青藏高原納木錯流域持久性有機污染物的多介質遷移與歸趨模擬

任嬌，王小萍，王傳飛，龔平，姚檀棟

1. 中國科學院青藏高原研究所，中國科學院青藏高原環境變化與地表過程實驗室，北京 1001012. 中國科學院青藏高原地球科學卓越創新中心，北京 1001013. 中國科學院大學，北京100049

青藏高原納木錯流域持久性有機污染物的多介質遷移與歸趨模擬

任嬌1,3，王小萍1,2,*，王傳飛1,2，龔平1,2，姚檀棟1,2

1. 中國科學院青藏高原研究所，中國科學院青藏高原環境變化與地表過程實驗室，北京 1001012. 中國科學院青藏高原地球科學卓越創新中心，北京 1001013. 中國科學院大學，北京100049

南亞排放的持久性有機污染物(POPs)可隨大氣傳輸到青藏高原，然而POPs在高原多介質間的遷移與分配尚不清晰。本研究利用三級逸度模型對4種POPs(六六六α-HCH，滴滴涕p,p′-DDT，菲Phe和苯并芘BaP)在納木錯流域的遷移與歸趨進行了模擬。結果表明，大氣沉降是該區域污染物的主要輸入過程，而降解損失則是主要的輸出途徑。就最終歸趨而言，土壤是POPs在納木錯流域的重要儲庫，其存儲了大于50%的POPs。此外，湖水和沉積物分別對α-HCH和PAHs具有較強的存儲能力。靈敏度分析的結果表明，環境溫度、大氣中POPs的濃度及其理化性質是影響POPs在環境中分布的關鍵參數。本研究明確了納木錯流域不同POPs的遷移方向和歸趨特征，這將為青藏高原生態安全評估提供科學依據。

青藏高原；持久性有機污染物；多介質逸度模型；遷移；歸趨

Received20 January 2017accepted13 March 2017

Abstract: Persistent organic pollutants (POPs) emitted from South Asia can be transported to the Tibetan Plateau (TP), driven by favorable atmospheric circulation; however, their transfer between different media (air, soil, water, sediment etc.) and their final fate in the TP are unclear. In the present study, a level III fugacity model was applied to simulate the exchange fluxes and concentration distributions of four POPs (α-HCH, p,p′-DDT, Phe and BaP) in Nam Co Basin. The results showed that atmospheric deposition is the main input process for POPs into this region, and degradation is the main elimination pathway. Soil is the major sink of POPs, accounting for more than 50% of their total reserves. In addition, lake water and sediment have a certain storage capacity for α-HCH and polycyclic aromatic hydrocarbons, respectively. Sensitivity analysis showed that the concentrations of POPs in the air, their physicochemical properties, and air temperature, are key parameters affecting the environmental behavior and distribution of POPs. In conclusion, the direction of transfer, the fluxes amounts, and the final fate of different POPs among different media in Nam Co were successfully quantified in the model, thus contributing to a scientific basis for ecological safety assessments within the TP region.

Keywords: Tibetan Plateau; persistent organic pollutants (POPs); multimedia fugacity model; transfer; fate

持久性有機污染物(POPs)因其在環境中難以降解、對生物有著高毒性而受到廣泛關注[1]。由于具有半揮發性，POPs能夠隨大氣進行長距離遷移[2-3]，從而在全球范圍內分布。即使在遠離人類活動的南極、北極和青藏高原也能監測到POPs的蹤跡[4-6]。相比南北極，青藏高原毗鄰印度、巴基斯坦和尼泊爾等污染嚴重的南亞國家[7]，因而更易受到污染源區的影響。目前，青藏高原的POPs研究已取得初步進展，多項證據都表明南亞排放的有機氯農藥(OCPs)[8-11]和多環芳烴(PAHs)[12-13]能夠在印度季風和西風的驅動下傳輸至高原內部。青藏高原的土壤[14-15]、草地[16]、冰雪[17-19]、湖水[20]、沉積物[21-22]和魚體[23-24]中都有POPs的相關報道，然而這些研究只能說明污染物到達了青藏高原。POPs在高原各環境介質之間是如何遷移與分配的？其最終歸趨如何？顯然，目前的研究尚無法回答這些問題，只有將多介質環境行為相結合才能全面認識污染物在青藏高原的來龍去脈、辨析各環境介質在POPs遷移與存儲中的作用，因此青藏高原POPs區域循環的系統研究亟待開展。

青藏高原平均海拔在4 000 m以上，被稱為地球“第三極”，在此特殊地理單元中，污染物的遷移與循環也必然有其獨特之處。高原環境氣候寒冷，低溫會減弱地表揮發，而加劇POPs的冷凝與沉降作用[25]。然而，近幾十年來，青藏高原正經歷著顯著的變暖[26]，山地冰川加速消融、徑流量增加[27]，這可能會促進污染物的釋放并向下游湖泊輸送。那么，在固有的低溫環境與全球升溫的耦合作用下，POPs在由大氣-土壤-冰川-湖水-沉積物所組成的區域系統中經歷著怎樣的循環過程？各介質對POPs的存儲起到多大作用？這些問題顯得尤為重要。

在污染物多介質循環的研究中，實測難度較大，而模型的運用能夠簡化環境過程，達到全面評估污染物歸趨的目的。近年來，加拿大學者Mackay[28-29]開發的逸度模型成為研究POPs環境行為的有力工具，用逸度來描述污染物在多環境介質中的分配、遷移和歸趨是該模型的最大優勢。穩態的三級逸度模型已被運用于北京[30]、天津[31-32]、蘭州[33]等地區研究POPs的跨界面環境過程，其結果與實測吻合較好。除區域的研究外，Wania和Mackay[34]首次將逸度模型應用于全球尺度，揭示了POPs在全球環境中的遷移規律。可見，逸度模型的適用性廣、預測效果好。因此，本研究擬借助多介質逸度模型，選擇大氣、土壤、冰川與湖泊共存的納木錯流域作為研究區，模擬POPs在該區域的界面交換與遷移規律，以明確其最終歸宿。一方面，這將為正確評價青藏高原在POPs全球循環中的作用提供依據；另一方面，這也是確保高原地區環境安全、生態系統可持續發展的重要前提。

1 研究方法(Methods)

1.1 研究區概況

納木錯(30°30′～30°56′N，90°16′～91°03′E, 見圖1)位于青藏高原中部、念青唐古拉山北麓，湖面海拔4 718 m，面積2 015 km2[35]。大氣降水和冰川融水是納木錯主要的補給來源。近幾十年來，受氣溫升高和流域內冰川加速消融的影響，納木錯湖呈擴張趨勢[36]。該地區年均氣溫為0°C，平均風速4 m·s-1，年降雨量約400 mm左右，植被覆蓋以高寒草甸和高寒草原為主[36-37]。位于湖泊東南角的中國科學院納木錯多圈層綜合觀測站(簡稱納木錯站，圖1)是開展POPs多介質研究的重要保障。

圖1 納木錯及采樣點的位置Fig. 1 Location of Nam Co Lake and sampling sites

1.2 模型框架

本研究以Mackay[29]的三級逸度模型為基礎，結合納木錯流域的具體環境構建適合高原的穩態多介質模型。選取以納木錯湖為中心，面積為10 680 km2的流域范圍作為研究區[38]。將環境系統分為4個主相：依次為大氣(1)、水(2)、土壤(3)和沉積物(4)。其中，各主相中又存在著氣、顆粒物、水和生物等子相(見表1)。

模擬的主要環境過程包括POPs在大氣、土壤、湖水和沉積物各介質之間的界面交換過程。遷移通量為逸度(f, Pa)與相間遷移系數D值(mol·h-1·Pa-1)的乘積。為考察冰川融水對污染物輸入的貢獻，本研究將徑流作為向湖泊輸入的一個過程融入到模型中。由于缺乏上風向大氣污染物輸入的準確數據，本文直接使用當地大氣中實測POPs濃度和徑流向湖泊輸入的POPs通量作為驅動數據。依據穩態假設，各環境相的質量平衡方程可表達為：

水：T02t+(D12d+D12r+D12p+D12w)×f1

+D32×f3+D42×f4=(DR2+D21+D24+D2f)×f2

土壤：(D13d+D13r+D13p+D13w)×f1

=(DR3+D31+D32)×f3

沉積物：D24×f2=(DR4+D42+D4B)×f4式中，T02t為污染物通過徑流向湖泊輸入的速率(mol·h-l)；Dij為相間遷移速率，下標d, r, p, w分別表示氣態交換、雨水溶解、顆粒態干沉降和顆粒態濕沉降；DRi為污染物在環境相i中的降解速率；D2f為魚對污染物的富集速率；D4B為污染物向深層沉積物的掩埋速率。各D值的具體計算方法參照文獻[29, 39]。

1.3 參數識別

基于納木錯大氣POPs的觀測[40]，本研究共選取4種化合物進行模擬：六六六(α-HCH)和滴滴涕(p,p′-DDT)為OCPs的代表，主要來源于長距離傳輸；菲(Phe)是大氣中含量最高的PAHs[40]，而苯并芘(BaP)的毒性較強且最受關注，因此將它們分別作為小分子和大分子PAH的代表。通過實測和文獻調研，共需收集2套數據，分別用于模型輸入和模型驗證。輸入數據包括流域環境參數(表1)、介質遷移參數[29]、化合物理化性質(表2)和模型驅動數據(表2)。表1中各環境相的面積、深度、各子相的體積分數和有機碳含量均為實測數據。表2中化合物的理化參數都經過了溫度校正(T=273.15 K)，大氣濃度來自于納木錯站的觀測結果[40]，徑流輸送量由河水中實測POPs的濃度與徑流量[38]相乘所得。用于模型驗證的數據為各介質中POPs的實測濃度值，它們是模擬結果準確性評價和參數優化的依據。為使實測數據具有較好的空間代表性，本研究環納木錯湖采集了15個湖水、12個沉積物和20個土壤樣品(圖1)。樣品的前處理與實驗室分析方法詳見文獻[15, 40-41]。表3列出了各介質中POPs的實測濃度數據。

1.4 求解與驗證

基于上述模型框架和參數收集，利用Matlab編程即可求解得到POPs在土壤、湖水和沉積物3個主環境相中的模擬濃度，將其與實測數據進行比較，以驗證模型的準確性。為考察輸入參數對模型結果的影響，分別進行靈敏度和不確定性分析。靈敏度分析旨在檢驗單一參數變化對模擬結果的影響，其做法為分別對各輸入參數作±10%的變動，計算輸出結果Y的相對變化，常用靈敏度因子S表示[39]：

S=

通過比較S的大小可明確對模型結果影響較大的關鍵參數。在此基礎上，選取S>0.5的高靈敏度參數進行不確定性分析，即利用蒙特卡洛方法考察多參數同時變化對模擬結果的影響[30]。假設輸入參數均符合對數正態分布，根據其均值和標準差產生隨機數，運行10 000次，可得模擬濃度的波動范圍和變異系數(CV)。

2 結果與討論(Results and discussion)

2.1 模型驗證

經過模擬計算，獲得了4種POPs在各子相中的模擬濃度，如圖2所示。為驗證模型的準確性，對模擬結果與實測值進行了比較，發現各化合物在各子相的模擬與實測濃度都吻合較好，差異小于3倍(圖2)。這表明本研究構建的多介質逸度模型能夠較為準確地反映當地的污染情況，適用于納木錯地區POPs的遷移與歸趨模擬。

2.2 多介質遷移與最終歸趨

基于模擬濃度可進一步計算得到污染物在介質間的遷移通量和各介質中的儲量，其結果如圖3所示。從交換方向上看，α-HCH, p,p′-DDT, Phe和BaP都呈現出大氣向土壤、大氣向湖水、湖水向沉積物的凈沉降，這表明納木錯的土壤和湖泊是大氣中污染物的匯。其中，以大氣向土壤的遷移通量最大，4種化合物的氣-土交換通量分別為1.1×10-4, 2.0×10-4, 2.0×10-1和3.9×10-3kg·h-1(圖3)。就湖水-沉積物界面而言，α-HCH和p,p′-DDT的沉降和釋放通量相差較小，而Phe和BaP向沉積物的積累通量遠大于釋放通量(圖3)，這可能會導致PAHs更多地存儲于湖泊沉積物中。除介質間遷移外，降解損失為各介質中污染物的主要輸出途徑(圖3)。

表2 化合物的理化性質與模型驅動參數Table 2 Physicochemical properties and input data of the simulated chemicals

表3 POPs在納木錯各介質中的實測濃度Table 3 Measured concentrations of POPs in the multimedia environment of Nam Co

注：C22、C23、C2f、C33和C43分別表示污染物在湖水、湖水中懸浮顆粒物、魚體、土壤和沉積物中的濃度。ww為濕重；dw為干重。

Note: C22, C23, C2f, C33and C43are the concentrations in lake water, suspended particles, fish, soil and sediment, respectively. ww: wet weight; dw: dry weight.

圖2 模擬濃度與實測濃度的比較Fig. 2 Comparison between the predicted and measured concentrations

近年來，多項研究都指出冰川消融已成為一種重要的“二次源”在向高山湖泊輸入POPs[42-43]，然而支持這一觀點的實測數據較為缺乏。青藏高原在20世紀以來氣候快速變暖，升溫率是全球同期平均值的2倍，達到每10年0.3～0.4°C[44]。這導致高原冰川快速消融，促進了徑流量的增加，并可能引起污染物的釋放。為探明冰川消融對POPs輸出和循環的影響，本研究將冰川融水徑流作為向湖泊輸入的一個過程融入多介質模擬中。其結果顯示，對于4種目標化合物，徑流輸入的貢獻都很小，即使對于水溶性較好的α-HCH，也僅有3%是來自于徑流輸入。這說明大氣沉降仍是湖泊中污染物的主要貢獻者(圖3)。這與Nellier等[45]在歐洲阿爾卑斯山冰川補給湖的研究結果一致。

由于來源和理化性質的差異，4種模擬化合物在納木錯流域的儲量和最終歸趨表現出不同規律。α-HCH和p,p′-DDT的總儲量分別為3.5 kg和28.4 kg，它們主要來源于大氣的長距離傳輸[40]。相比之下，由于PAHs存在本地源的貢獻[46]，Phe和BaP在納木錯環境中的儲量比OCPs高2～3個數量級，分別為8.2 t和3.9 t。這表明PAHs是當地主要的污染物。就最終歸趨而言，湖水是α-HCH的歸宿之一，可占其總量的46%(圖3)，這與α-HCH具有較好的水溶性有關。而疏水性強的p,p′-DDT不易在湖水中分配，大于88%的DDT都最終歸趨于土壤(圖3)。這說明DDT類化合物對青藏高原的陸地生態系統影響更大。同樣地，土壤也是PAHs類化合物的主要歸宿，分別占Phe和BaP總儲量的49%和63%(圖3)。此外，PAHs在湖泊沉積物中也有一定的積累(約占35%，圖3)，沉積物是其第二大儲庫，這可能對水生生態系統存在潛在風險。

2.3 靈敏度分析

靈敏度分析能夠反映模型輸出結果對參數變化的敏感程度，其結果對于模型優化有著重要的指導意義。表4以S>0.5為標準，列出了本研究中對模擬結果影響較大的高靈敏度參數。結果顯示，大氣中污染物的濃度(C11和C13)對所有化合物都有較大影響，S值接近于1，表現出大氣沉降對該地區污染物輸入的決定性作用。環境溫度(T)的S值為負，且絕對值最大，這表明隨著溫度的降低，環境中POPs的濃度增加，該結果與POPs的冷捕集效應一致[47]。由此可知，青藏高原溫度較低的地區必然富集了更多的污染物，而溫度的升高會使青藏高原“匯”的作用減弱。同時，溫度的高靈敏度也證實了模擬中化合物理化性質參數進行溫度校正的必要性。

如表4所示，化合物的亨利常數(H)、過冷飽和蒸汽壓(PL)和正辛醇-水分配系數(Kow)對模擬結果也有很大影響，部分S的絕對值遠大于1。對介質遷移類參數而言，僅氣-水界面遷移系數(K12)、干沉降速率(Kp)、降水速率(Kw)和濕沉降清除效率(Sr)的靈敏度系數較高。此外，還有部分參數的靈敏度具有專一性，即只對某一相的濃度有影響。例如，顆粒物中的有機碳含量(O23)僅對湖水懸浮顆粒物中POPs濃度有較大影響；土壤中降解速率(t3)和土壤相的厚度(h3)對土壤相濃度有較大影響；而沉積物中降解速率(t4)、沉積物的有機碳含量(O43)和水中顆粒物的沉降速率(KS)都只對沉積物相濃度有影響。

可見，大氣中的濃度、環境溫度和化合物的性質是影響POPs在環境中分布的關鍵因素，這些參數的準確性是模擬結果可靠性的保證。

2.4 不確定性分析

模擬濃度的變異系數CV值越大，則表明其不確定性越大。圖4為本研究模型的不確定性分析結果，湖水和土壤中污染物濃度的CV值為100%左右，不確定較?。欢练e物的不確定性最大，CV為130%以上。這與影響沉積物濃度的參數較多、不確定性較大有關。與其他研究相比，本研究中模型的不確定性與北京地區的研究結果相當(CV<150%)[30]，而遠小于蘭州地區多介質模擬的誤差(CV達400%)[33]。這也證實了本研究中多介質模型的準確性。

圖3 各環境介質中污染物的儲量和介質間的遷移通量Fig. 3 Mass balance diagram showing the transfer fluxes and reserves in different media of Nam Co Basin

表4 參數靈敏度分析Table 4 Sensitivity analysis of the parameters in the model

注： 表示參數的靈敏度因子小于0.5。

Note: means the sensitivity coefficient (S) is lower than 0.5.

圖4 模型模擬濃度的變異系數Fig. 4 The coefficient of variation (CV) of POPs concentrations in sub-phases

綜上所述，多介質環境逸度模型被成功應用于青藏高原納木錯流域，4種典型POPs在該流域大氣-土壤-湖泊-沉積物系統中的遷移和歸趨得以量化。研究結果顯示，大氣沉降是該地區污染物向土壤和湖泊輸入的主要過程，土壤和沉積物是POPs的最終歸宿。明確不同POPs的環境歸趨也為今后的研究指明了一定方向。首先，應當著重關注DDT沿土壤-草地-陸生生物的傳遞與風險評價。其次，青藏高原水生生物中PAHs類化合物的研究相對缺乏，其含量、富集規律和健康風險都有待研究。作為對POPs在青藏高原歸趨模擬的初步探索，本研究證實了逸度模型在高原的適用性，未來應在此基礎上開展更加全面和深入的模擬研究。一方面，應當考慮環境和遷移過程的季節性差異，著重提高模型的時空分辨率；另一方面，利用四級逸度模型的長期預測優勢，開展未來氣候變化情景下污染物在青藏高原的遷移與歸趨變化具有重要意義。

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MultimediaFateModelingofPersistentOrganicPollutantsinNamCoBasin,TibetanPlateau

Ren Jiao1,3, Wang Xiaoping1,2,*, Wang Chuanfei1,2, Gong Ping1,2, Yao Tandong1,2

1. Key Laboratory of Tibetan Environment Changes and Land Surface Processes, Institute of Tibetan Plateau Research, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100101, China2. CAS Center for Excellence in Tibetan Plateau Earth Sciences, Beijing 100101, China3. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China

10.7524/AJE.1673-5897.20170120002

2017-01-20錄用日期2017-03-13

1673-5897(2017)3-170-10

X171.5

A

王小萍(1976-)，女，博士，研究員，主要研究方向為青藏高原環境污染與變化。

國家自然科學基金項目(41222010, 41671480)；中國科學院青年創新促進會項目(CAS2011067)

任嬌(1990-)，女，博士研究生，研究方向為青藏高原環境污染，E-mail: renjiao@itpcas.ac.cn

*通訊作者(Corresponding author)， E-mail: wangxp@itpcas.ac.cn

任嬌, 王小萍, 王傳飛, 等. 青藏高原納木錯流域持久性有機污染物的多介質遷移與歸趨模擬[J]. 生態毒理學報，2017, 12(3): 170-179

Ren J, Wang X P, Wang C F, et al. Multimedia fate modeling of persistent organic pollutants in Nam Co Basin, Tibetan Plateau [J]. Asian Journal of Ecotoxicology, 2017, 12(3): 170-179 (in Chinese)