成都市中心城區大氣PM1的污染特征及來源解析

林 瑜,葉芝祥*,楊懷金,張 菊,朱羽蒙(1.成都信息工程大學資源環境學院,四川 成都 610225；2.大氣環境模擬與污染控制四川省高校重點實驗室,四川 成都 610225；.四川省環境保護科學研究院,四川 成都610041)

成都市中心城區大氣PM1的污染特征及來源解析

林 瑜1,2,葉芝祥1,2*,楊懷金1,2,張 菊1,2,朱羽蒙3(1.成都信息工程大學資源環境學院,四川 成都 610225；2.大氣環境模擬與污染控制四川省高校重點實驗室,四川 成都 610225；3.四川省環境保護科學研究院,四川 成都610041)

為了解成都市中心城區大氣中PM1污染特征,分別于2015年各季節典型月對中心城區大氣PM1進行膜樣品采集,并分析其中的化學組分.結果表明,2015年中心城區PM1的年均質量濃度為51.97 μg/m3.水溶性離子總量(TWSI)占總PM1質量濃度的44.56%,是PM1的主要成分. NO3-/SO42-年均值為0.66(＜1),表明中心城區固定源污染大于移動源的污染. PM1的硫氧化率(SOR)(0.34)遠遠大于氮氧化率(NOR)(0.07),說明成都市硫的轉化比氮的轉化要快很多.有機碳(OC)/元素碳(EC)的相關性分析顯示夏季相關性最弱(R2=0.66),其他各季相關性較好(R2=0.89),說明夏季OC、EC來源差異較大,其他各季來源相同.源解析結果顯示PM1主要來源有6類:二次硝酸鹽、二次硫酸鹽、機動車尾氣及生物質燃燒源、燃煤塵、揚塵源以及冶金.

成都；PM1；有機碳和元素碳；水溶性無機離子；無機元素；來源解析

近年來,全國灰霾天氣頻發,大氣污染嚴重,繼黃淮海地區、長江河谷、珠江三角洲之后,四川盆地成為了第四個全國灰霾嚴重地區.而成都位于四川盆地西部,被包圍在龍泉山脈西部和邛崍山脈的東部,不利地形導致了其大氣污染物難以擴散,遭受嚴重的空氣污染.

有研究發現,PM1的顆粒等效直徑大小和太陽短波輻射的波長最接近,因此其消光作用最強[1].而顆粒物的化學組成隨粒徑改變而改變,進而影響顆粒物的光學特性和吸濕特性,最終改變氣候效應[1].且粒徑范圍為 0.1～1μm 的顆粒物PM1對能見度的影響最大[2].值得注意的是,PM1由于粒徑小,停留時間長、輸送距離遠,吸附了大量有毒、有害成分,如多環芳烴[3]等,更容易深入滲透到呼吸道,吸入并沉積在肺部,從而對人群健康造成更大的危害[4-5].

鑒于PM1的氣候效應、環境和健康影響,目前在全球范圍內開展了一系列 PM1觀測研究以了解其理化特征和來源,這對準確評估顆粒物的影響、保障人群健康及制定相應的控制策略具有深遠的意義.由于中國先后開展的PM1觀測研究主要集中在京津冀[6-9]、長江三角洲[10-11]和珠江三角洲地區[12-13],而在人口密集且空氣污染形勢嚴峻的四川盆地卻未見報道,因此全面系統地研究成都市大氣細顆粒物PM1的污染特征及來源,為成都的發展規劃、污染控制以及灰霾污染成因提供基礎數據以及理論支撐,對成都市大氣環境質量的改善以及污染控制具有重要意義.

1 材料與方法

1.1 樣品采集

采樣點位于成都市人民南路四段 18號四川省環境保護科學研究院樓頂(30°35′12.24′N, 103°59′22.92′E),采樣高度距離地面約為 20m.采樣點地處成都中心城區,附近以商務辦公區與居民住宅區為主,交通密集.于2015年4月(1～30日)、7月(1～31日)、10月(1～30日)以及2016年1月(1～27日)進行樣品采集,共采集 116個有效樣品,樣品采集時間為每日11:00～次日10:00,連續采集23h;樣品用配有 PM1粒徑切割的顆粒物采樣器(KS-306型,German)采集,額定流量為 2.3m3/h,使用47mm石英膜進行PM1樣品的采集,采樣前將石英膜放于馬弗爐在800℃下灼燒3h以去除有機物.石英膜在采樣前后于恒溫(20±1)℃、恒濕(50±5)%平衡24h后,再用十萬分之一電子天平進行稱量以確定 PM1的質量濃度,所有樣品均放入冷凍柜(－4 )℃中保存至實驗分析.

1.2 SO2和NO2數據的獲取

采樣期間利用美國EC9850二氧化硫分析儀獲取SO2數據,EC9841氮氧化物分析儀獲取NO2數據.

1.3 樣品處理及分析

首先用直徑為8mm的環刀切割石英膜樣品,采用美國沙漠所DRI Model 2001A型熱光碳分析儀對石英膜樣品中碳組分進行測定.

剪取 1/2石英膜加入 10mL超純水(R= 18.2M?)(Milli-Q Gradient, Millipore Company),超聲提取1h后轉移至50mL比色管,再向樣品中加入10mL超純水,超聲提取1h后合并兩次溶液定容至50mL,用0.22μm微孔濾膜進行抽濾.處理后的石英膜樣品使用離子色譜儀(ICS-90A型, Dionex company)對水溶性陽離子進行測定,離子色譜儀(IC-761型,Metrohm company)對水溶性陰離子進行測定.將剩下的 1/2石英膜樣品進行微波消解(消解酸用量:5mL硝酸+4mL氫氟酸),于180℃下消解30min后定容至25mL,消解后的樣品利用ICP-OES(ICP-725型,Agilent company)進行無機元素的測定.

2 結果與討論

2.1 PM1質量濃度

表1 PM1各組分質量濃度水平Table 1 Concentrations of PM1components

PM1及各組分濃度水平如表1所示,PM1的質量濃度變化范圍為10.12～141.88μg/m3,年平均濃度(51.27±30.90)μg/m3.春季 PM1質量濃度在14.75～141.88μg/m3,平均值為 48.99μg/m3;夏季PM1質量濃度在 10.12～43.26μg/m3,平均值為25.71μg/m3;秋季 PM1質量濃度在 16.31～116.28μg/m3,平均值為60.38μg/m3;冬季PM1質量濃度在28.45～137.98μg/m3,平均值為72.82μg/m3.大氣PM1質量濃度的季節性變化呈現出冬季＞秋季＞春季＞夏季,PM1年均質量濃度是我國背景濃度的 4.3倍[1],相較于國內其他城市,高于嘉興(29.9μg/m3)[10],并且遠遠高于國外的一些城市,如紐約(12μg/m3),匹茲堡(15μg/m3)[15],略低于南京(72μg/m3)[14],與東莞(48μg/m3)[16]相近(表2).

表2 國內外大氣PM1質量濃度對比Table 2 Comparison of PM1atmospheric concentration at China and other countries

2.2 水溶性無機離子濃度水平及季節變化特征

2.2.1 總水溶性無機離子濃度分布特征 采樣期間中心城區水溶性離子總量(TWSI)質量濃度日變化范圍為 4.94～68.82μg/m3,年平均濃度為(23.16±5.49)μg/m3,占總PM1質量濃度的44.56%,說明水溶性離子是PM1的重要組成部分.春季水溶性離子總量(TWSI)質量濃度在 7.95～68.82μg/m3,平均值為 25.05μg/m3,占 PM1的51.13%;夏 季 在 5.26～30.46μg/m3,平 均 值15.99μg/m3,占 PM1的 62.19%;秋季在 4.94～49.86μg/m3,平均值為 22.54μg/m3,占 PM1的37.33%;冬季在 11.28～49.33μg/m3,平均值為29.08μg/m3,占PM1的40.08%.從各季節水溶性離子在PM1中占比發現(圖1),夏季水溶性離子占比最高,說明夏季受太陽光照強的影響,光化學反應生成二次污染物(如O3)最為活躍,而隨著O3濃度升高,增加了大氣氧化能力,促進夏季二次污染嚴重.

2.2.2 顆粒物酸堿性 大氣顆粒物PM1中的陰陽離子對顆粒物PM1的酸堿性起著很大的作用.通過計算陰陽離子的平衡來分析陰陽離子對PM1酸堿性的影響.陰陽離子平衡公式見式(1)和(2):

圖1 大氣PM1中各組分占比分析Fig.1 Proportion of each component in PM1

中心城區大氣PM1陰陽離子平衡分析發現,相關方程斜率為0.966小于1(R2=0.91,N=115),即AE/CE小于 1,說明中心城區大氣中的陰陽離子為大氣顆粒物PM1提供堿性,說明樣品中陰離子相對虧損,有部分陰離子未被檢出,可能是 CO32-和HCO3-等其他無機陰離子,也可能與其他可溶性的有機酸有關[17].

2.2.3 二次(NH4+、SO42-和NO3-)水溶性無機離子污染特征 從表 1中可以看出, NH4+、SO42-和 NO3-濃度較高,且變化幅度較為一致.NH4+、SO42-和 NO3-濃度均表現為春季和冬季最高,夏季最低,且SO2-在各季中濃度最高,其次是NO-,43再次是NH4+,而夏季NO3-和NH4+整體濃度都較低,這是由于夏季高溫有利于 NH4NO3分解成氣態NH3和NOx.

PM1中各無機水溶性離子之間的相關性能夠反應各離子之間性質和來源的相似程度[19],采樣期間NH4+與SO42-和NO3-都有很好的相關性,但存在一定的季節性差異(表3),由表3可以看出,成都市中心城區各季大氣 PM1中 NH4+與SO42-和NO3-相關性都比較好,差異較小,說明 NH4+與SO42-和NO3-主要以(NH4)2SO4、NH4NO3的形式存在[17,19],且 3種離子主要為化學反應產生的二次離子,用SN來NH4+與SO42-和NO3-的摩爾濃度比,公式如下:

S=([NH+]/18)/([SO2?]/48 + [NO?]/62)(3)N443而中心城區大氣PM中NH+與SO2-和NO-摩1443爾濃度的年平均比值為 1.17,進一步證明了中心城區大氣 PM1中 NH4+與 SO42-和 NO3-主要以(NH4)2SO4、NH4NO3的形式存在[17],同時也可以看出,NH4+還存在其他的結合形式,同時亦對各季節SN進行了分析,發現SN值均在1.10左右,季節差異不大.

表3 各季節NH4+與SO42-和NO3-的相關性(R2)Table 3 Relevance between NH4+vs. NO3--and NH4+vs. SO42-in PM1(R2)

SO42-和NO3-主要是經過前體物SO2和NOx在大氣氧化劑作用下生成硫酸和硝酸,NH4+則通常被認為是由氨氣與大氣形成的二次污染物硫酸或硝酸反應生成[20],為了研究SO2與硫酸鹽和NO2與硝酸鹽之間的轉化率,通常用SOR(硫的氧化率)[見公式(4)和(6),]和 NOR(氮的氧化率)[見公式(5)]來表示[21].SOR和NOR越高,說明大氣中生成的二次污染物越多[22].

注:nss-SO4(non-sea-salt sulfate,非海鹽SO42-)含量由大氣顆粒物里 SO42-總含量扣除海鹽貢獻量計算(海鹽顆粒物中 SO42-/Na+= 0.2517)[22].大氣顆粒物中Na+假定全部來自海鹽.單位為μmol/m3.

采樣期間PM1中SOR和NOR值各季節分別為:春季0.34和0.10,夏季0.28和0.04,秋季0.34和0.08,冬季0.42和0.08.而PM1中SOR和NOR的年平均值分別為0.34和0.07,SOR高于NOR,說明成都市硫的轉化比氮的轉化要快很多,雖然目前成都 SO2濃度低于國家環境空氣質量二級標準,而 NO2高于國家環境空氣質量二級標準,則理所應當的要控制好NO2的排放,但在如此高的硫的轉化率下,控制好成都NOx的同時也應控制SO2的濃度,減少二次污染,由于前面提到PM1偏堿性,在堿性條件下,在氧化劑 NOx的存在下,有利于SO2轉化為SO42-,加劇二次污染[18],當然,考慮到SO2的濃度相對較低,因此SO42-的來源不排除有其他硫化物反應生成.從各季的 SOR和NOR來看,春季的NOR最高,其次是秋冬季,夏季次之,而冬季的 SOR最高,其次是春秋季,夏季次之.與其他城市比較,SOR 高于重慶[22](0.26),海西[19](0.32),NOR 低于重慶[22](0.12),海西[19](0.18).

2.3 元素碳(EC)和有機碳(OC)濃度水平及季節變化特征

2.3.1 濃度水平 圖 2顯示了中心城區大氣PM1中OC、EC以及TC/PM1的日變化情況.由圖2可知,中心城區大氣PM1中OC、EC的質量濃度范圍分別為 2.61～41.43μg/m3、0.80～11.60μg/m3,年平均濃度分別為(10.38±7.15)μg/ m3、(2.85±1.75)μg/m3,分別占 PM1質量濃度的20.7%和5.9%,總的碳組分TC占PM1質量濃度的比值逐日變化范圍為13.5%～41.4%,平均而言,占26.6%,可見碳組分是PM1的重要組成成分.

2.3.2 季節變化特征 春季采樣期間,OC、EC質量濃度分別在 2.61～21.33μg/m3、0.81～7.73g/m3,平均值為分別為(8.20±4.94)μg/m3、(2.89±1.56)μg/m3,分別占 PM1質量濃度的17.02%和 5.97%;夏季 OC、EC質量濃度在2.90～8.05μg/m3、0.80～2.50μg/m3,平均值分別為(5.25±1.24)μg/m3、(1.63±0.45)μg/m3,分別占PM1質量濃度的21.02%和5.98%;秋季OC、EC質量濃度在3.78～19.38μg/m3、0.83～4.88μg/m3,平均值分別為(11.27±5.11)μg/m3、(2.68±1.00)μg/m3,分別占PM1質量濃度的19.97%和5.01%;冬季OC、EC質量濃度在6.66～41.43μg/m3、1.30～11.60μg/ m3,平均值分別為(17.97±8.47)μg/m3、(4.41± 2.31)μg/m3,分別占 PM1質量濃度的 24.85%和6.12%.從各組分在PM1中的占比來看,EC幾乎變化不大,說明其排放源比較穩定,主要為一次排放源,而OC占比隨著季節變化有明顯的差異,說明OC主要為一次和二次源共同作用.

圖2 大氣PM1中OC、EC以及TC/PM1的逐日變化情況Fig.2 Daily variation of OC and EC concentration and the value of TC/PM1

2.3.3 OC與EC相關性 大氣顆粒物中的EC是由化石燃料或生物質等的不完全燃燒產生,只存在于一次顆粒物中,在大氣中很穩定;而化石燃料燃燒直接排放的一次有機碳和揮發性有機物經光化學反應而產生的二次有機碳,是 OC兩大主要來源.一次排放的OC和EC由于受到大氣穩定度、風速等影響相似而使得其在大氣中擴散稀釋能力也相似,因而OC和EC濃度之間具有比較好的相關性[23].而二次有機碳SOC的濃度主要取決于前體物的濃度和影響其氧化過程的一些因素,如光強度、溫度和濕度等,其濃度的變化將影響OC和EC的相對含量以及相關性[23].因此利用OC和EC的相關性研究可以在一定程度上區分含碳顆粒的來源[24].Turpin等[25]認為,若 OC與EC的相關性很好,則說明OC主要為一次有機碳,二次有機碳對OC貢獻相對較小,或者OC、EC來自于相同的污染源.

成都中心城區 OC、EC之間的相關性在各季節排序為冬季＞夏季＞秋季＞春季.OC、EC兩者相關性在秋冬季最高,相關系數為0.89,說明兩者在秋冬季具有相似來源,可能主要受燃煤排放和機動車尾氣的影響,春季(0.88)次之,而春秋冬 3個季節OC與EC的相關性差異不大,說明OC、EC春秋冬3個季節來源相似,并未受季節差異而有所影響.而夏季 OC、EC相關性較差(0.66),說明夏季OC主要為光化學反應生成的,而EC在各季的排放源較為穩定,主要為一次源,因此 OC、EC來源差異較大.

2.4 無機元素濃度水平及季節變化特征

2.4.1 濃度水平 2015年采樣期間中心城區大氣PM1中總的無機元素(Al、As、Fe、Mg、K、Zn)質量濃度變化范圍為 2.99～20.43μg/m3,年平均濃度為(4.59±1.82)μg/m3,占總PM1質量濃度的12.41%.春季總的無機元素質量濃度在 3.08～20.43μg/m3,平均值為 4.68μg/m3,占 PM1的11.12%;夏季總的無機元素質量濃度在 2.22～5.13μg/m3,平均值為2.59μg/m3,占PM1的10.03%;秋季總的無機元素質量濃度在 2.99～5.54μg/m3,平均值為4.02μg/m3,占PM1的8.68%;冬季總的無機元素質量濃度在 3.31～6.81μg/m3,平均值為4.80μg/m3,占PM1的7.52%.

2.4.2 富集因子分析 富集因子分析[26]是通過比較被研究顆粒物組成與已知物質組成的相似性,判斷細顆粒物是否源于該已知物質的一種方法,一般認為[26],當 EF≤10時,則可認為該元素是非富集的,主要來源于地殼或巖石風化等自然源;當EF＞10時,則認為該元素被富集了,主要來源于人為污染.采用富集因子分析對各元素的來源進行分析,根據已知的成都市土壤化學組成(成都市主要是紫色土),以 Ti為參比元素,計算大氣PM1中各元素的富集因子.富集因子的計算公式[27]如式(7)所示:

式中:Ci為重金屬元素i的質量分數; Cn為選定的參比元素Ti的濃度(W/W).元素背景值參照魏復盛主編的《中國元素背景值》[28].

本節選取Al、As、Fe、Mg、K、Zn 6種元素做富集因子分析,從表中可以看出,六種元素EF值均小于10,均未富集.

表4 微量元素的富集因子(參比元素為Ti)Table 4 Enrichment factor of trace element (reference element for Ti)

2.5 成都中心城區大氣PM1的來源解析

運用PMF模型對成都市中心城區大氣PM1進行來源解析.PMF模型是一種源解析受體模型,可以對沒有明確排放清單的排放源進行分辨,且并不需要成分譜,因而在大氣污染源解析中得到了廣泛應用.為了獲得穩定的源解析結果,該模型需要大量的樣本數據,且受體樣品應在同一點位進行,一般不小于80個樣品.

參與解析的化學組分包括Al、As、Fe、K、Mg、Mo、Se、Zn、Ti、Li、OC、EC、Cl-、NO-、3SO42-、K+、NH4+、Ca2+等18種組分.

選取了4～7個因子進行多次計算,發現選擇6個因子進行運算時,Q/Qexp最接近1,因此最終確定6個因子進行解釋其污染源類別,結果見圖3.

圖3 各污染源的貢獻率Fig.3 Contribution of each pollution source

因子1代表燃煤塵的來源,對PM1的貢獻率占12.5%,Cl-是該因子的主要組分.研究表明[29]國內很多城市因為燃煤的緣故,冬季細粒子中常見到高濃度的Cl-,因此可以代表燃煤塵來源.

因子2代表二次硫酸鹽,對PM1的貢獻率占24.6%.該因子中SO42-、K+、NH4+的相對含量較高.而大氣中的 SO42-、NH4+主要是 SO2和 NH3的二次反應生成的,所以因子 2可以代表二次硫酸鹽,同時因子2中對OC也有一定的貢獻,代表了二次有機物的生成.

因子3 代表二次硝酸鹽,對PM1的貢獻率為29%.典型組分NO3-、SO42-、K+、NH4+等含量較高.NO3-貢獻最大,因此可以代表二次硝酸鹽.因子4為冶金來源,占PM1的2.8%.該源中含有大量的Fe元素,而Fe元素是典型鋼鐵塵的代表,因此可以代表冶金行業(特別是鋼鐵行業).

因子 5 可以代表汽車尾氣排放源以及生物質燃燒源,其對PM1的貢獻率為18.8%.由于本源中含有較高比例的K、OC、EC,K是生物質燃燒源的指示劑,而OC、EC主要來源于汽車尾氣排放和生物質燃燒,因此因子5可以代表汽車尾氣排放源和生物質燃燒源.

因子6 代表揚塵源(包括建筑揚塵、道路揚塵以及土壤塵),其對PM1的貢獻率為12.3%.該因子中Al、As、Mg、Mo、Se、Zn、Ti、Li、Ca2+都具有相對較高的含量,由于Mg、Ca2+是典型的建筑揚塵源,Al、Zn、Ti是典型的地殼元素,因此可以代表土壤塵.

3 結論

3.1 2015年成都市中心城區大氣PM1的日均質量濃度為 51.97μg/m3,呈現出冬季(72.82μg/m3)＞秋 季 (60.38μg/m3)＞春 季 (48.99μg/m3)＞夏 季(25.71μg/m3)的趨勢.

3.2 水溶性離子總量(TWSI)占總PM1質量濃度的44.56%,是成都市中心城區大氣PM1的主要成分,而二次離子 NH4+、SO42-和 NO3-年均值分別占PM1的9.25%、18.54%和12.09%,且SO42-在夏季占比最高(約26%),夏季SO42-的生成非常活躍,結合陰陽離子平衡分析發現PM1呈堿性,在夏季光照下更有利于 SO42-的生成.中心城區大氣PM1的硫氧化率(SOR)遠遠大于氮氧化率(NOR),成都市硫的轉化比氮的轉化快.研究發現NOx在SO2轉化成SO42-中起著氧化劑的作用.

3.3 TC在PM1中占26.6%,有機碳(OC)/元素碳(EC)比值在各個季節均大于 2.0,表明均有二次有機碳(SOC)產生,均存在不同程度的二次污染,且OC與EC的相關性分析顯示夏季相關性最弱,其他各季相當,說明夏季OC、EC來源差異較大.

3.4 成都市中心城區大氣PM1中無機元素無富集,主要來源于自然源.

3.5 運用正定矩陣分解法(PMF)對成都中心城區大氣PM1進行來源解析,發現主要來源有6類:二次硝酸鹽(29%),二次硫酸鹽(24.6%)機動車尾氣及生物質燃燒源(18.8%),燃煤塵(12.5%),揚塵源(12.3%)以及冶金(2.8%).

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Pollution level and source apportionment of atmospheric particles PM1in downtown area of Chengdu.

LIN Yu1,2, YE Zhi-xiang1,2*, YANG Huai-jin1,2, ZHANG Ju1,2, ZHU Yu-meng3(1.College of Resources and Environment, Chengdu University of Information Technology, Chengdu 610225, China；2.Air Environmental Modeling and Pollution Controlling Key Laboratory of Sichuan Higher Education Institutes, Chengdu 610225, China；3.Sichuan academy of environmental sciences, Chengdu 610041, China). China Environmental Science, 2017,37(9)：3220～3226

Membrane samples of atmospheric PM1were collected and their chemical components were analyzed during typical months of each season in 2015 at Chengdu downtown area, to investigate the pollution characteristic caused by atmospheric PM1. Results showed that average mass concentration of the atmospheric PM1at Chengdu downtown area during 2015 was 51.97μg/m3. Main backbone of the atmospheric PM1was appeared as water soluble total ion (TWSI), which accounting for 44.56% of the total atmospheric PM1. An average NO3-/SO42-of 0.66 (＜1) indicating a greater contribution of stationary sources in atmospheric PM1pollution than that of mobile sources. A much faster conversion of sulfur than nitrogen was proved by the higher SOR of 0.34 (than NOR of 0.07). The weaker correlation of organic carbon (OC)/elemental carbon (EC) in summer (R2= 0.66) than other seasons (R2=0.89), indicated that the sources of OC and EC in summer was widely, while in other seasons were fixed. Source analysis results showed that there were six kinds of main source of the atmospheric PM1at Chengdu downtown area in 2015, which were secondary nitrates, secondary sulfates, vehicle exhaust and biomass combustion, coal dust, dust source, and metallurgy.

Chengdu；PM1；elemental carbon and organic carbon；water-soluble inorganic ions；inorganic elements；source apportionment

X831;X513

A

1000-6923(2017)09-3220-07

2016-12-28

成都信息工程大學(KFKT2015006)

* 責任作者, 教授, yzxiang@cuit.edu.cn

林 瑜(1989-),女,四川廣安人,成都信息工程大學碩士研究生,主要研究方向為大氣環境監測與評價.發表論文4篇.