基于PLS-LSSVM的谷氨酸發酵產物濃度預測建模

鄭蓉建，潘豐

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基于PLS-LSSVM的谷氨酸發酵產物濃度預測建模

鄭蓉建1,2，潘豐1

（1江南大學輕工過程先進控制教育部重點實驗室，江蘇無錫 214122；2淮陰工學院自動化學院，江蘇淮安 223003）

針對谷氨酸發酵過程關鍵生化參數難以在線檢測給發酵優化控制帶來困難問題，基于谷氨酸5 L發酵罐發酵過程，建立基于偏最小二乘（PLS）和最小二乘向量機（LSSVM）相結合的谷氨酸濃度預測模型；利用PLS對輸入變量進行特征提取降低維數和消除相關性，以簡化模型和提高模型精度。為確定谷氨酸發酵最佳預測模型，簡化后的預測模型與發酵動力學模型進行比較；實驗結果表明，簡化后的耦合模擬退火(coupled simulated annealing, CSA)對參數進行優化的LSSVM模型具有最好預測性能，相對PLS預測模型和發酵動力學模型具有明顯優勢，均方根誤差分別為1.597、8.49和2.934，可以為谷氨酸發酵過程操作及時調整及優化控制提供有效指導。

谷氨酸；發酵；預測；偏最小二乘；最小二乘向量機；反應動力學；模型簡化

引 言

谷氨酸已在食品、藥品和其他工業中廣泛使用，也是調味品工業，特別是味精工業的主體，發酵產品每年超過220萬噸，是世界上產量最大的氨基酸，主要通過發酵生產[1-2]。谷氨酸發酵過程是一個復雜的高度非線性時變過程，滯后性和不確定性都較為嚴重，谷氨酸濃度、基質濃度和菌體濃度等發酵過程關鍵生化參數，由于生物傳感器實時在線測量成本和可靠性等方面原因，實踐中一直沒有很好地解決在線測量問題[3]，只能離線化驗分析且時間滯后較長，不能實時指導發酵過程。鑒于發酵過程的特點，很難建立精確的機理模型及時反映實際生化過程的變化，通過時間、pH、溶氧等在線可測輔助變量來估計關鍵生化參數的軟測量方法是解決過程主導變量難以測量的有效手段[4-5]，軟測量方法已經成功應用于化學、生物、制藥過程等領域[6]。

發酵過程建模是發酵過程控制和優化的基礎和前提，目前發酵過程建模主要有：發酵動力學模型、代謝網絡模型、人工神經網絡、支持向量機(SVM)等。發酵動力學模型對發酵過程本質把握較好，比較常用，但不能適應發酵環境條件等變化。代謝網絡模型對發酵本質把握好，但建模比較困難。人工神經網絡、支持向量機等計算智能方法對發酵過程特征把握較好，較常用。文獻[7]用RBF神經網絡建立軟測量模型來預測海洋蛋白酶發酵過程生物參數；文獻[8]通過多神經網絡的貝葉斯組合分別超前4 h和8 h預報2-KGA發酵濃度；但神經網絡易陷入局部極小值點并出現過擬合現象。與神經網絡相比，SVM是一種基于VC維理論和結構風險最小化的統計學習方法，較好地解決了局部最優、非線性、小樣本訓練等問題，能有效避免局部最小化等問題[9]。文獻[10]采用遺傳模擬退火算法來優化參數的SVM方法來預測紅霉素發酵過程生物量濃度；文獻[11]比較了神經網絡和SVM在固體發酵過程中生物量參數軟測量預測效果，結果表明SVM優于MLP神經網絡；但SVM的預測性能與參數選擇密切相關，限制其實際應用。Suykens等[12]提出了最小二乘支持向量機(LSSVM)用于求解非線性函數的回歸問題，它將標準SVM 的學習問題轉化為解線性方程組問題，減少訓練時間和計算復雜性，加快求解速度，改善了SVM在建模中所存在的問題[13]。因此，文獻[14]使用LSSVM建立諾西肽發酵混合模型來預測生化參數，并使用改進粒子群優化諾西肽發酵過程來改善最終產量。文獻[15]建立了一種混沌最小二乘支持向量機模型來預測青霉素發酵過程的產物。

偏最小二乘法(PLS)是一種多因變量對多自變量的多元統計數據分析方法，能夠將主成分分析(principal component analysis, PCA)與典型相關及多元線性回歸分析有機地結合起來，尤其適用于變量多重相關性小樣本等情況下的回歸分析[16]。PLS已在化工[17-19]、造紙[20]等行業有廣泛應用，據日本相關化工企業已使用的軟測量裝置數量調查顯示，multiple linear regression(MLR)仍然占據主導地位，PLS次之，artificial neural network (ANN)很少[21]。

本文采用PLS和LSSVM來預測谷氨酸發酵產物濃度，將發酵工藝和PLS相結合的輸入變量分析選擇方法[19]，利用PLS對發酵過程的輔助變量進行特征提取，消除輸入變量的相關性，降維后的輸入變量作為LSSVM模型的輸入，以提高泛化性能，降維簡化后的PLS和LSSVM預測模型與發酵動力學模型進行比較以選擇谷氨酸發酵最佳預測模型?？紤]到最小二乘向量機的參數選擇會對預測結果產生較大影響，利用耦合模擬退火(coupled simulated annealing, CSA)對參數進行優化。應用5 L谷氨酸發酵罐實驗數據進行仿真以驗證所提方法的有效性和預測效果。

1 基本理論

1.1 偏最小二乘

設自變量=(1,2,…,x)，因變量=(1,2,…,y)，標準化處理后，表達式矩陣0=[1,2,…,e]，0=[1,2,…,f]。在0中提取第1個成分1，使1=01。式中1為1,2,…,x的線性組合，1為矩陣對應于′00′00矩陣最大特征值的特征向量。因變量關于1的回歸使得

0=1′1+1(1)

0=1′1+1(2)

式中

用殘差陣1和1代替0和0，使用同樣步驟求第2個成分2，按照同樣方法求得剩下的成分3,…,t，最終有

(3)

因1,2,…,t都可以表示為1,2,…,的線性組合，式(4)可以還原成*=0k關于*=0k的回歸方程，即

(5)

式(5)中，=1,2,…,，是殘差陣的第列。

1.2 最小二乘向量機

1999年，Suykens等[12,22]對SVM的二次優化問題進行了改進，提出LSSVM，降低了計算的復雜度，利用最小二乘方法將SVM的學習轉為求解線性方程組問題。

設定樣本集

式中，x為輸入數據，y為相應的目標值，()將低維樣本映射到高維特征空間H，在高維特征空間構造最優決策函數=T()+(∈R是權向量，∈是偏差)。

對于樣本外的輸入，有|-T()-|≤，尋找參數T和，則最小二乘支持向量機的優化問題為

s.t.(7)

用拉格朗日法求解優化問題

式中，是拉格朗日乘子。

根據KKT條件

消去和，則式(9)可改寫為

(10)

式中，(.,.)是核函數，滿足

式(11)中，(.)表示高維特征空間H中的點積。解矩陣方程，求得和，最終得到LSSVM回歸模型

(12)

本文采用常用的RBF核函數

式中，是核函數寬度。

2 過程描述和預測模型

2.1 谷氨酸發酵過程

谷氨酸發酵通常經歷3個階段：長菌階段、過渡階段和產酸階段，在30～40 h產酸基本停止?；瘜W反應計量方程式為[23]

式中，GDH是谷氨酸脫氫酶，LDH是乳酸脫氫酶。

發酵裝置系統圖如圖1所示[24]，配備有溫度、攪拌轉速、消泡、pH、DO 等測量控制探頭，并與尾氣分析儀相連接。通過軟件可得到發酵過程優化與控制所需的各種代謝特征的參數，如攝氧速度(OUR)、二氧化碳生成速度(CER)、呼吸商(RQ)等。其中影響谷氨酸產品濃度的因素有：發酵溫度、發酵液pH、發酵罐壓力、發酵體積、攪拌速率AG、氨水消耗量AR、溶氧DO、攝氧速度OUR、CO2生成速度CER等。

1—defoamer；2—glucose；3—ammonia water；4—electronic balance；5—peristaltic pump；6—pH electrode；7—DO electrode

2.2 谷氨酸發酵動力學模型

根據相關文獻提出的谷氨酸發酵動力學模型[1,25-26]，文中以非結構動力學模型對谷氨酸發酵過程進行仿真模擬和預測。

2.2.1 菌體生長動力學模型 Logistic方程是典型的S形曲線，能較好地反映分批補料發酵中菌體的生長，將其應用到谷氨酸的菌體生長中。Logistic方程為[27]

式中，max為最大菌體濃度，g·L-1，m為菌體最大比生長速率；為菌體濃度。

2.2.2 產物形成動力學模型 谷氨酸發酵過程為部分偶聯，采用Luedeking-Piret方程

式中，為產物濃度，g·L-1；、為動力學模型參數。右側第1項表示與菌體生長率相關的產物形成率，第2項是非伴隨菌體生長的產物形成率。

2.2.3 基質消耗動力學模型 常用模型為

式中，1、2分別為菌體生長速率、產酸速率與基質濃度變化速率相關參數。

2.2.4 動力學模型求解 結合實驗數據理論計算、仿真求解機理模型參數，對于發酵動力學模型參數的求取有simplex法、Powell法和遺傳算法等。

將上面3個動力學方程分別積分得

(19)

(20)

目標函數為

式中，、、、、、分別為菌體、基質和谷氨酸濃度的實際測量值和模型計算值。使用遺傳算法對目標函數進行估計，使得偏差平方和最小，獲得待估參數max=40.1，m=0.3748，=0.0748，=0.0641，1=0.6259，2=1.3027。

2.3 PLS-LSSVM預測模型

PLS-LSSVM預測模型如圖2所示。在進行特征提取降維過程中采用非線性迭代算法(nonlinear iterative partial least squares, NIPALS)[28-30]，具體步驟見文獻[28]。LSSVM模型初始參數和核寬度2利用耦合模擬退火(CSA)進行優化。

3 仿真與驗證

3.1 性能指標

文中使用均方根誤差(RMSE)和決定系數2作為模型的評價指標，再引入Pearson相關系數來評價模型預測值與實際測量值的變化趨勢，其表達式分別為

(23)

(24)

式中，為樣本數；y為實際測量值；為模型預測值。

3.2 輸入輸出變量選擇

根據谷氨酸發酵機理過程分析，發酵罐壓力變化影響溶解氧濃度的變化，與攪拌速率AG也存在偶聯關系，在發酵過程中變化不大，另外發酵體積變化不大，這兩個因素可不予考慮。因此預測模型選擇發酵時間、發酵溫度、發酵液pH、攪拌速率AG、氨水消耗量AR、溶氧DO、攝氧速度OUR、CO2生成速度CER作為輸入變量。谷氨酸濃度等關鍵生化參數每2 h才離線化驗一次，測量結果滯后，將它作為預測模型的輸出變量，預測模型為=1(,,pH,AG,AR,DO,OUR,CER)。

3.3 仿真分析

取10批共180組谷氨酸發酵過程數據，每批都表示一個完整的發酵過程，相關分析降維前形成180×8維輸入量樣本數據矩陣和180×1維輸出量矩陣。9批數據作為訓練，其余1批數據作為測試。為了消除量綱的影響，常將數據做標準化處理。

3.3.1 PLS和LSSVM模型比較 采用PLS預測模型對10批180組谷氨酸發酵數據進行預測，預測值和實際測量值比較結果如圖3所示，從圖3可以看出，圖中三角形點分布在直線兩側，具有良好預測性能，Pearson相關系數為0.9547。

同時，為了進一步分析模型的預測性能，分別采用PLS和LSSVM預測模型對10批谷氨酸發酵數據進行訓練和測試。隨機采用某一批次發酵數據進行預測，預測結果如圖4、圖5所示，誤差對比如圖6所示，比較結果見表1。其中LSSVM預測模型采用RBF核函數，先用CSA進行全局優化選擇合適初始參數為449.458和核寬度2為13.986，然后用網格搜索算法和交叉驗證對參數進行微調，最終確定正則化參數為3989.421和核寬度2為135.219，從LSSVM模型對谷氨酸濃度的預測結果看，CSA優化參數的LSSVM預測模型預測精度較好。

從圖4～圖6和表1中數據可以看出，LSSVM模型的均方根誤差為3.529，明顯小于PLS模型的7.98，決定系數為0.984，相對PLS具有明顯優勢。

表1 預測性能比較

3.3.2 預測模型降維簡化 如果將所有輔助變量都作為預測模型的輸入，雖然會使訓練精度較小，但會降低模型泛化性能，預測速度減慢；利用PLS進行特征提取降維可以克服傳統因素分析方法的弊端，通過殘差閾值[28-29]來確定主成分個數。隨著主成分增加，當變化的方差解釋信息小于閾值時NIPALS停止分解，提取4個主成分時有95%的因變量被解釋，前4個主成分方差解釋如圖7所示，回歸系數直方圖如圖8所示。

根據輸入輔助變量對生化參數菌體濃度、基質濃度和產物濃度影響的特征提取和主成分相關分析，結合谷氨酸發酵機理，將發酵時間、發酵溫度、攝氧速度OUR、CO2生成速度CER作為輸入變量，谷氨酸產物濃度為輸出變量，降維后預測模型為=2(,,OUR,CER)。

發酵數據經相關分析降維后為180×4維輸入量樣本數矩陣和180×1維輸出量矩陣。9批數據作為訓練，其余1批數據作為測試。降維后的PLS和LSSVM預測模型與動力學模型對比如圖9～圖11和表2所示，誤差對比如圖12所示。

表2 降維后預測性能比較

從圖9～圖12和表2可以看出，降維后的LSSVM模型的預測值在大部分發酵時間能夠很好地跟蹤實際測量值，預測誤差很小，僅在發酵初期和臨近結束時，誤差相對大一點。由分析可知，發酵初期主要是菌體生長期，基本不產酸。

表3 10次預測平均值性能比較

同時考慮到隨機性，降維后的PLS和LSSVM模型分別留一交叉驗證獨立運行10次，表3給出了10次實驗后的平均值作為對比。

從表3可以看出，降維后的LSSVM仍然具有很好跟蹤實際測量值的性能，預測誤差很小，精度很好，可以為發酵操作及時調整和控制提供指導。

4 結 論

（1）針對谷氨酸發酵產品濃度在線檢測困難問題，建立基于PLS-LSSVM模型對谷氨酸濃度進行預測。

（2）結合機理知識和發酵過程數據建立了預測模型，為了滿足預測的精度和快速性的要求，通過對輸入在線可測輔助變量進行特征提取相關分析降維以簡化模型結構、提高模型性能，采用PLS和最小二乘向量機模型進行預測，并與發酵動力學模型進行比較以選擇最佳預測模型，實驗結果表明經PLS特征提取降維后的LSSVM預測模型建模精度高，均方根誤差為1.597，2為0.996，可以為谷氨酸發酵過程生產操作及時調整提供有效指導。

（3）耦合模擬退火算法對LSSVM參數進行全局優化，然后用網格搜索和交叉驗證對參數進行微調具有較好的效果，利用優化后的參數模型預測發酵過程預測精度很高。

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Prediction of product concentration in glutamate fermentation process using partial least squares and least square support vector machine

ZHENG Rongjian1,2, PAN Feng1

(1Key Laboratory ofAdvanced Process Control for Light Industry (Ministry of Education), Jiangnan University, Wuxi 214122, Jiangsu, China;2Faculty of Automation, Huaiyin Institute of Technology, Huai’an 223003, Jiangsu, China)

Considered that key variables in glutamate fermentation process could not be measured inline, which would make it difficult to control and optimize the fermentation process, a model for glutamate concentration prediction in a 5 L fermentation tank was established on the basis of partial least squares (PLS) and least square support vector machine (LSSVM). PLS was applied first to extract features of input variables, to reduce number of variable dimensions, and to eliminate correlations such that model complexity was simplified and performance was improved. Coupled simulated annealing (CSA) arithmetic was later combined with grid search to determine model parameter values of LSSVM for improved prediction accuracy. Further model simplification was completed by deleting parameters with weak correlation to glutamate concentration. The simplified model was compared to kinetic model in order to select the best model of glutamate fermentation. Experimental results showed that the simplified LSSVM model equipped with CSA parameter optimization outperformed both PLS and kinetic models，which root mean square errors (RMSE) were 1.597, 8.49 and 2.934 respectively. The LSSVM prediction model had excellent performance with high accuracy, so it would be more suitable for online prediction of glutamate concentration and offer an effective guidance for control and optimization of the glutamate fermentation process.

glutamate; fermentation; prediction; partial least squares; least squares support vector machine; reaction kinetics; model simplification

10.11949/j.issn.0438-1157.20161533

TP 274

A

0438—1157（2017）03—0976—08

國家自然科學基金項目（61273131）；江蘇省普通高校研究生科研創新計劃項目(CXZZ12_0741)；中央高?；究蒲袠I務費專項資金(JUDCF12034)。

2016-10-31收到初稿，2016-11-07收到修改稿。

聯系人及第一作者：鄭蓉建（1971—），男，博士，講師。

2016-10-31.

ZHENG Rongjian, rjmzheng@163.com

supported by the National Natural Science Foundation of China (61273131), the Graduate Innovation of Jiangsu Province (CXZZ12_0741) and the Fundamental Research Funds for Central Universities (JUDCF12034).