PM2.5與大氣污染物的相關性分析

谷超　苗云閣　王健　馬銀紅

摘 要：通過對喀什和烏魯木齊兩地2016年不同季節的大氣污染物監測數據分析發現，兩地的大氣污染物間的相關性具有顯著地地域特征，分析顯示風沙天氣的存在會削減或抑制污染物對細顆粒物污染的加劇。而通徑分析結果顯示：①對喀什和烏魯木齊兩地的PM2.5污染關系最密切的最主要氣態污染物均為CO，且分別為冬季和春季影響最大，最大值分別為0.950和2.793。②喀什地區除CO外，其余主要污染物對PM2.5的總作用系數均為負值，進一步印證了沙塵天氣的發生會抑制PM2.5污染的加劇結論。③烏魯木齊夏季NO2對PM2.5濃度變化的總作用系數高達0.838，與其產業結構和經濟地位決定的人口數量和汽車保有量相關。④烏魯木齊雖夏季溫度不高，O3（8 h）等光化學氧化劑未對PM2.5污染產生極大影響，但其危害性仍然存在的。⑤喀什和烏魯木齊兩地通徑分析結果綜合分析顯示，4種大氣污染物對PM2.5污染仍是直接作用影響起主導作用，但間接作用也不容忽視。

關鍵詞：PLS1；通徑分析；沙塵；PM2.5；CO；NO2；O3（8 h）

近年來城市化和現代化進程的快速發展，導致了我國新疆塔克拉瑪干沙漠及周邊地區沙塵天氣頻繁發生，嚴重污染當地環境[1-6]。沙塵天氣不僅嚴重影響著新疆塔克拉瑪干沙漠附近地域的空氣質量，更可在遠距離傳輸的作用下不同程度的影響到在京津冀地區及其他的內陸地區[7-12]，沙塵天氣影響的大氣污染問題已經受到國內外專家和學者的密切關注。在沙塵天氣的影響下，空氣中顆粒物含量短時間內驟然上升、空氣濕度下降、能見度降低，嚴重影響著人類的生產生活和身心健康[13-17]。一些研究指出，沙塵天氣是導致大氣能見度降低、空氣重度污染的主要原因，且長期生活在該環境下的人群會出現眼睛發干、咽部干癢、鼻阻塞、眼異物感等癥狀[18-22]。因此，利用相關性分析定性定量的了解沙塵天發生率較高區域中PM2.5與其他大氣污染物之間的相互作用與影響機制對于掌控和治理大氣污染問題有著直接和高效的指導意義。

目前，對于氣態污染物與PM2.5相關性分析的研究顯示單因變量偏最小二乘回歸法（PLS1）可在多因變量存在的前提下有效剔除因嚴重共線性阻礙回歸模型建立的因變量，從而更科學的進行相關性的分析研究[23-27]。為了提高模型數據量和研究結果的準確定，本文選取東臨塔克拉瑪干大沙漠的喀什和相對距大沙漠較遠的烏魯木齊作為研究城市，選取其2016春、夏、秋、冬四季PM2.5、SO2、NO2、CO和O3（8h）五項有代表性的大氣污染物質量濃度數據進行相關性分析，得到不同地區不同季節中各污染物對PM2.5質量濃度變化的直接影響、間接影響以及總影響作用，對比發現相同季節下不同地區的影響機理和同一地區內不同季節的大氣污染物之間的相互影響機理的異同點，找出在不同季節影響喀什和烏魯木齊PM2.5濃度變化的主要污染因子，以期為環境管理部門更科學更有針對性的提出和開展沙塵區域不同季節對PM2.5的環境治理工作提供科學嚴謹的理論依據。

1 材料

1.1 研究區概況

喀什市（73°20’E～79°57’E，35°20’N～40°18’N），地處新疆維吾爾自治區西南部，西、南、北三面環山僅有東部一面敞開，敞開面東臨塔克拉瑪干沙漠。受地理環境的制約，屬暖溫帶大陸性干旱氣候帶，氣溫年變化和日變化大，日照長，蒸發強，氣候干燥，常年受大風、浮塵和沙塵暴天氣的影響，環境空氣質量惡劣，尤其在春季更為顯著。

烏魯木齊市（86°37’E～88°58’E，42°45’N～45°00’N），作為我國西北地區重要的中心城市和溝通東西國家貿易的國際商貿中心，是全疆政治、文化、經濟、科教和交通中心。其位于新疆的中北部，依然是三面環山北部平原開闊，與塔克拉瑪干大沙漠隔山相望。烏魯木齊是世界上距離海洋最遠的城市，屬于中溫帶大陸性干旱氣候。由于特殊的地理環境影響，其并不直接受到塔克拉瑪干大沙漠的直接影響，沙塵暴、揚塵、浮塵等天氣對其影響相對較弱。

1.2 數據來源及處理

數據來源于中國環境監測總站公布的全國城市空氣質量實時發布平臺（http：//106.37.208.233：20035/），共收集了喀什和烏魯木齊兩個城市2016年全年標況下PM2.5、SO2、NO2、CO和O3（8h）的每天24個小時平均濃度。依據GB 3095—2012《空氣質量標準》計算出五項污染物的日均值濃度，并依據該文件中對各污染物數據統計有效性和統計時效的有關規定，檢查審核該數據的可用性。剔除不符合規定的日均值數據后，喀什和烏魯木齊分別剩余361d和358d的大氣數據，日可用數據中共包含PM2.5、SO2、NO2、CO、O3（8h）5項污染物的質量濃度數據，最后對該數據進行分地點分季節的統計整理。

根據GB 3095—2012檢測喀什和烏魯木齊兩地2016年PM2.5濃度數據結果顯示：①喀什地區PM2.5濃度超過GB 3095—2012二級質量標準的天數在春、夏、秋、冬四季分別為79、56、30和91 d，全年超標天數為256 d，超標率高達到70.9%；②烏魯木齊PM2.5濃度超標天數在春、夏、秋、冬分別為44d、2d、3d和71 d，全年超標天數為138 d，超標率為38.5%。烏魯木齊全年的PM2.5質量濃度超二級標準天數同比喀什下降了32.4%，可明顯看出烏魯木齊受塔克拉瑪干大沙漠的風沙天氣影響較小。

2 研究方法

2.1正態分布檢驗

運用SPSS 18.0軟件對從中國環境監測總站公布的全國城市空氣質量實時發布平臺獲取的喀什和烏魯木齊兩地區2016年361d和358d的PM2.5數據分別進行Q-Q圖的正態分布檢驗，驗證其數據是否與理論正態分布曲線有著顯著地差異，若如顯著差異，則滿足正態分布，可進行下一步相關性分析。

2.2 相關性分析

運用SPSS 18.0軟件對喀什和烏魯木齊2016年4個季節的5類污染物〔PM2.5、SO2、NO2、CO、O3（8 h）〕進行線性相關分析，直接可看到各地區不同季節中每種污染物之間的相關性系數，可大致推斷出影響該地區不同季節的主要污染因子。由相關的共線性診斷結果可初步剔除各污染物中存在嚴重共線性的因子。

2.3 最優回歸模型的建立

運用單因變量偏最小二乘回歸法（PLS1）建立不同地區不同季節各自的最優線性回歸方程，可依據模型建立過程中的顯著性檢驗（F檢驗和T檢驗）剔除不符合要求或對PM2.5影響不大的自變量，確保所建立的最優方程有解且有合理的解[28-38]。

2.4 通徑分析

利用通徑分析法更加直觀地計算出自變量與因變量（PM2.5）之間的直接作用系數、間接作用系數和總作用系數，更加客觀和直觀的體會到四項大氣污染物對PM2.5濃度變化的直接影響、通過其他空氣污染物的間接影響以及污染物之間的總作用影響

3 結果與討論

3.1 正態分布檢驗

分別將喀什和烏魯木齊兩地的可用數據中的PM2.5數據分季節性地進行自然對數的Q-Q圖檢驗，結果如圖1所示。由圖1可看出，2016年喀什和烏魯木齊兩市全年的PM2.5數據均高度符合正態分布檢驗，其中烏魯木齊市的數據波動較大，可能與其受風沙季節性變化影響有關，而喀什全年數據波動較小，也從另一個角度印證了數據處理階段分析的全年四個季節中PM2.5超國家二級標準的占比都較大相呼應。總體來說，本研究中所采用的喀什和烏魯木齊兩地點的數據準確，與理論正態分布均無顯著差異，滿足正態分布，為有效數據，可進一步進行相關性分析。

3.2 相關性分析

該章節中，假設PM2.5為因變量（Y），SO2、NO2、CO、O3（8 h）分別為自變量X1、X2、X3、X4，運用SPSS軟件對喀什和烏魯木齊2016年春夏秋冬四季5類污染物的質量濃度數據進行相關性分析，相關性標準及結果列于表1至表3中。

由表2可知，喀什地區四季的PM2.5與O3（8 h）均為負相關，且相關性均在均在0.01或0.05水平（雙側）上顯著相關；春、夏兩季的PM2.5與SO2、NO2、CO之間相關性均不大，相關性最大絕對值僅為0.133；秋冬兩季的NO2、CO均與在0.01的水平（雙側）上顯著性正相關，和O3（8 h）在0.01水平（雙側）上具有顯著的負相關，與SO2的相關性較弱，且秋季為負相關，冬季為正相關；秋冬兩季各污染物的與PM2.5的相關系數都遠遠大于春夏兩季。

由表3烏魯木齊的相關性分析結果可知，除O3（8 h）在春、夏、秋、冬四個季節中與PM2.5均為負相關外，其余三項大氣污染物（SO2、NO2、CO）在春、夏、秋、冬四個季節中均與PM2.5有正相關，且秋冬兩季比春夏兩季的相關性更顯著春；在四個季節中，與PM2.5存在正相關的三項污染物的相關性系數基本都遵循CO﹥NO2﹥SO2，因此我們大概可以認為在烏魯木齊地區，大氣污染物影響質量濃度關系密切程度由大到小分別為CO、NO2、SO2，與喀什的規律基本吻合；春夏兩季與O3（8 h）具有較弱的負相關，秋冬兩季則與O3（8 h）在0.01水平（雙側）上具有顯著的負相關，這與喀什O3（8 h）與PM2.5的關系的規律上顯示出一致性；四個季節中，秋季的每項污染物相關系數都是最大的，結合上文統計的烏魯木齊秋季PM2.5質量濃度超國家二級標準的天數僅3天，可知對烏魯木齊而言，風沙天存在較少時，大氣中的污染物與PM2.5質量濃度會存在較為顯著的相關性，換言之，即風沙天氣的發生會減少或削減大氣中污染物對PM2.5質量濃度的影響作用。

由表4可知，4個自變量都存在不同程度的共線性，但烏魯木齊的各項污染物的共線性普遍大于喀什地區，且烏魯木齊春季NO2和CO的方差膨脹因子（Variance Inflation Factor，VIF）為10.809和14.703，均大于10，說明烏魯木齊春季的NO2和CO2個污染因子之間存在嚴重共線性，阻礙下文PLS1回歸模型中最優方程的建立。故考慮在下文最優方程建立的過程中分別剔除其中一個進行檢驗，選取最優模型。

3.3 PM2.5的PLS1回歸模型的建立及顯著性檢驗

運用最小二乘法分別對喀什和烏魯木齊兩地區2016年春、夏、秋、冬4個季節的數據進行PLS1最優回歸模型的建立，并進行顯著性檢驗，其中包括回歸效果檢驗（F檢驗）和回歸系數檢驗（T檢驗）。若模型未通過檢驗，則剔除檢驗未通過的污染因子后重新建立最優模型，直至模型中污染因子均通過顯著性檢驗方得到最優回歸模型。

在建模過程中，因未通過顯著性檢驗而剔除的數據在喀什為：春夏季的SO2和CO，秋季的SO2和NO2以及冬季的NO2和O3（8 h）；烏魯木齊的剔除數據為：春季的SO2和O3（8 h），夏季的O3（8 h），以及秋冬季的SO2和NO2。最終得出四季的最優回歸模型為：

由兩地的最優回歸方程可知：喀什地區春、夏季中導致PM2.5濃度變化的主要污染因子均為NO2和O3（8 h），秋季的主要污染因子為CO和O3（8 h），冬季為SO2和CO，O3（8 h）是喀什2016年春、夏、秋三個季節中影響PM2.5濃度變化的共有的主要污染因子；烏魯木齊地區春季引起PM2.5濃度變化的主要污染因子為NO2和CO，夏季比春季多一項SO2，秋冬季的主要影響因子均為CO和O3（8 h），CO是烏魯木齊2016年全年四個季節中影響PM2.5濃度變化的共有的污染因子。值得注意的是，喀什與烏魯木齊兩地秋季的主要影響因子均為CO和O3（8 h），該一致性表明這兩個污染因子可能在具有季節性，且易在秋季發生反應影響PM2.5的濃度變化。

兩個城市四季的最終回歸模型的擬合優度（R2）分別為喀什的0.301、0.262、0.626、0.840和烏魯木齊的0.307、0.208、0.805、0.879，且均通過顯著性檢驗，回歸效果檢驗達到顯著水平，其結果見表5。

3.4 PM2.5的PLS1回歸模型的通徑分析

利用最優回歸模型對喀什和烏魯木齊兩地不同季節的不同污染物之間的作用系數進行更加精準的計算，得出相對應的通徑分析結果，列于表5。

通徑分析喀什結果顯示，①喀什地區除秋冬季的CO對PM2.5的作用系數為正系數外，其余季節的污染因子的總作用系數均為負值，說明喀什地區SO2、NO2及O3（8h）的存在會在一定程度上阻礙PM2.5質量濃度的增長，而CO的存在會導致空氣中的污染物發生某些化學反應促進PM2.5質量濃度的增長；②全部污染因子的直接作用系數絕對值均大于間接作用系數的絕對值，說明在各項大氣污染物的相互作用中仍是直接作用占主導地位；③其中，冬季CO的總作用系數絕對值最大，為0.950，可能與冬季采暖釋放出大量的CO有關。

烏魯木齊的通徑結果顯示，①在四個季節得出的9組總作用系數中，僅有兩組數據為負值，其余均為正系數，這與喀什大部分均為負系數的結果截然相反，可能與烏魯木齊距離塔克拉瑪干大沙漠較遠，受到風沙天氣影響的較小的因素有關，換言之，即在沙塵天氣發生頻率較小的地區，大氣中的污染物會更容易相互之間發生化學反應或其他反應從而促進PM2.5質量濃度的提高；②四項污染物的直接作用系數仍大于間接作用系數，占主導地位；③總作用系數絕對值最大的仍然是CO，為2.793，是喀什最大值的2.94倍，但出現季節為春季，這與烏魯木齊特殊的地理條件造就該地冬季特別長有關。

4 結論與建議

從相關分析來看，喀什和烏魯木齊兩市秋冬季的大氣污染物與PM2.5的相關性顯著均高于春夏兩季的相關系數，且喀什的差異更顯著，說明秋冬季節中，大氣中的主要污染物更容易促進細顆粒物的傳輸和二次顆粒物的產生，且喀什地區受此影響更為顯著；其中兩地的O3（8 h）均顯示出與PM2.5的顯著性負相關性，說明其存在會抑制空氣中的某些化學反應從而降低PM2.5污染；而其他三項大氣污染物對PM2.5污染關系的密切程度大致可確定為CO﹥NO2﹥SO2。

由通徑分析結果可知，對喀什和烏魯木齊兩地的PM2.5污染關系最密切的最主要氣態污染物為CO，且喀什為冬季影響最大，這與苗云閣[38]分析的天津市大氣污染物與細顆粒物中的規律一致，而烏魯木齊是春季總作用系數最大，說明無論是沙塵區還是內陸地區，CO與空氣中細顆粒物濃度的增長都有著密切的關系，但影響機制與當地的產業結構、生活習性和地域特征有關，此處烏魯木齊春季系數最大的主要原因可能與春季氣候寒冷，“小火爐”現象普遍有關，因而提高燃煤利用率、使用清潔煤、實現零碳排放等措施應在全國范圍內大力推進。而在喀什地區，除CO外的其他主要污染物在四季中對PM2.5的通徑總系數均為負值，而烏魯木齊僅在春夏兩季中出現負值，結合兩地四季的PM2.5質量濃度可知，該結果與兩地不同季節受風沙影響不同有關，換言之，即沙塵暴或風沙天氣的存在會削弱大氣污染物對PM2.5濃度污染的貢獻，甚至會阻礙其進一步生成二次污染物。烏魯木齊夏季NO2對PM2.5濃度變化的總作用系數高達0.838，說明其貢獻率極大，烏魯木齊的產業結構和經濟地位決定這該地區人口數量和汽車保有量要遠高于喀什地區，故合理的控制和凈化汽車尾氣、大力推進綠色交通產業對烏魯木齊市來講迫在眉睫。由于烏魯木齊屬新疆的避暑勝地，夏季溫度不高，故夏季O3（8 h）等光化學氧化劑未對PM2.5污染產生極大影響，但卻列入了秋冬季的最優回歸方程中，說明其危害性仍是存在的，故一定程度上注意減少類似光化學氧化劑的產生，仍降低細顆粒物的污染程度。同苗云閣等人的天津市研究結果相同，4種大氣污染物對PM2.5污染起主導作用的仍為直接作用影響，但其間接作用同樣不容忽視。

該研究在針對喀什的通徑分析結果中，大部分總作用系數結果顯示為負值，而烏魯木齊則僅在春夏兩季存在少量負值，符合兩地PM2.5的季節分布規律，總結為負值的存在與風沙天氣有著密不可分的關系。但該研究數據量僅一年，建議后期研究中，擴充數據量后充實該結論。

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