基于小流域尺度的目標抗生素排放量估算方法
——以梅江流域為例

張濤，陳求穩，齊笑，劉卓，王敏

南京水利科學研究院生態環境研究中心，南京 210029

基于小流域尺度的目標抗生素排放量估算方法
——以梅江流域為例

張濤，陳求穩*，齊笑，劉卓，王敏

南京水利科學研究院生態環境研究中心，南京 210029

抗生素的大量使用和排放造成的環境污染和生態風險問題日益突出，抗生素排放量的估算是評價流域內抗生素污染程度的重要指標，但目前抗生素排放量估算方法尚不完善。本研究以梅江流域為例，建立了適合小流域尺度的典型抗生素排放量估算方法，計算了四環素類抗生素(TCs)向不同環境相的排放量并分析了其主要來源。結果表明：2016年梅江流域TCs排放量為8 558.1 kg，不同行政區抗生素排放量差異較大，其中梅江鎮受人口密度及養殖密度影響，抗生素排放量最大，高達1 224.4 kg；同時流域內不同抗生素的排放量也有所不同，其大小順序為強力霉素(DXC)>土霉素(OTC)>四環素(TC)>金霉素(CTC)；TCs受排放源、排放途徑等因素影響，以進入環境水相及土壤相為主，其中進入水相中的抗生素主要來自人類及生豬糞便，進入土壤相中的抗生素主要來自生豬及三黃雞糞便。梅江小流域抗生素具有潛在的生態風險，應加強抗生素使用管理。該研究為我國小尺度流域目標抗生素排放量的估算提供了十分有效的方法。

抗生素排放量；小流域；生態風險；四環素類

Received12 January 2017accepted30 March 2017

Abstract: Environmental pollution problems are increasing seriously due to over utilizations and emissions of antibiotics. Estimations of antibiotic emissions are key index on evaluation of antibiotic pollution level in river basin. However, there is a lack of well-founded and commonly accepted estimation method of antibiotics emissions. In this study, an estimation method for typical antibiotics emissions in small watershed is established based on Meijiang River Basin. Emissions of tetracycline antibiotics (TCs), which released into different environment phases, were calculated, and main sources of TCs were analyzed, respectively. The results showed that the total emissions of TCs in Meijiang River Basin were 8 558.06 kg in 2016, and their distribution varied with population and breeding density in different districts, in which Meijiang Town had the largest emissions up to 1 224.4 kg. The emissions of four TCs types in the river basin ranked in the following order: doxycycline>oxtetracycline>tetracycline>chlortetracycline. Affected by emission sources, emission paths, and other factors, TCs were mainly released into soil phase and water phase. TCs detected in the soil phase were mainly from pig and sanhuang chicken manure, and TCs detected in the water phase were mostly from human and pig manure. The result indicates that TCs pollution in Meijiang River Basin may cause potential ecological risk, and therefore the management of antibiotics utilization should be enhanced. This research could provide a very effective method for the estimation of antibiotics emissions in small watersheds of China, as well.

Keywords: antibiotics emissions; small watershed; ecological risk; tetracyclines

近年來，隨著藥物與個人護理品(PPCPs)，尤其是抗生素等新型環境污染物的大量頻繁使用，造成的耐藥性及生態環境風險廣受關注[1]。抗生素是一類具有抵抗微生物活性的天然、半合成或人工合成化合物[[2]，自20世紀40年代以來，抗生素不僅作為藥物廣泛地應用于人類和動物的疾病治療，同時也作為飼料添加劑用于畜牧業和水產養殖業，以促進規模化養殖，提高畜牧養殖業的經濟效益[3-4]。我國是抗生素生產和使用大國，每年約生產21萬噸抗生素，其中18萬噸用于醫療和農業[5]。抗生素在治療疾病和促進畜牧生產方面做出突出貢獻的同時也帶來了一系列生態環境問題[2]。

人畜服用的抗生素類藥物大多難以被人體及動物完全吸收，相當一部分以原藥、代謝物或母體化合物的形式經由尿液和糞便排出體外，繼而進入城市污水處理廠或者直接排放至環境中[2、6]，地表水[7]、地下水[8]、土壤[9]、沉積物[10]及動物糞便[11]中均不同程度檢測到抗生素的存在。環境中持續存在的抗生素不僅可以選擇性抑殺部分環境微生物，破壞生態環境，同時能夠誘導產生一些耐藥菌群或抗性基因，并通過直接或間接接觸的方式進入人體，增強人體的耐藥性，從而給人類公共健康造成嚴重威脅[1]。

已有研究表明抗生素的污染水平與區域內抗生素的排放量，即進入環境中的量有顯著關系，通過對抗生素排放量的估算，建立區域內的源匯關系，有利于預測環境中抗生素的污染水平[12]。目前針對化學品的排放量估算方法，主要采用歐盟化學品管理局推薦的化學品生命周期法[13-14]、化學品銷售總量法[15-18]和市場調研法[19-21]。其中化學品生命周期法在使用過程中需要大量參數，且計算過程較為復雜；化學品銷售總量法在使用過程中缺乏文獻資料的參考，且由于我國藥品登記制度尚未完善，各類抗生素使用量數據并沒有官方的報道文件，數據收集較難；而市場調研法多應用于全國水平或者大區域水平，不適用于小尺度流域抗生素的使用量獲取[12]。因此本研究以江西省梅江流域為例，建立適用于小尺度流域抗生素排放量的估算方法，探究流域內不同環境相中的抗生素排放量與監測濃度之間的關系，解析不同環境相中抗生素的主要來源，為小尺度流域抗生素的污染防治工作提供科學依據。

1 抗生素排放量估算方法(Estimate method of antibiotics emissions)

抗生素主要分為人用和獸用2種，其中人用抗生素的排放根據基礎市政設施的不同又分為非農業人口和農業人口的排放，而獸用抗生素排放量的估算則根據養殖方式及生理結構等因素主要分為牲畜及家禽2類，不同種動物針對抗生素的排泄比例、進入環境中的途徑均有所差異。本研究方法是根據小尺度流域特征，以大量詳細的走訪調查數據為基礎進行抗生素排放量的估算，包括以下4個步驟：

1.1 抗生素使用量調查

人用抗生素的使用途徑復雜且數據獲取較難，目前已有研究表明化學品的使用量與區域人均使用量和區域人口數量的乘積非常接近[22-23]，因此根據區域人均使用量與流域人口數量的乘積，推算出流域內人用抗生素使用量，其中流域人口統計數據主要通過行政區統計數據轉換而來，其具體方法為將流域范圍內的行政區圖轉化為100 m×100 m的柵格數據，并計算柵格數量。通過行政區人口統計數據除以其對應的柵格數，得到每個行政區每個柵格的人口數量，即人口密度，然后利用人口密度與流域柵格數量相乘，得到流域內人口總數，該方法也同樣應用于流域內畜禽數量的計算。

由于流域內不同行政區養殖特征、用藥習慣不同，獸用抗生素的使用量有很大區別，因此以行政區為單元，利用官方資料收集和問卷調查法進行使用量估算。首先根據官方資料確定行政區養殖戶數量及相應養殖規模，若無官方資料，則以走訪調查數據為主。以生豬為例，確定行政區生豬養殖整體情況后，劃分不同養殖規模，一般分為以下4種：100頭以下、100～500頭、500～1 000頭及1 000頭以上。根據不同規模的養殖場數量，按照合理的比例選取具有一定代表性的幾家養殖場進行抗生素用藥調查，調查方式以問卷形式為主，主要調查內容包括養殖模式(自繁自養、專業育肥、仔豬繁育、種豬飼養等)、養殖場配套設施(氧化池、沉淀池等)、年存欄量及年出欄量、接種疫苗及藥物保健情況、飼料使用情況、常用抗生素種類、不同種類抗生素年使用量、糞便處理情況以及養殖場周邊環境等。通過大量調查問卷結果，計算出同一行政區不同養殖規模的養殖場每頭豬目標抗生素年使用量的平均值，并乘以對應養殖規模的養殖數量，最終得出行政區內養豬場年抗生素使用量，繼而推算出流域內生豬年抗生素使用量。

1.2 進入環境中的抗生素排泄量估算

抗生素進入人體及動物體內后，大多難以被完全吸收，其中約30%～90%會以母體化合物的形式通過糞便排泄[6]。已有研究表明，不同受體對不同抗生素具有不同的藥代動力學，因此不同受體對各種抗生素的排泄比例各不相同[17]，如表1所示。流域內目標抗生素的排泄量等于該流域內不同物種抗生素使用量乘以對應的抗生素排泄比例之和[12]。

1.3 抗生素進入不同環境相途徑及分配

人用抗生素和獸用抗生素均可通過多種途徑進入到環境中(圖1)。其中人用抗生素分為非農業人口和農業人口，獸用抗生素分為牲畜和家禽，分別進行統計和計算，具體考慮過程如下：

(1)人用抗生素。非農業人口使用的抗生素經體內排放后，進入污水處理廠經過處理，最終排放至水環境中。研究證明大多數抗生素在污水處理廠中不能被完全去除，大量抗生素隨著出水進入地表水中，繼而吸附在底泥沉積物上或者在魚蝦等水生生物體內富集[24]。因此進入水環境中的非農業人口抗生素排放量主要取決于非農業人口數量及污水處理廠針對不同抗生素的處理效率。而我國農村大多缺乏污水處理設施，因此農業人口使用的抗生素基本以徑流沖刷或農業施肥等形式直接排放至地表水和土壤環境中。總的來說，非農業人口的抗生素排放量=抗生素排泄量×(1-污水處理率)，且主要進入水環境中，而農業人口的抗生素排放量就等于其排泄量，并按一定比例分別進入地表水及土壤相。

(2)獸用抗生素。獸用抗生素進入環境的途徑較多，但不同物種排放至不同環境相的途徑有所差異，例如家禽類動物由于無單獨的尿道，因此無尿液排泄，其排泄物主要以進入土壤相為主。同時在進行不同養殖場調查時，應著重了解養殖場配備設施、周邊環境及糞便的處理情況等。以梅江流域為例，流域內養殖業以生豬和三黃雞為主，其中生豬養殖場基本配備有氧化池或沉淀池，但處理方式并不能有效去除抗生素[25]。因此認為生豬的抗生素排泄量全部進入環境中，其途徑主要是一部分生豬糞便作為糞肥施于農田或殘留在綠地繼而進入土壤環境中，還有一部分則通過地表徑流沖刷進入地表水中。梅江流域三黃雞的養殖多為山上散養，且多距離河流較遠，通過徑流沖刷進入河流的污染物比例很低，同時圈養三黃雞的排泄物一般會收集作為果園等經濟作物的肥料，繼而進入環境土壤相中。

圖1 抗生素在環境中的暴露途徑Fig. 1 Exposure pathways for antibiotics in the environment

表1 不同受體對各類抗生素的排泄比例[12]Table 1 Reported fraction data of each antibiotic excreted by different species[12]

注：(1)均值(最小值～最大值)；(2)a表示該抗生素未找到報道值，取其所屬種類的平均值作為該抗生素的排泄系數；(3)b表示β-內酰胺類4種抗生素的動物體內排泄比例取自對應的人類體內的排泄比例。

Note：(1) average (minimum-maximum); (2)aData are reported average values of each antibiotic category used for those without available exertion values in published reports; (3)bData are those values of β-lactams (only 4 antibiotics cefpodoxime, amoxicillin, penicillin and cefamedin) used for animals based on the respective data for human.

(3)歸趨途徑分配。通過確定不同物種的抗生素排泄量及進入環境的途徑，并結合不同環境相的分配比例，即可得到不同環境相的抗生素排放量。有研究表明牲畜的清潔方式主要水沖糞，而水沖糞過程會使糞便的20%隨沖刷水進入水環境中[12]，因此水相中抗生素總量等于非農業人口排放量、80%農業人口排放量、牲畜排放量的20%及其他排放量之和；土壤中抗生素總量等于農業人口排放量的80%、家禽排放量、牲畜排放量的80%及其他排放量之和。同時家禽的排泄物可用于買賣，需要確認其作為物品的最終流向。通過走訪調查梅江流域的養雞場和果園，得知流域內僅80%家禽排泄物用于當地果園，其余20%則銷往他處。同時在估算梅江流域非農業人口抗生素排放量的計算中取最壞情況，即污水處理率為零。

2 實例研究(Case study)

2.1 研究區基本概況

梅江流域位于江西省贛州市東北部地區，流域面積3 540.3 km2。梅江是贛江的源頭，也是鄱陽湖的重要源頭之一，其發源于寧都縣王陂障，自北向南，沿途納琳池河、黃陂河、會同河、竹坑河、固厚河、西河等6條支流形成貫穿全流域的梅江水系[26]。梅江流域內地貌以丘陵和山地為主，土壤類型多為山地紅壤和黃紅壤，質地為壤土和輕砂壤[27]。梅江流域包括26個鄉鎮，其中21個鄉鎮隸屬寧都縣，約占流域面積的97.03%，為梅江流域的主體區域，因此在調查中以寧都縣為主。寧都縣人口83.8萬，其中農業人口67.8萬，耕地面積67.3萬畝，區域內經濟以農業和養殖業為主，其中以豬和三黃雞為主的養殖業規模化養殖高達90%[28]。

2.2 研究區養殖情況

根據流域內養殖情況，對獸用抗生素的排放量估算主要分為生豬和三黃雞2類，以鄉鎮為單元，選取使用較為普遍且價格低廉、廣譜抗菌的四環素類抗生素(TCs)為目標抗生素，主要包括四環素(tetracycline, TC)、土霉素(oxytetracycline, OTC)、強力霉素(doxycycline, DXC)及金霉素(chlortetracycline, CTC)。

流域內生豬年出欄量共為22.0萬頭，除大沽鄉外，其他各鄉鎮生豬年出欄量均超過1 000頭，同時洛口鎮、東山壩鎮、黃陂鎮、石上鎮、安福鄉、會同鄉、梅江鎮、田埠鄉及青塘鎮等9個鄉鎮生豬年出欄量均超過1萬頭，其中梅江鎮生豬年出欄量最大為4.8萬頭。流域內三黃雞養殖量較大，年出籠量高達2 243.9萬羽，多集中于會同鄉和竹笮鄉，其三黃雞年出籠量分別為276.8萬和230.2萬羽。

圖2 梅江流域調查養殖場分布及鄉鎮區劃圖Fig. 2 Distribution of livestock farms and township zoning map in Meijiang River Basin

根據實地調查結果，將生豬養殖場共分為3個規模：100頭以下、100～1 000頭及1 000頭以上，流域內部分鄉鎮養殖數量較少，僅具有前2種規模。每個行政區內不同規模養豬場分別選取2～3家，共走訪調查45家養豬場。流域內有大型三黃雞養殖基地，養殖數量較多，其規模劃分為3種：1萬羽以下、1～50萬羽及50萬羽以上。由于養雞場位置多位于山上，導致調查存在一定難度，因此在實際走訪過程中不同規模養雞場僅選取1～2家，共計18家，如圖2所示。

2.3 抗生素排放量估算結果

流域內TCs總排放量為8 558.1 kg，不同抗生素的排放量具有顯著差異，其中DXC排放量最大，其值為6 960.8 kg，占TCs總排放量的81.3%，OTC、TC次之，其排放量值分別為1 217.0 kg和369.1 kg，CTC排放量最少，僅為11.2 kg。不同行政區TCs排放量同樣差異顯著，從流域尺度來看，位于下游行政區的TCs總排放量最大，其次為中游，上游行政區的排放量最低，其中位于流域下游的梅江鎮、會同鄉、田埠鄉、竹笮鄉等鄉鎮總排放量與其他區域相比明顯較高，尤其是梅江鎮，其總排放量高達1 224.4 kg，是流域內排放量最低的大沽鄉20倍。不同行政區單位面積TCs排放量大小順序為竹笮鄉>梅江鎮>田頭鄉>會同鄉>安福鄉>田埠鄉>蔡江鄉>石上鎮>黃陂鎮>固厚鄉>釣峰鄉>東山壩鎮>青塘鎮>長勝鎮>洛口鎮>賴村鎮>肖田鄉>東韶鄉>湛田鄉>小布鎮>大沽鄉，與行政區總排放量大小順序略有不同，但整體趨勢相同，均為下游>中游>上游。

2.4 不同環境相TCs來源

TCs主要以進入環境水相及土壤相為主，同時不同TCs進入環境相的主要途徑有所差異，其中OTC和DXC排放量主要通過生豬糞便排泄方式進入水相，而TC及CTC則主要通過農業人口排放途徑，僅22.9%來自非農業人口排放。排放至環境土壤相中TCs的來源主要包括生豬糞便、農業人口排放及三黃雞排泄物3種，其中TC與CTC的排放全部來自農業人口，而OTC的排放主要來自生豬糞便，DXC的排放則主要來自三黃雞排泄物。總的來看，排放至環境中的TC和CTC主要來自人用，而OTC及DXC則主要來自獸用。

2.5 TCs排放量與濃度的相關性分析

對TCs排放量與對應的檢測濃度進行Pearson相關性分析，其中土壤及沉積物中TCs濃度值采用固相萃取和超高效液相色譜-質譜聯用法進行測定，具體數據為本課題組郭曉等[29]前期研究獲得。結果顯示(表4)OTC排放量與土壤中OTC濃度未呈顯著相關性，但與沉積物中OTC濃度呈顯著相關性，同時其他3種四環素類抗生素與不同環境相中的對應抗生素濃度均呈顯著相關性，說明抗生素的排放量對環境中抗生素的污染程度具有一定影響。

圖3 流域內不同行政區四環素類抗生素(TCs)排放量Fig. 3 Tetracycline antibiotics emissions of different regions in basin

表2 流域內不同行政區畜禽養殖及抗生素排放情況Table 2 The situation of poultry, livestock and antibiotics emissions of different regions in basin

圖4 不同途徑進入水和土壤相中抗生素的排放量注：OTC, TC, CTC, DXC為土霉素、四環素、金霉素、強力霉素。Fig. 4 Antibiotics emissions to water and soil through different waysNote: OTC, TC, CTC and DXC are oxtetracycline, tetracycline, chlortetracycline and doxycycline, respectively.

3 討論(Discussion)

我國作為世界上抗生素生產和使用第一大國，普遍存在抗生素濫用情況，尤其是養殖業較發達地區，大量抗生素的使用和排放造成的環境污染問題日益嚴重，因此分析流域抗生素污染現狀，評估其環境風險勢在必行。Gouin等[19]通過市場調研的方法對我國個人護理品的有效成分使用量進行估算，分析認為利用排泄率、污水處理率等參數估算化學品排放量的方法結果可靠。Zhang等[30]通過調研抗生

素市場銷售數據，對我國58個主要流域進行了抗生素排放量的估算，結果表明36種抗生素經代謝后排泄出的總量為54 000噸，其中84.0%由動物排出，說明獸用抗生素排放量對流域內抗生素整體污染水平起主導作用，但由于我國養殖業區發展水平區域不均，大尺度流域與具有典型區域代表性的小尺度流域相比，區域空間差異性更大，因此其抗生素排放量密度僅代表流域內平均水平，而無法體現抗生素實際污染程度。在抗生素排放量估算過程中，小流域使用情況調查及使用量計算是最重要的一步，研究結果顯示梅江流域單位面積TCs生豬年均使用量為1.12 kg·km-2·a-1，與我國整體單位面積年均使用量(0.34 kg·km-2·a-1)相比明顯較高，但與我國中部地區(山西、河南、安徽、湖北、江西、湖南省)相比則差異較小(0.80 kg·km-2·a-1)[12]，說明以小流域為單元建立估算抗生素排放量的方法更能準確代表流域內抗生素實際使用量且更適宜我國小尺度流域抗生素的排放量估算。

梅江流域養殖業發達，生豬年出欄量22.0萬頭，三黃雞年出籠量2 243.9萬羽。流域內TCs總估算排放量為8 558.1 kg，單位面積排放量為2.42 kg·km-2，其中獸用TCs估算排放量為7 966.8 kg，占總排放量的93%，為流域內TCs排放量的主要來源，同時獸用抗生素單位面積排放量明顯高于郭東生等[31]對湖南省畜禽糞便抗生素排放量的估算結果。分析認為流域抗生素排放量的大小及組成主要與流域內人口密度、產業結構和經濟情況等因素密切相關。人口密度越高、養殖業越發達的流域其抗生素排放量越大，抗生素污染也越為嚴重[32]，同時流域尺度也是影響抗生素排放量估算結果的重要因素之一。梅江流域不同TCs排放量估算結果差異顯著，其中DXC排放量最大。分析認為不同抗生素的排放量與流域內畜禽抗生素的使用習慣有關。在三黃雞的生長過程中，DXC是使用最頻繁的抗生素之一，流域內三黃雞DXC排放量占DXC總排放量的67.9%，同時傳統的四環素類藥物如OTC、TC等由于其常年使用，導致動物出現一定耐藥性，因此其使用量逐年降低。通過對養殖場進行用藥調查，結果表明梅江流域內雖未出現獸用抗生素濫用情況，但由于其養殖數量較多，導致抗生素使用總量較大，大量TCs排放至水相及土壤相中，其中土壤相排放量最高，其主要來源是動物糞便，而水相排放量相對較低，其主要來源是人類及生豬糞便。

表3 四環素類抗生素排放量與濃度的相關性分析(n=10)Table 3 Correlations between tetracycline antibiotics emissions and concentrations (n=10)

注：* P < 0.1, * * P < 0.05。

Note: * P < 0.1, * * P < 0.05.

但是研究結果也可能具有一定的誤差和不確定性。在對流域內目標抗生素使用量調查中發現規模較小的養殖場大多缺乏專業飼養人員，導致在目標抗生素使用量調查過程中，存在部分養殖戶無法準確提供年抗生素使用量數據的現象。在人用抗生素使用量估算時，Hutchinson等[33]認為人類抗生素的使用量與年齡、性別等因素有關，同時非農業人口與農業人口的人均抗生素年使用量也存在一定差異，但由于我國藥物管理體系尚未完善，無法獲取相應數據，且該研究方法僅考慮了流域內人類及動物抗生素的排放，未將企業排放、醫院廢水中殘留藥物排放及制藥廢水的流失藥物排放等納入其中，因此造成排放量的估算結果存在一定誤差。在分析抗生素進入環境的過程中，不同流域差異較大且不同來源的抗生素進入環境相的部分分配比例無法通過調查獲取，同時抗生素進入污水處理廠后，不同處理工藝對抗生素的處理率不同。邵一如等[34]研究表明自然條件下的水解、光解和傳統生物處理工藝對抗生素的去除率低，而高級氧化技術和膜過濾技術對抗生素的去除效率高，可以達到90% 以上。但部分處理工藝沒有減少抗生素的總量，只是將抗生素從水相轉移到其他處，以污泥吸附為例，抗生素通過吸附作用從水相轉移至污泥中，當污泥用于農田施肥或者垃圾填埋時，即進入土壤相中，對進入不同環境相的分配比例產生影響。

總體上來看，大量抗生素的排放造成抗生素環境污染情況不容樂觀，通過對梅江流域抗生素估算排放量與濃度之間相關性分析，結果表明二者之間具有顯著相關性(P<0.05)，說明抗生素的污染程度受到抗生素排放量的影響，應加強梅江流域抗生素使用及排放的管理。已有研究表明好養堆肥中加入磷酸鈣、鋸末、水稻秸稈等物質可有效去除糞便中殘留的TCs[35]，同時減少抗生素使用量、提高污水處理廠中抗生素的去除效率等方法，也可有效降低梅江流域TCs的生態風險。

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EstimationMethodofTargetAntibioticsEmissionsinSmallWatershed,CaseofMeijiangRiverBasin

Zhang Tao, Chen Qiuwen*, Qi Xiao, Liu Zhuo, Wang Min

Center for Eco-Environmental Research, Nanjing Hydraulic Research Institute, Nanjing 210029, China

10.7524/AJE.1673-5897.20170112011

2017-01-12錄用日期2017-03-30

1673-5897(2017)3-203-11

X171.5

A

陳求穩(1974—)，男，博士，研究員，主要研究方向為生態水力學。

國際自然科學基金項目(51279196)；江蘇省水利廳水利科技重大項目(2015005)；南京水利科學研究院基本科研業務費項目(Y916031)

張濤(1993-)，女，碩士研究生，研究方向為流域生態健康，E-mail：zt79154375@163.com；

*通訊作者(Corresponding author)， E-mail: qwchen@nhri.cn

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