氣象要素及前體物對青島市臭氧濃度變化的影響

薛 蓮，徐少才，孫 萌，孟 赫，王 靜，張玉卿，劉岳峰

1.青島市環境監測中心站，山東 青島 266003 2.青島市環境保護科學研究院，山東 青島 266003

氣象要素及前體物對青島市臭氧濃度變化的影響

薛 蓮1，徐少才1，孫 萌1，孟 赫1，王 靜1，張玉卿1，劉岳峰2

1.青島市環境監測中心站，山東 青島 266003 2.青島市環境保護科學研究院，山東 青島 266003

在深入探討2013—2015年青島市區O3污染隨時間變化特征的基礎上，系統分析了不同氣象要素對O3濃度的影響，并研究了前體物對O3生成的影響及貢獻。結果表明：青島市區O3第90百分位日最大8 h滑動平均值和超標率均在2014年達到最高值；O3濃度在5—10月較高，12月至次年1月濃度最低；O3日變化呈單峰型變化規律，白天濃度高，夜間濃度低。強太陽輻射、高溫、相對濕度60%左右、風速4 m/s左右、偏南風等氣象條件下易出現高濃度O3。O3的生成主要受前體物VOCs控制，且烯烴對O3生成的貢獻遠高于烷烴和芳香烴，控制VOCs尤其是烯烴組分的排放可有效降低青島市區O3濃度。

青島；臭氧；氣象要素；前體物

2013年起《環境空氣質量標準》(GB 3095—2012)[1]正式實施，將臭氧(O3)納入常規污染物監測項目。自監測以來，O3成為國內許多城市夏季環境空氣質量的首要污染物，O3污染問題和超標情況日益凸顯。O3污染受多種因素影響，太陽輻射強度、氣溫、相對濕度、風速、風向等氣象條件是重要的天然影響因素，通常在高壓系統影響下，晴天少云、太陽輻射強、相對濕度低、氣溫高且風速較小的條件下容易產生高濃度O3，但不同的城市和地區間也存在著差異[2-5]。從人為源來看，O3作為城市光化學煙霧的特征產物，其前體物NOx和VOCs與O3的生成緊密相關。研究顯示，我國多個城市的城區和近郊區的O3生成受VOCs控制，而遠郊區和農村地區則主要受NOx控制[2-3]。

作為一個快速發展的沿海城市，近年來青島市的O3污染問題日益顯著，社會關注度也越來越高。盡管之前有學者對青島市大氣中O3的污染特征及變化規律開展了一些研究[6-8]，但針對氣象要素和前體物的影響研究方面仍然較薄弱。研究基于2013—2015年青島市區O3污染特征，系統分析了各個氣象要素與O3濃度的相關關系，并探討了前體物對O3生成的影響及貢獻，從而為控制O3污染提供科學依據和決策支持。

1 實驗部分

采用2013—2015年青島市區O3監測數據進行分析，采樣地點分布在青島市區6個行政區域內，共13個環境空氣監測站點，每個行政區2—3個。13個點位的設置綜合考慮了城市的功能區分布、人口密度和點位布設條件等因素，基本反映該市建成區規模、區域平均分布以及人口、交通、工業等諸多情況。O3觀測采用美國API 400E紫外吸收O3分析儀，主要利用O3吸收254 nm紫外光前后產生不同強弱電響應的原理，采樣為24 h連續自動監測，并按照《環境空氣質量自動監測技術規范》(HJ/T 193—2005)[9]的要求進行，部分時段由于停電、儀器校準等原因數據無效。

研究中提到的NOx數據來源于青島市區13個環境空氣監測站點的NOx監測數據，采用美國API 200E化學發光NOx分析儀測定，主要基于NO與O3反應發光的原理。VOCs數據采用嶗山區環境空氣綜合監測站的Airmozone在線氣相色譜儀(法國)測定，共50種組分，包括含碳個數為2～6的低沸點組分和含碳個數為6～12的高沸點組分。氣象資料中氣溫、相對濕度、風速、風向數據采用伏龍山氣象站的觀測資料，太陽輻射強度數據采用青島市環境監測中心站樓頂的氣象觀測資料。

2 結果與討論

2.1O3濃度的時間變化特征

依據《環境空氣質量標準》(GB 3095—2012)[1]和《環境空氣質量評價技術規范(試行)》(HJ 663—2013)[10]評價方法，2013—2015年青島市區O3第90百分位日最大8 h滑動平均值(O3-8 h)分別為115、150、147 μg/m3，O3-8 h的超標率分別為1.9%、7.0%、5.2%，第90百分位O3-8 h和超標率均在2014年達到最高值。O3-8 h的時間變化曲線如圖1所示，可以看出O3濃度呈現明顯的季節波動，濃度較高的月份主要集中在每年的5—10月，12月至次年1月濃度最低。青島市區2014年O3污染狀況最嚴重，且高濃度O3主要集中在春末、夏季、秋初階段，冬季濃度最低，這與京津冀地區部分城市的O3污染特征較為一致[3,11-12]。

圖1 O3-8 h的時間變化曲線Fig.1 Time series of daily maximum O3-8 h concentration

2013—2015年青島市區O3日變化均呈現明顯的單峰型變化規律，白天濃度高，夜間濃度低，與北京、天津、石家莊、上海、成都等城市的O3日變化規律基本一致[3,11-14]。每日凌晨開始O3濃度緩慢下降，早上07：00達到濃度最低值。08：00起隨著太陽輻射增強、氣溫升高，空氣中的VOCs、NOx等前體物經光化學反應轉化為O3，致使O3濃度迅速升高，下午15：00前后達到濃度峰值，之后伴隨著太陽輻射強度的減弱、氣溫的下降，光化學反應逐漸減緩，O3濃度逐步下降至次日并開始新一輪的變化。對比不同年份的O3日變化曲線得出，2013年O3濃度較2014、2015年明顯偏低且變化幅度偏小，主要與當年的太陽輻射強度較弱、平均氣溫較低等因素有關(圖2)。

圖2 2013—2015年O3日變化曲線Fig.2 The diurnal variation of O3 concentration from 2013 to 2015

2.2氣象要素對O3濃度的影響

O3作為二次污染物，是復雜光化學反應的特征產物，并且受氣象因素的影響。2013—2015年青島市區的O3污染在2014年最嚴重，且5—10月O3污染的高發期，因此，以2014年5—10月為例，分析太陽輻射強度、氣溫、相對濕度、風速、風向等氣象要素對O3濃度的影響。

2.2.1 太陽輻射強度的影響

將O3小時濃度與太陽輻射強度小時值歸類統計并進行線性相關分析，結果見圖3。從圖3可以看出，O3濃度與太陽輻射強度呈現中度正相關關系，相關系數r=0.770，即O3濃度隨著太陽輻射強度的升高而升高。兩者的日變化均呈現明顯的單峰型變化趨勢，太陽輻射強度自早上05：00起逐漸增強，至中午12：00達到最高值，之后逐步下降，夜間降至零并維持穩定；O3濃度在早上07：00處于全天最低值，08：00起開始升高，下午15：00左右達到濃度峰值，之后不斷下降。O3作為二次生成的污染物，其濃度的升高是多項氣象因子的綜合結果，太陽輻射增強是O3濃度升高的重要氣象條件，原因是強太陽輻射可以促進光化學反應的進行，有利于O3的生成。

圖3 O3濃度與太陽輻射強度的散點圖和日變化曲線Fig.3 The scatter plot and diurnal curve of O3 concentration and solar radiation intensity

2.2.2 氣溫的影響

將O3小時濃度與氣溫小時值歸類統計并進行線性相關分析，結果見圖4。從圖4可以看出，O3濃度與氣溫呈高度正相關關系，相關系數r=0.858，即O3濃度隨氣溫的升高而升高。與太陽輻射強度相似，氣溫的日變化曲線也呈明顯的單峰型變化趨勢，早上05：00為全天氣溫的最低值，06：00起開始升高，至下午14：00達到最高值，之后持續下降。O3濃度的日變化曲線與氣溫有很好的相關性，但整體推后2 h。分析原因認為，氣溫升高是促進光化學反應的重要前提條件，O3作為光化學反應生成的產物，其日變化曲線必然存在一定的滯后性。

圖4 O3濃度與氣溫的散點圖和日變化曲線Fig.4 The scatter plot and diurnal variation of O3 concentration and temperature

2.2.3 相對濕度的影響

將O3小時濃度與相對濕度小時值歸類統計并進行二次曲線擬合，結果見圖5。從圖5可以看出，兩者具有較好的擬合相關關系(相關系數r=0.793)，且O3濃度在相對濕度60%左右達到最高值。當相對濕度小于60%時，O3濃度隨相對濕度的增加呈現升高趨勢；當相對濕度超過60%后，O3濃度隨濕度的增加顯著降低。對比無降水和有降水天氣條件下O3質量濃度可知(圖6)，無降水天氣條件下的O3濃度比有降水時的濃度高27.3%，進一步說明了高濕度條件不利于O3的生成。綜上所述，對青島市區而言，相對濕度60%左右的條件較利于O3的生成。

圖5 O3濃度與相對濕度的散點圖Fig.5 The scatter plot of O3 concentration and relative humidity

圖6 不同天氣條件下的O3濃度對比Fig.6 Comparison of O3 concentrations in different weather conditions

2.2.4 風速及風向的影響

以4 m/s為界，將風速劃分為2個部分，將O3小時濃度與風速小時值歸類統計并進行線性相關分析，如圖7所示。當風速小于4 m/s時，O3濃度隨著風速的增大而升高，兩者呈高度正相關關系，相關系數r=0.949；當風速大于4 m/s時，O3濃度與風速呈現中度負相關關系，風速增大時O3濃度反而降低，相關系數r=-0.670。由此推出，青島市區較高濃度的O3主要發生在風速為4 m/s左右的條件下，即風力為三級左右。

圖7 O3濃度與風速的散點圖Fig.7 The scatter plot of O3 concentration and wind speed

從風頻-風向玫瑰圖(圖8)來看，2014年5—10月青島市區的主導風向為SSE和S，風向頻率分別為18.5%和17.7%，次風向為NNW，風向頻率為11.1%。從O3濃度-風向玫瑰圖可以看出，高濃度O3主要發生在S風向下，其次是SSW和SSE，與主導風向較一致。從天氣特點來看，出現偏南風時多為晴朗天氣，氣溫較高且太陽輻射相對較強，大氣光化學反應比較活躍，利于O3的生成和積累；從城市布局來看，青島市區南部瀕臨海洋，相關監測顯示，2014年3月17日至4月21日黃海、東海及西北太平洋一帶海域的O3濃度較同期青島市區的O3濃度高43.6%，說明海洋上也可能存在O3的排放源或前體物。吹偏南風時，部分來自海洋的O3或其前體物可能會傳輸到市區造成O3濃度升高。

2.2.5 氣象要素影響的個例分析

強太陽輻射強度、高溫、相對濕度60%左右、風速4 m/s左右、偏南風的氣象條件較利于O3的生成。2014年5月29—31日發生典型的O3高污染過程，O3-8 h為210～213 μg/m3，期間的太陽輻射日總量平均值為24.7×106J/m2，平均氣溫23.2 ℃，相對濕度66.9%，平均風速3.5 m/s，主導風向為東南風；2014年6月1—3日則是O3濃度較低的時段，O3-8 h為111～115 μg/m3，期間的太陽輻射日總量平均值為6.3×106J/m2，平均氣溫18.2 ℃，相對濕度85.8%且伴有降水，平均風速5.5 m/s，主導風向為東北風。在不考慮人為排放等其他因素影響的前提下，前一時段的太陽輻射強度和氣溫明顯高于后一時段，相對濕度更接近于60%，平均風速接近4 m/s且風向偏南，整體氣象條件更利于O3的生成，因此O3濃度遠高于后一時段。

圖8 風頻-風向玫瑰圖和O3質量濃度-風向玫瑰圖Fig.8 Rose maps of wind directions and O3 concentrations

2.3前體物對O3生成的影響及貢獻

2.3.1 前體物對O3生成的影響

O3的生成與其前體物(NOx和VOCs)呈高度非線性關系，判斷一個城市或地區O3的生成受何種前體物的控制，是O3生成機理研究的重要內容，且對O3的污染控制十分重要。VOCs與NOx體積分數比(VOCs/NOx)是早期用來定性分析大氣中O3濃度與VOCs和NOx關系的一種判別方法。研究表明[15]，當VOCs/NOx>8時，維持VOCs濃度不變，降低NOx的濃度會導致O3濃度的降低，即O3生成處于NOx控制區；當VOCs/NOx<8時，維持NOx濃度不變，降低VOCs的濃度會導致O3濃度降低，即O3生成處于VOCs控制區；當VOCs/NOx<4時，降低NOx濃度，O3濃度反而會升高，即存在NOx減少的不利效應。研究采用VOCs/NOx分析青島市區2014年7—8月O3的生成受何種前體物的控制(其中VOCs濃度為50種VOCs組分的濃度之和)，得出VOCs/NOx為0.23，小于4，可推斷O3生成主要受VOCs控制，且存在NOx減少的不利效應。

O3與NOx體積分數比(O3/NOx)也可以用來判斷前體物對O3生成的影響[16]：當O3/NOx<15時，O3生成處于VOCs控制區；當O3/NOx>15時，O3生成處于NOx控制區。研究表明，2014年7—8月青島市區O3/NOx為1.86，遠小于15，進一步證實了O3的生成受VOCs控制。2012—2014年青島市公共交通周及“無車日”監測顯示[17]，控制機動車的車流量可使NOx濃度降低，而O3濃度反而升高，驗證了NOx減少的不利效應。因此，為控制青島市區的O3污染狀況，可通過降低VOCs的濃度來實現，降低NOx濃度則可能會導致O3濃度的升高。

2.3.2 VOCs對O3生成的貢獻

研究分別采用OH消耗速率和增量反應活性2種方法對2014年7—8月青島市區大氣中的部分VOCs組分的O3生成貢獻進行了分析，其中包含烷烴29種、烯烴7種、芳香烴14種，如圖9所示。2種方法的計算結果均表明，烯烴的O3生成貢獻最大，占VOCs總貢獻的70%以上，烷烴和芳香烴的貢獻較小，均為10%～20%，且烷烴稍高于芳香烴。雖然烯烴的體積分數僅占VOCs總濃度的18.2%，但由于反應活性較高，因此其O3生成貢獻遠高于烷烴和芳香烴，這與天津、唐山等北方城市的研究結果較為一致[19-20]，而深圳、廈門這些南方城市則主要以芳香烴的O3生成貢獻最高[21-22]。因此，控制烯烴類有機物的排放可有效降低O3的生成，對O3污染的防治有重要作用。

圖9 OH消耗速率方法和增量反應活性方法計算得出的青島市大氣VOCs組分的O3生成貢獻Fig.9 The contribution of VOCs to O3 generation in Qingdao using the methods of OH radicals consumption rate(a) and incremental reactivity(b)

3 結論

1)2013—2015年，青島市區O3第90百分位O3-8 h為115～150 μg/m3，超標率為1.9%～7.0%，均在2014年達到最高值。O3濃度呈明顯的季節波動，一般5—10月濃度較高，12月至次年1月濃度最低；O3日變化呈單峰型變化規律，白天濃度高，夜間濃度低。

2)氣象要素的影響分析表明，太陽輻射強度、氣溫與O3濃度均呈正相關關系，即強太陽輻射和高溫條件下易出現高濃度O3。此外，相對濕度60%左右、風速4 m/s左右(風力三級)、偏南風的氣象條件也有利于O3的生成。

3)采用VOCs/NOx、O3/NOx分析得出，青島市區O3的生成主要受前體物VOCs控制，且存在NOx減少的不利效應，即降低VOCs濃度可使O3濃度下降，而降低NOx濃度反而會引起O3濃度上升。運用OH消耗速率、增量反應活性2種方法分析VOCs組分的O3生成貢獻，得出烯烴的O3生成貢獻遠高于烷烴和芳香烴。因此，控制前體物VOCs尤其是烯烴組分的排放，是減少青島市區O3污染的有效措施之一，并對O3污染防治對策的制定有重要意義。

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EffectofMeteorologicalFactorsandPrecursorsontheChangeofAmbientAirOzoneConcentrationsinQingdao

XUE Lian1, XU Shaocai1, SUN Meng1, MENG He1, WANG Jing1, ZHANG Yuqing1, LIU Yuefeng2

1.Qingdao Environmental Monitoring Central Station, Qingdao 266003, China 2.Qingdao Research Academyof Environmental Science, Qingdao 266003, China

Based on the temporal variationcharacteristics of O3pollution in urban districts of Qingdao from 2013 to 2015, the effect of different meteorological factors on O3concentration were analyzed, and the contribution of precursors to O3generation werestudied. The results showed that the highest O3concentration and O3excess rate were both occurred in 2014. The O3concentrations from May to October were higher than that in other months, and the lowest concentrations were occurred in December and January. The diurnal variation of O3concentrationshowed a single peak feature, and the concentration in the daytime was higher than that in night. Meteorological conditions such as stronger solar radiation, higher temperature, relative humidity at about 60%, wind speed at about 4 m/s,and southerly wind were all prone to high O3concentrations. O3generation was mainly controlled by VOCs precursors, andthe contribution of alkene warehigher than that of alkane and arene. Therefore, controlling the emission of VOCs, especially alkene, can effectively reduce the concentration of O3in urban district of Qingdao.

Qingdao; ozone; meteorological factor; precursor

X823;X515

：A

：1002-6002(2017)04- 0179- 07

10.19316/j.issn.1002-6002.2017.04.22

2017-02-22;

：2017-04-08

青島市民生科技計劃基金資助項目(14-8-3-10-NSH)

薛 蓮(1986-)，女，山東青島人，碩士，工程師。

王 靜