Laval噴管內二氧化碳凝結過程研究

孫文娟， 曹學文， 楊 文， 靳學堂

(1.中國石油大學 儲運與建筑工程學院， 山東 青島 266580； 2.中國石化銷售有限公司 華南分公司， 廣東 廣州 510620)

Laval噴管內二氧化碳凝結過程研究

孫文娟1， 曹學文1， 楊 文2， 靳學堂1

(1.中國石油大學 儲運與建筑工程學院， 山東 青島 266580； 2.中國石化銷售有限公司 華南分公司， 廣東 廣州 510620)

設計Laval噴管結構，結合內部一致經典成核理論和Gyarmathy液滴生長理論，建立超聲速凝結相變歐拉雙流體數學模型，對超聲速流動條件下天然氣中二氧化碳氣體的凝結過程進行數值模擬研究，并分析入口二氧化碳摩爾分數對凝結過程的影響。結果表明，氣體進入噴管后高速膨脹，溫度降低，二氧化碳氣體在噴管擴張段發生自發凝結現象，凝結核在短距離內急劇產生，液相質量分數持續增加，直至噴管出口；入口氣體中二氧化碳摩爾分數從0.05增至0.14，凝結起始位置前移6.82 mm，極限成核率和液滴數量減少，液滴生長速率加快，液滴粒徑增加，噴管出口液相質量分數由0.1238增至0.1991；不同入口二氧化碳摩爾分數下噴管出口二氧化碳液化率均高于60%，出口氣相中二氧化碳摩爾分數較入口大幅降低，入口二氧化碳摩爾分數小于0.10時，出口均可降低到0.03以下。

Laval噴管； 凝結； 液化； 天然氣脫碳； 數值模擬

近年來，天然氣工業在改善能源結構、推動低碳經濟過程中展現出快速發展的良好態勢[1]。隨著天然氣需求量的迅速增長，天然氣凈化工業的地位也愈益重要，脫碳工藝是氣體凈化的重要環節，當天然氣中二氧化碳含量超過質量指標時，必須采用合適的方法將其脫除至規定值以內[2]。同時，二氧化碳減排及利用問題越來越受到重視[3]，但目前傳統的天然氣脫碳方法大多將脫出的二氧化碳直接排放，造成嚴重的資源浪費和環境污染，不符合節能減排的要求。

超聲速旋流分離技術為這一問題提供了新的解決途徑，其核心是利用氣體高速膨脹產生的低溫凝結效應結合旋流分離技術實現混合氣體中凝點較高組分的冷凝分離[4]。超聲速旋流分離裝置具有結構緊湊、無需添加化學藥劑、無轉動部件等優點[5]，目前在天然氣脫水、脫重烴[6-11]及天然氣液化領域[12-13]已開展了大量理論及實驗研究，若能將其應用到天然氣脫碳領域，則可在脫除二氧化碳的同時得到液態二氧化碳產品，實現二氧化碳的回收利用，對于天然氣凈化行業的節能減排具有重要意義。二氧化碳在噴管內發生凝結液化是實現旋流分離的前提，目前尚未見天然氣中二氧化碳在Laval噴管內凝結液化方面的相關報道，筆者主要針對噴管內二氧化碳氣體的凝結液化過程進行數值模擬研究，并分析二氧化碳含量波動對其凝結過程的影響。

1 Laval噴管設計

基于流動特征，Laval噴管可分為收縮段(亞聲速區)、喉部(臨界區)、擴張段(超聲速區)三部分[14]，為保證進入噴管的氣流均勻，收縮段前需有一定長度的穩定段?？紤]真實氣體效應，采用BWRS真實氣體狀態方程計算喉部熱力學參數[15]，以確定喉部尺寸；穩定段長度和直徑均與喉部尺寸有關，穩定段長度取為喉部直徑的10倍左右，穩定段直徑取為喉部直徑的8倍左右；收縮段設計采用雙三次曲線法，該方法能為喉部提供較為均勻的氣流，前后兩曲線連接點相對坐標取為0.45；擴張段分為圓弧段、直線段和消波段三部分，在加速氣流的同時消除膨脹波的影響；考慮黏性作用，從喉部開始進行邊界層修正，修正角取0.5°[14]。利用編制的MATLAB程序進行結構設計，噴管型面及尺寸如圖1所示。

圖1 Laval噴管結構示意圖Fig.1 Structural schematic of the Laval nozzle

2 超聲速流動凝結相變數學模型

2.1 成核模型及液滴生長模型

2.1.1 成核模型

采用Girshick等[16-17]提出的經Lamanna[18]修正后的內部一致經典成核理論(Internally consistent classical theory，ICCT)計算液滴成核率，表達式見式(1)。

(1)

2.1.2 液滴生長模型

凝結核心形成以后，凝結相變將進入液滴生長階段，由于凝結核粒徑較小，在氣流中以相同的速度運動，且由于成核過程極短，所形成凝結核心總數的數量級與氣體分子的數量級相比非常小，彼此碰撞的可能性很小，因此目前氣體高速膨脹過程中液滴的生長理論不考慮液滴的相互碰撞和聚并，僅考慮單一液滴與周圍氣體的傳質和傳熱過程[4-5,19]。采用Gyarmathy模型[20]計算液滴生長速率，表達式見式(2)，凝結液滴臨界半徑采用式(3)計算。

(2)

(3)

2.2 氣-液控制方程組

基于歐拉雙流體模型，忽略氣-液相間速度滑移，建立氣、液流動控制方程組，氣相流動控制方程包括氣相質量守恒方程(見式(4))、二氧化碳氣體質量守恒方程(見式(5))、動量方程(見式(6))、能量方程(見式(7))，液相控制方程包括液相質量方程(見式(8))、液滴數目方程(見式(9))、液滴半徑方程(見式(10))，諸方程中添加由于凝結相變而產生的源項，源項表達式如式(11)～式(14)所示。

(4)

(5)

(6)

(7)

(8)

(9)

(10)

Sm=-m

(11)

Su=-mui

(12)

Sh=m(hlv-h)

(13)

SY=m

(14)

(15)

2.3 數值計算方法

(1) UDS及UDF：數值計算中，由于氣體凝結相變的產生，需要增加液相流動控制方程組，且氣、液相流動控制方程組中有源相存在，因此需要對FLUENT進行二次開發。通過用戶自定義標量(User-Defined Scalar, UDS)增加液相流動控制方程組，利用C語言編寫用戶自定義函數(User-Defined Function, UDF)添加諸方程中的源項，氣體比熱容、黏度、導熱系數等參數[21]也利用C語言編寫相應的UDF程序，嵌入到FLUENT中進行計算。

(2) 網格劃分：采用ANSYS ICEM CFD進行網格劃分，采用結構網格，對邊界層網格進行加密，為排除計算精度對網格密度的依賴性，進行網格無關性驗證，逐步加密網格，最終確定計算網格數為17400。

(3) 湍流模型：為閉合流動控制方程組，需引入合適的湍流方程，選用k-ω湍流模型，該模型包含了可壓縮性影響，適用于受到壁面限制的流動。

(4) 求解器及離散化方法：選用基于密度法的求解器，該方法適用于求解可壓縮流動；采用二階迎風格式離散流動方程，采用一階迎風格式離散湍流動能方程和湍流耗散率方程。

(5) 邊界條件：噴管入口設定為壓力入口，指定總壓、靜壓、湍流參數(湍流強度和水力半徑)、總溫、氣體組成；出口設定為壓力出口，因出口為超聲速流動，所有流動參數將從內部外推而得，故不進行相應設置；壁面設定為無滑移、無滲流、絕熱邊界。

2.4 模型驗證

通過空氣中水蒸氣在Laval噴管內的凝結液化實驗驗證所建模型，采用壓力分布測試系統測量噴管內壓力分布，采用多波長消光法顆粒測試系統測量噴管內凝結液滴數目分布。為了便于測量，所用噴管為矩形截面噴管，總長為177.29 mm，喉部尺寸為5.00 mm×8.00 mm，入口尺寸為40.00 mm×8.00 mm，出口尺寸為12.30 mm×8.00 mm。噴管入口壓力為7.83×105Pa，入口溫度為290.25 K，入口濕度為97.6%。

實驗測得噴管內壓力及液滴數目分布數據與模擬所得計算結果如圖2所示。由圖2可知，實驗所測噴管內壓力變化趨勢與數值模擬結果較為吻合，說明所建數學模型對流場預測具有較好的準確性。實驗所測噴管內液滴數目變化趨勢與數值模擬結果基本一致，液滴生成后數目保持不變，說明模型中忽略液滴碰撞與聚并的假設較為合理；實驗數據與模擬結果偏差在2個數量級左右，與目前國內外常用氣體凝結參數測試方法結果偏差相當[19,22]，且模擬結果較為準確地捕捉到了凝結起始位置，說明所建數學模型可準確描述噴管內氣體的超聲速凝結流動過程。

由圖2還可知，實驗數據與模擬結果仍存在偏差，原因分析如下：(1) Laval噴管擴張段內氣流為超聲速，測試裝置對液滴的捕捉在超聲速流動條件下存在一定困難，測量的準確性受到影響；(2) 盡管實驗系統中已安裝過濾器以防止固體及液體顆粒的攜帶，但受過濾設備的限制，仍無法完全消除顆粒對自發凝結過程的影響，使得液滴數目存在一定的偏差。

圖2 Laval噴管內壓力(p)及液滴數目(N)的實驗結果與數值計算結果對比Fig.2 The comparison between experimental data and simulation results(a) p; (b) N

3 結果與討論

3.1 二氧化碳氣體凝結過程

天然氣是一種包含多種組分的氣體混合物，為簡化計算，選取天然氣的主要成分甲烷和二氧化碳構成的二元系進行研究。采用上述所建凝結相變數學模型，對二氧化碳-甲烷雙組分氣體在噴管內的凝結流動過程進行模擬計算。入口壓力為4×106Pa，入口溫度為293.15 K，入口二氧化碳摩爾分數為0.05工況條件下，噴管內氣體流動參數及凝結參數分布如圖3所示。

由圖3可知，甲烷和二氧化碳混合氣體進入噴管后高速膨脹，馬赫數逐漸增大，壓力、溫度逐漸降低，過冷度逐漸增大，氣體處于極度熱力學不平衡狀態，在噴管擴張段距離喉部36.77 mm處，二氧化碳氣體發生自發凝結現象，大量凝結核在短距離內急劇產生，成核率峰值可達2.366×1027(m-3·s-1)，之后由于凝結潛熱的釋放，過冷度降低，成核條件不再具備，成核率又急劇下降為0，成核過程結束，液滴數目達到最大值后保持不變。由于壁面摩擦效應的影響，貼近噴管壁面處成核率較噴管中心區域低，如圖3(e)所示，使得液滴數目分布呈現出中間數量密度高而貼近壁面處低的規律，如圖3(f)所示。由于氣體仍處于過冷狀態，更多二氧化碳分子將在臨界凝結核心表面不斷液化，凝結液滴得以繼續生長，液相質量分數相應增加，在噴管出口處可達0.1238，為后續的旋流分離脫除創造了條件。

3.2 二氧化碳摩爾分數對凝結過程的影響

為探討超聲速旋流分離脫碳技術對二氧化碳摩爾分數波動的適應性，保持入口溫度壓力不變，逐漸增加入口氣體中二氧化碳摩爾分數，對二氧化碳摩爾分數為0.08、0.10、0.12、0.14的混合氣體在噴管內的凝結液化過程進行模擬研究，噴管中心軸線處氣體溫度、過冷度、成核率、液滴數目、液滴生長速率、液滴半徑分布如圖4所示。

從圖4(a)～圖4(c)可見，隨著入口氣體中二氧化碳摩爾分數的增加，氣體將更早達到凝結成核所需要的極限過冷狀態，成核起始位置向前移動，當入口二氧化碳摩爾分數為0.08時，成核起始點距離喉部34.29 mm，入口二氧化碳摩爾分數增至0.14時，成核起始點前移至距離喉部29.95 mm處，向前移動了4.34 mm。但由于成核位置越靠近喉部，發生凝結時的溫度越高，使得成核率峰值由 8.257×1025(m-3·s-1)降至4.870×1024(m-3·s-1)，凝結液滴數目由3.122×1019kg-1降至1.607×1018kg-1。從圖4(d)、圖4(e)可以看出，入口二氧化碳摩爾分數較高時，液滴生長速率較大，液滴半徑相應增加。由前述分析可知，氣體高速膨脹產生的液滴生長過程可忽略液滴間的相互碰撞，僅考慮單一液滴與周圍氣體的傳熱傳質過程。按氣體動力學理論，氣體分子的運動是隨機的，氣體分子與液滴表面的碰撞頻率與分子的平均自由程以及液滴半徑有關，氣體分子平均自由程采用式(16)計算。一般用Knudsen數描述氣體分子與液滴碰撞的情況[23]，表達式見式(17)。

圖3 噴管內凝結流動參數分布圖Fig.3 Flow and condensation parameters distribution in the nozzle(a) Ma; (b) p; (c) T; (d) ΔT, ΔT=Ts-T; (e) J; (f) N; (g) Y

(16)

(17)

當二氧化碳摩爾分數增加時，二氧化碳氣體分壓力增大，氣體分子平均自由程減小，Knudsen數減小，液滴粒徑相對于周圍氣體分子來說就越大，二氧化碳氣體分子碰撞到液滴的概率增加，使得液滴生長速率加快。

3.3 二氧化碳液化率

隨著二氧化碳氣體的凝結，液相質量分數增加，氣相中的二氧化碳含量隨之降低，二氧化碳液化率是影響超聲速旋流分離裝置脫碳性能的重要參數之一，定義為：

(18)

不同二氧化碳摩爾分數下噴管出口液相質量分數、氣相中二氧化碳摩爾分數及液化率如圖5所示。從圖5(a)可知，雖然入口二氧化碳摩爾分數增多時凝結液滴數量較少，但由于液滴粒徑更大，出口液相質量分數仍然有所增加，由0.1238增至0.1991。由圖5(b)可知，噴管出口氣體中二氧化碳摩爾分數較入口大幅降低，隨著入口氣體中二氧化碳摩爾分數的增大，出口氣體中二氧化碳殘余量增多，噴管入口二氧化碳摩爾分數為0.05時，出口氣體中二氧化碳摩爾分數可降至0.0009，入口二氧化碳摩爾分數小于0.10時，出口均可降低到0.03以下，達到我國商品天然氣的要求。由圖5(c)可見，隨著入口氣體中二氧化碳摩爾分數的增加，二氧化碳液化率呈下降趨勢，但不同二氧化碳摩爾分數下噴管均能實現60%以上的液化率。

圖4 不同二氧化碳摩爾分數噴管中心軸線處凝結流動參數分布Fig.4 Flow and condensation parameters distribution along nozzle axis with different CO2 mole fractions(a) T, ΔT; (b) J; (c) N; (d) dr/dt; (e) r

4 結 論

(1) 二氧化碳和甲烷混合氣體進入Laval噴管后膨脹至超聲速，溫度降低，在噴管擴張段達到一定過冷度后二氧化碳氣體發生凝結成核及液滴生長現象，形成氣-液兩相流動，隨著二氧化碳氣體的凝結，氣相中的二氧化碳摩爾分數逐漸降低，通過氣-液分離可實現二氧化碳的脫除和液體二氧化碳的回收利用。

(2) 對于結構固定的噴管，保持入口壓力溫度不變，增加入口氣體中二氧化碳的摩爾分數將使其更早達到凝結成核所需的臨界條件，凝結起始位置前移，成核率峰值及成核數量減少，但液滴生長速率加快，液滴粒徑增大，在噴管出口能達到更大的液相質量分數。

(3) 超聲速旋流分離脫碳技術對二氧化碳摩爾分數波動具有一定的適應性，不同入口二氧化碳摩爾分數下噴管出口氣相中二氧化碳摩爾分數均大幅降低，液化率均高于60%，但出口氣體中二氧化碳殘余量隨入口二氧化碳摩爾分數的增加而增大，為使分離后氣體中二氧化碳摩爾分數降至允許范圍內，需針對裝置操作參數和結構參數進一步開展提高二氧化碳液化率方面的研究，為今后液化分離并回收液體二氧化碳產品裝置的研發提供理論基礎。

圖5 不同二氧化碳摩爾分數噴管出口液相質量分數(Y)、二氧化碳殘余量(mout)及液化率(Rl)Fig.5 Liquid mass fraction(Y), CO2 residual quantity(mout) and liquefaction rate(Rl) at the nozzle outlet with different CO2 mole fractions(a) Y; (b) mout; (c) Rl

符號說明：

E——氣體總能，J/kg；

h——氣體總焓，J/kg；

hlv——凝結潛熱，J/kg；

J——成核率，m-3·s-1；

kB——Boltzmann常數，1.3806505×10-23J/K；

keff——有效導熱系數，W/(m·K)；

Kn——無量綱Knudsen數；

m——單位時間單位體積內凝結的液滴質量，kg/(m3·s)；

min——入口氣體中二氧化碳摩爾分數；

mout——出口氣體中二氧化碳摩爾分數；

mv——單個二氧化碳分子質量，kg；

Ma——馬赫數；

N——自發凝結液滴數目，kg-1；

p——壓力，Pa；

pv——二氧化碳氣體實際壓力，Pa；

Prv——氣體Prandtl數；

r——液滴半徑，m；

rc——凝結液滴臨界半徑，m；

Rl——二氧化碳液化率；

Rv——氣體常數，J/(kg·K)；

S——氣體過飽和度；

Sh——能量源相，J/(m3·s)；

Sm——質量源相，kg/(m3·s)；

Su——動量源相，kg/(m2·s2)；

SY——濕度源相，kg/(m3·s)；

t——時間，s；

T——氣體溫度，K；

Ts——氣體壓力對應的飽和溫度，K；

ui，uj——軸向與徑向速度，m/s；

x——軸向坐標，m；

xi，xj——軸向與徑向位置坐標，m；

y——徑向坐標，m；

Y——液相質量分數；

γ——氣體比熱比；

δij——Kronecker delta數；

ΔT——過冷度，K；

θ——無因次表面張力；

λv——氣體導熱系數，W/(m·K)；

μ——氣體黏度，kg/(m·s)；

ρ——混合相密度，kg/m3；

ρc——二氧化碳氣體密度，kg/m3；

ρl——液相密度，kg/m3；

ρv——氣相密度，kg/m3；

σ——液滴表面張力，N/m；

τeff——有效應力張量。

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Study on the Carbon Dioxide Condensation Process in a Laval Nozzle

SUN Wenjuan1, CAO Xuewen1, YANG Wen2, JIN Xuetang1

(1.CollegeofPipelineandCivilEngineering,ChinaUniversityofPetroleum,Qingdao266580,China;2.SouthChinaBranch,SINOPECSalesCo.Ltd.,Guangzhou510620,China)

The Laval nozzle was designed and an Euler-Euler two-phase flow mathematical model was developed to simulate the spontaneous condensation process of carbon dioxide from natural gas in the supersonic condition using the internally consistent classical theory and the Gyarmathy model. The effect of carbon dioxide mole fraction on the condensation process was also analyzed. The results showed that carbon dioxide gas condensed spontaneously in the divergent section of the nozzle due to the refrigeration effect caused by supersonic expansion. The condensation nuclei were generated intensively within a narrow distance. The mass fraction of liquid phase would continue increasing until the nozzle outlet. When the mole fraction of the carbon dioxide in the inlet gas stream increased from 0.05 to 0.14, the nucleation process moved forward by 6.82 mm with decreasing maximum nucleation rate and droplet number. However, the droplet radius increased as a result of a larger droplet growth rate, and the liquid mass fraction at the nozzle’s exit rose from 0.1238 to 0.1991. The carbon dioxide liquefaction rate was higher than 60% and the carbon dioxide mole fraction in the outlet gas stream significantly decreased for various carbon dioxide mole fractions at the nozzle’s entrance. The mole fraction of carbon dioxide inside the natural gas stream at the outlet was lower than 0.03 when the inlet mole fraction was less than 0.10.

Laval nozzle; condensation; liquefaction; natural gas decarburization; numerical simulation

2016-09-09

國家自然科學基金項目(51274232)和中央高?；究蒲袠I務費專項資金項目(16CX06004A)資助

孫文娟，女，博士研究生，從事天然氣加工與處理技術研究

曹學文，男，教授，博士，從事天然氣加工與處理技術研究；E-mail:caoxw2004@163.com

1001-8719(2017)04-0763-08

TE645

A

10.3969/j.issn.1001-8719.2017.04.022