎn)生大量廢水的缺點(diǎn)，本文以SiO2為載體，分別采用浸漬法、沉淀法和溶膠凝膠法制備了CeO2/SiO2催化劑，用于空氣氣相催化氧化芴制備芴酮。通過(guò)X射線衍射（XRD）、氫氣程序升溫還原（H2-TPR）、二氧化碳程序升溫脫附（CO2-TPD）、高分辨率透射電子顯微鏡（HRTEM）等手段對(duì)所制備的催化劑進(jìn)行表征，考察了不同方法制備的CeO2/SiO2對(duì)芴選擇性催化氧化的影響，結(jié)果表明芴在CeO2活性組分上的轉(zhuǎn)化率與CeO2還原溫度、表面氧空位濃度以及表面氧濃度有關(guān)。芴酮在CeO2活性組分上的選擇性與CeO2表面堿量以及堿性有關(guān)。在3種制備方法中，采用溶膠凝膠法制備的CeO2/SiO2分散性最好，催化活性最佳，在反應(yīng)溫度370℃、質(zhì)量空速0.5h–1、氣液比250時(shí)，芴的轉(zhuǎn)化率可達(dá)到83%，選擇性可達(dá)到60%。

二氧化硅；催化劑；固定床；氧化；制備

芴酮是一種有機(jī)原料，同時(shí)也是一種價(jià)格昂貴的精細(xì)化工中間體，其廣泛應(yīng)用于光學(xué)材料[1]、有機(jī)染料[2]、殺蟲(chóng)劑[3]、塑料添加劑等領(lǐng)域。9-芴酮的制備大多采用芴空氣液相氧化法[4-6]，但在空氣液相氧化反應(yīng)過(guò)程中需使用大量的高沸點(diǎn)溶劑[7-8]及價(jià)格昂貴的相轉(zhuǎn)移催化劑[9]，同時(shí)產(chǎn)生大量廢水，面臨較大的環(huán)保壓力。……