北京市污水處理廠污泥重金屬污染特征和生態風險評價

孟國欣，查同剛*，張曉霞，劉崢，蘇光瑞

北京市污水處理廠污泥重金屬污染特征和生態風險評價

孟國欣1，查同剛1*，張曉霞1，劉崢1，蘇光瑞2

1. 北京林業大學水土保持學院//北京市水土保持工程技術研究中心，北京 100083；2. 北京圣海林生態環境科技股份有限公司，北京 100083

通過連續采集法獲得北京市4家污水處理廠脫水污泥樣品（標記為Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ和Ⅳ），經微波消解后采用電感耦合等離子體發射光譜法（ICP-AES）檢測了Zn、Cu、Pb、Cr、Cd、Ni、As、Hg的含量，利用BCR連續提取分析法分析污泥中重金屬賦存形態，并采用不同污染指數評價了污泥中重金屬污染程度和潛在生態風險，為研究北京市污泥污染特征研究提供基礎資料。結果表明，（1）北京市 4家污水處理廠重金屬含量差異顯著（P＜0.05），Cu、Ni、As平均含量分別超過全國城市污泥均值的7.2%、71.9%、7.4%。（2）重金屬形態分析表明，Zn、Cd以可提取態為主，分別為56.8%～63.7%和81.3%～85.7%；Cu、Pb以可還原態為主，分別為54.6%～70.2%和63.9%～79.1%；Cr、Ni、As主要以殘渣態形式存在，分別為 53.4%～71.8%、33.4%～51.3%和 49.3%～67.4%。（3）各重金屬單因子污染指數大小為 Zn＞Cu＞Ni＞Cd＞Pb＞As＞Cr，各污水處理廠污泥的內梅羅綜合指數依次為Ⅳ＞Ⅱ＞Ⅰ＞Ⅲ，分別達到中、中、輕、重污染水平。（4）重金屬單因子潛在生態風險指數表現為：Cu＞Cd＞Ni＞Zn＞Pb＞As＞Cr，各污水處理廠污泥的綜合因子潛在生態風險指數大小為Ⅳ＞Ⅱ＞Ⅲ＞Ⅰ，均處于低生態風險水平。

污泥重金屬；形態分布；單因子污染指數；內梅羅綜合污染指數；潛在生態風險指數

污泥主要由多種細菌菌體、有機殘片、無機顆粒和膠體組成（王紹文等，2007），是污水處理過程中的必然產物。隨著中國城鎮污水處理率的不斷提高，污泥產量急劇增加，污泥處置問題日益突出（席欣欣等，2011；夏克非等，2010）。得不到及時處理的污泥不斷累積而占用大量土地，污泥含有各種重金屬和有機污染物等毒害物質可造成二次污染，而且有機質和養分元素的流失也引起資源浪費（Lister et al.，2001）。污泥農用作為一種污泥處置新方法具有重要前景，備受科學家的關注（張燦等，2013；姚金鈴等，2010；Cai et al.，2007）。污泥土地利用的主要限制因素是其重金屬含量較高（邊偉，2009），進入土壤環境不容易被生物分解，一旦進入食物鏈富集將會給人類健康造成威脅。重金屬毒性作用的輕重程度與重金屬的種類、含量和賦存形態有關（郭鵬然等，2014；宋琳琳等，2012；李如忠等，2013）。因此，污泥中重金屬含量和形態特征及其潛在風險應該引起高度重視（郭鵬然等，2014；Sundaray et al.，2011）。

污泥重金屬分析和評價有利于客觀、真實地了解污泥的污染特征和污染程度，為污泥的二次利用提供科學依據。選擇合理的評價方法對真實反映污泥污染程度至關重要（郭笑笑等，2011）。內梅羅綜合污染指數、潛在生態風險指數等指數法因其形式簡單、易懂、易學、易操作等特點成為目前評價土壤重金屬污染的優選方法（方曉波等，2015；郭笑笑等，2011）。內梅羅綜合指數一方面考慮各種重金屬元素的平均污染水平，另一方面強調了污染最嚴重的因子，克服了各種污染水平平均分擔的缺陷，能較好地反映污泥重金屬污染水平。涂劍成等（2012）研究東北地區城市污水廠污泥污染情況，污泥中單項污染物潛在的生態風險評估結果表明，Cr和Ni的內梅羅單項污染指數所對應的污染程度與地累積指數相當，而Cu、Zn、Mn對應的污染程度高于地累積指數。潛在生態風險指數引入了重金屬毒性系數，將重金屬的生態效應、環境效應與毒理學聯系在一起，使評價體系更側重于毒理方面。張凌等（2016）采用地累積指數法和潛在生態危害指數法評價了開封市污泥重金屬污染程度，兩種評價方法所得結果略有不同。劉亞納等（2017）采用地累積指數法和潛在生態危害指數法評價了洛陽市污泥重金屬污染程度，地累積指數法評價結果污染程度稍大于生態危害指數法污染程度。鄧炳波等（2015）采用內梅羅綜合污染指數和潛在生態風險指數評價了合肥市污水處理廠污泥污染水平，2種評價方法對供試污泥樣品的綜合評價結果近似，但不同評價方法對單個重金屬的評價有所不同。

陳同斌等（2003）對中國城市污泥的研究結果顯示，中國城市污泥中的重金屬含量普遍低于英美等發達國家，其中，Zn是含量最高的重金屬元素，其次是Cu，再次是Cr，而毒性較大的元素Hg、Cd、As含量往往較低。郭廣慧等（2014）研究表明，與2006年城市污泥重金屬含量相比，2013年中國城市污泥重金屬 Cu、Pb、Zn、Cd、Hg、As、Cr和Ni含量均呈下降趨勢。為了掌握和評估北京市污水廠污泥重金屬含量、污染特征、潛在生態風險，本研究以北京市4家污水處理廠產生的脫水污泥為研究對象，通過對比污泥相關標準來確定北京市污泥中重金屬污染程度，采用 BCR連續提取法對重金屬4種形態進行分析，以期為研究北京市污泥中重金屬污染現狀、潛在生態風險和探討污泥處理處置方法提供基礎資料。

1 材料與方法

1.1 各污水處理廠簡介

采集北京市4家污水處理廠脫水污泥樣品（標記為Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ和Ⅳ）。Ⅰ號污水處理廠占地面積4.80 hm2，工程總規模 1.20×105m3?d-1，處理工藝采用延時曝氣的奧貝爾氧化溝工藝，具有生物除磷脫氮功能。Ⅱ號污水處理廠中心總占地面積8.00 hm2，一期處理規模5.4×104m3?d-1，污水處理方法為二級生物處理，采用氧化溝活性污泥法工藝。Ⅲ號污水處理廠承擔著 13.8 km2地區的污水收集與治理任務，服務人口11.8萬，一期工程處理規模為4.0×104m3?d-1，整個工程占地11.97 hm2。污泥經機械濃縮、離心脫水后外運。Ⅳ號污水處理廠占地11.50 hm2，污水處理規模4.0×104m3?d-1，承擔著城區及周邊五鎮50.0 km2地區的污水二級處理及再生任務，處理工藝為氧化溝二級處理和高速過濾再生水工藝，污泥經機械濃縮、離心脫水后外運。

1.2 污泥樣品的采集與預處理

2016年9—10月，連續7 d在北京市4家污水處理廠污泥脫水車間采集脫水污泥樣品。每個污水處理廠布設3個采樣點，共采集84個污泥樣品。每次用聚乙烯自封袋取樣 500 g，采集的新鮮樣品經自然風干，用四分法多次篩選后取100 g污泥樣品，研磨過100目篩（尼龍篩）后保存備用。

1.3 樣品處理與測試

1.3.1 含量分析

稱0.2000 g預處理后的樣品于微波消解罐中，采用 HNO3-HCl-HF-HClO4消煮，利用電感耦合等離子體原子發射光譜儀 ICP-AES測定重金屬元素含量（戴亮等，2012）。ICP-AES最佳工作參數：射頻功率1300 W；進樣量1.5 mL?min-1；載氣流量1.2 mL?min-1；輔助氣流量 0.2 mL?min-1，讀數延遲60 s（蘇萌等，2014）。測定波長（nm）分別為：Zn 213.86、Cu 324.75、Pb 220.35、Cr 267.72、Cd 226.50、Ni 231.60、As 189.04。1.3.2 重金屬形態分析方法

重金屬元素化學形態分析采用歐共體修正的BCR順序提取法（Ure et al.，1993）。酸可提取態：稱取0.5000 g樣品到50 mL離心管中，加入20 mL 0.11 mol?L-1醋酸（HOAc），室溫振蕩 16 h，在 3000 r?min-1的轉速下離心20 min，取上清液待測，殘渣留存；可還原態：向上一步的殘渣中加0.5 mol?L-1的NH2OH·HCL溶液（鹽酸羥胺）20 mL，室溫振蕩16 h，在3000 r?min-1的轉速下離心20 min，取上清液待測，殘渣留存；可氧化態：向上一步的殘渣中加30%的H2O25mL，室溫反應1 h，偶爾振蕩，(85±2) ℃下水浴硝化1 h，蒸發至體積少于2 mL，補加5mL H2O2，重復上述操作，體積減少到大約1 mL；冷卻后加1.0 mol?L-1NH4OAc溶液25 mL，室溫下振蕩16 h，在3000 r?min-1轉速下離心20 min，取上清液待測，殘渣留存；殘渣態：方法同全量檢測方法。

1.4 評價方法

1.4.1 污泥重金屬污染評價

單因子污染指數法：單因子污染指數法是國內外普遍采用的方法之一，可對土壤中某一污染物的污染程度進行評價（陳懷滿，2005），其計算公式為：

式中，Pi為土壤中污染物i的環境質量指數；Ci為污染物 i的實測含量（mg?kg-1）；Si為污染物 i的環境質量標準（mg?kg-1）。

內梅羅綜合污染指數法：內梅羅綜合污染指數法可全面反映土壤中各污染物的平均污染水平，也突出了污染最嚴重的污染物給環境造成的危害（何緒文等，2016），其計算公式為：

式中，P為監測點的綜合污染指數；Pimax為 i監測點污染物單污染指數中的最大值；Piave為i監測點所有污染物單污染指數平均值。依據單因子指數法和內梅羅綜合污染指數法可將土壤重金屬污染劃分為5個等級，具體如表1所示。

表1 土壤重金屬污染分級標準Table 1 Classification criteria for soil heavy metal pollution

《土壤環境質量標準》（GB15618—1995）提供的土壤環境質量標準如表2所示，本研究選用國家土壤質量Ⅰ級標準為評價標準。

表2 土壤環境質量執行標準值Table 2 The standard values of soil environment quality mg?kg-1

1.4.2 污泥重金屬潛在生態風險指數計算

重金屬潛在生態風險評價采用瑞典科學家Hakanson（1980）提出的評價方法，該方法是目前沉積物重金屬污染質量評價應用最廣泛的方法之一（于云江等，2010）。計算公式如下：參比值；為第i種重金屬單因子潛在生態風險指

表3 不同重金屬的毒性效應系數Table 3 Reference nd toxic coefficientof different heavy metals

表3 不同重金屬的毒性效應系數Table 3 Reference nd toxic coefficientof different heavy metals

Index Zn Cu Pb Cr Cd Ni As C/(mg?kg-1) 80 30 25 60 0.5 40 15 i n T 1 5 5 2 30 5 10 i r

表4 不同生態風險水平的劃分Table 4 Classification standard of Ei and RI r

2 結果與討論

2.1 四家污水處理廠污泥重金屬含量

本研究檢測了污泥中 Zn、Cu、Pb、Cr、Cd、Ni、As、Hg 8種重金屬元素的含量，其中，Hg含量低于檢測值，其余7種重金屬含量差異較大（表5）。Zn、Cu、Pb、Cr、Cd、Ni、As 的含量分別介于 405.71～1563.38、101.57～421.31、14.73～34.30、21.32～137.34、0.21～0.28、13.14～206.5、8.72～14.82 mg?kg-1之間，各重金屬含量算數平均值分別為721.36、195.70、25.77、57.44、0.24、77.16、12.35 mg?kg-1，Cu、Ni、As平均含量分別超過全國城市污泥幾何均值的7.2%、71.9%、7.4%。Zn占重金屬總量比例最大，Cd占重金屬總量比例最小。雖然本研究中 Hg含量低于檢測值，但白莉萍等（2014）研究表明北京地區不同城鎮污水處理廠堆肥污泥在今后的農用以及園林綠化處置中存在潛在的 Hg環境污染狀況，所以Hg污染不容忽視。

方差分析表明，不同污水處理廠污泥重金屬含量差異顯著（P＜0.05）。其中，Zn、Cu含量表現為Ⅳ號污水處理廠顯著大于其他污水處理廠（P＜0.05），Ⅰ號和Ⅲ號污水處理廠差異不顯著。Pb含量表現為Ⅱ號污水處理廠顯著大于其他污水處理廠（P＜0.05），Ⅲ號和Ⅳ號污水處理廠差異不顯著。Cr、Ni各污水處理廠兩兩之間均差異顯著（P＜0.05）。Cd含量表現為Ⅱ號污水處理廠顯著大于其他污水處理廠（P＜0.05），其他各污水處理廠差異不顯著。As含量表現為Ⅰ號污水處理廠顯著小于其他污水處理廠（P＜0.05），其他各污水處理廠差異不顯著。不同污水處理廠污泥重金屬污染程度不一，主要是由于各污水處理廠的污水來源、處理工藝和處理能力存在差異（陸鳳娟，2013；劉志杰等；2012）。總體上，北京 4家污水處理廠污泥中重金屬含量不超標。就單個污水處理廠而言，只有Ⅱ號污水廠的Ni含量（206.54 mg?kg-1）超過中國污染物排放標準（200 mg?kg-1）的3.27%。

表5 污泥重金屬含量Table 5 Content of heavy metal in sludge mg?kg-1

2.2 重金屬形態分析

4家污水處理廠7種重金屬元素的殘渣態、可還原態、可氧化態和酸提取態在總量中所占比例見圖1。4種重金屬形態中，后3種形態是可提取態，具有生物有效性（Velimirovic et al.，2011），容易被作物吸收，有一定的潛在危害性。殘渣態則非常穩定，一般條件下難以遷移轉化，毒性也是最小的（Shikazono et al.，2012；Jain et al.，2010）。

比較不同污水處理廠重金屬分布特征，其分布規律基本一致。各污水處理廠中，Zn、Cd可提取態含量介于56.8%～63.7%、81.3%～85.7%之間，Zn、Cd潛在生態危害較大，應加強防控。Cu、Pb可還原態占總量的比例較其他元素略高，分別為54.6%～70.2%、63.9%～79.1%，表明這兩種重金屬較為活潑，移動性較強。Cr、Ni、As主要以殘渣態形式存在，分別為 53.4%～71.8%、33.4%～51.3%、49.3%～67.4%。

將污泥中重金屬可還原態、可氧化態和酸提取態之和作為重金屬實測含量，分別計算單因子污染指數、內梅羅綜合污染指數和潛在生態風險指數。

圖1 污泥重金屬形態Fig. 1 Distribution of heavy metal in sludge n=84

2.3 重金屬污染評價分析

7種重金屬單因子污染指數平均值大小為Zn＞Cu＞Ni＞Cd＞Pb＞As＞Cr，其中 Zn、Cu、Ni 3 種重金屬元素污染相對嚴重，單因子污染指數平均值分別為4.48、4.34、1.15，污染程度分別為重、重、輕污染。Cd單因子污染指數平均值為0.98，污染程度均為警戒限。Pb、Cr、As單因子污染指數平均值均小于0.7，污染程度均為安全。為了充分保證安全性，本研究基于污泥獨立農用進行分析，在實際使用過程中，污泥一般作為土壤改良劑施用。因此，實際應用可能造成的生態風險小于本研究分析值。

不同污水處理廠污泥重金屬單因子污染指數存在差異。Ⅰ、Ⅲ號污水處理廠 Pb、Cr、Ni、As均小于0.7，屬于安全等級，Cd屬于警戒限等級，Cu、Zn屬于中污染；Ⅱ號污水處理廠Cr、As均小于0.7，屬于安全等級，Pb屬于警戒限等級，Cd屬于輕污染，Zn屬于中污染，Cu、Ni屬于重污染；Ⅳ號污水處理廠As屬于安全等級，Pb、Cr、Cd屬于警戒限等級，Ni屬于輕污染，Zn和Cu屬于重污染。總體而言，Cu和Zn是整個北京市污水處理廠污泥中最主要的環境污染因子。

4家污水處理廠對應的內梅羅綜合指數 P（表6）表現為Ⅳ＞Ⅱ＞Ⅰ＞Ⅲ，各污水處理廠污泥分別達到中、中、輕、重污染。

2.4 污泥中重金屬潛在的生態風險評估

不同污水處理廠污泥重金屬單因子潛在生態風險程度存在差異，Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ號污水處理廠各重金屬都處于低生態風險，Ⅳ號污水處理廠Cu處于中生態風險，其余各重金屬都處于低生態風險。7種重金屬元素單因子潛在生態風險指數變化范圍依次為：Cu 13.14～52.03，Ni 0.80～15.05，Zn 2.88～12.37， As 2.48～4.64， Pb 2.45～5.73， Cd 11.04～13.83，Cr 0.23～2.13。

4家污水處理廠污泥的綜合因子潛在生態風險指數（RI）表現為Ⅳ（91.03）＞Ⅱ（63.71）＞Ⅲ（40.33）＞Ⅰ（33.54）（表7），各污水處理廠復合危害指數均處于低生態風險水平。

表7 重金屬潛在環境風險指數Table 7 Potential ecological risk index of heavy metal in soil

2.5 不同污染指數評價結果差異性分析

不同評價方式側重點不同，評價結果可能有所差異。文竹等（2016）對貴州省污水廠污泥進行評價得出：從P來看，貴州省銅仁、貴陽、興義、遵義、凱里、六盤水和畢節7座城市污泥均達到重度污染，RI分析得出各污水處理廠分別處于中等、重、中等、嚴重、中等、中等、中等污染水平。本研究結果與之一致，P分析各污水處理廠污泥分別達到中、中、輕、重污染，綜合因子潛在生態風險指數RI分析得出各污水處理廠均處于低生態風險水平。可以看出兩種評價方式所得評價結果不同，并且表現為P評價結果污染程度較高，RI評價結果污染程度較低。P評價法中高濃度重金屬含量對評價結果的影響較大，但實際研究中發現低濃度重金屬的種類卻遠遠多于高濃度的重金屬種類，這樣可能使得高濃度重金屬的影響過大而忽略或降低低濃度重金屬的影響（郭笑笑等，2011；師榮光等，2006），從而導致評價結果污染程度較高。RI評價法引入了重金屬毒性響應系數，一方面毒性響應系數差異較大體現了其對人體健康的影響不同，有利于為人類健康生活提供科學依據（郭平等，2005），另一方面將環境生態效應與毒理學結合，并通過加權求和的計算方式，評價結果更能全面反映各個重金屬元素的污染程度。

表6 重金屬污染評價指數Table 6 Pollution appraisal indexes of heavy metal in soil

3 結論

北京市 4家污水處理廠重金屬含量差異顯著（P＜0.05），7種重金屬含量算數平均值分別為721.36、195.70、25.77、57.44、0.24、77.16、12.35 mg?kg-1，Cu、Ni、As平均含量分別超過全國城市污泥均值的7.23%、71.85%、7.39%。

重金屬形態分析表明，Zn、Cd以可提取態為主，分別占56.8%～63.7%和81.3%～85.7%；Cu、Pb以可還原態為主，分別為 54.6%～70.2%和63.9%～79.1%，表明這兩種重金屬較為活潑，移動性較強；Cr、Ni、As主要以殘渣態形式存在，分別為53.4%～71.8%、33.4%～51.3%和49.3%～67.4%。

各重金屬單因子污染指數大小為 Zn＞Cu＞Ni＞Cd＞Pb＞As＞Cr，各污水處理廠污泥內梅羅綜合指數依次為Ⅳ＞Ⅱ＞Ⅰ＞Ⅲ，分別達到中、中、輕、重污染水平。

重金屬單因子潛在生態風險指數表現為：Cu＞Cd＞Ni＞Zn＞Pb＞As＞Cr，各污水處理廠污泥的綜合因子潛在生態風險指數大小為Ⅳ＞Ⅱ＞Ⅲ＞Ⅰ，均處于低生態風險水平。

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Abstract: Sludge samples were continuously collected from four sewage treatment plants (I, Ⅱ, Ⅲ and Ⅳ) in Beijing. The concentration of heavy metals (Zn, Cu, Pb, Cr, Cd, Ni, As, Hg) were analyzed using ICP-AES after microwave digestion pretreatment, and the different forms of the heavy metals, were determined by BCR a sequential extraction method. Different pollution indexes were used to evaluate the pollution characteristics and potential ecological risk of heavy metals in the sludge in order to provide the basic data for the study of sludge pollution characteristics in Beijing. The results showed that: (1) Average heavy metal contents were significantly different (P＜0.05) among the four sewage treatment plants, the average contents of Cu, Ni and As exceeded 7.2,%, 71.9% and 7.4% of the mean values in national urban sludges. (2) Zn and Cd were mostly concentrated in extractable form, with the range of action contents of 56.8%～63.7%and 81.3%～85.7% respectively, Cu and Pb were mostly concentrated in a reduced form and ranged in 54.6%～70.2% and 63.9%～79.1% respectively, Cr, Ni and As were mainly concentrated in residual form, accounting for 53.4%～71.8%, 33.4%～51.3% and 49.3%～67.4% respectively. (3) The single factor pollution index for heavy metals was in the order of Zn＞Cu＞Ni＞Cd＞Pb＞As＞Cr, and the Nemerow integrated pollution index for the 4 sludge samples presented as Ⅳ＞Ⅱ＞I＞Ⅲ, and reached moderate, moderate, slight and severe pollution level. (4) The single-factor potential ecological risk index of heavy metals was in the order of Cu＞Cd＞Ni＞Zn＞Pb＞As＞Cr, and the integrated-factor potential ecological risk index of the sludge presented as Ⅳ＞Ⅱ＞Ⅲ＞I, and all indices reached slight ecological risk level.

Key words: sludge heavy metals; fractional distribution; single factor pollution index; Nemerow integrated pollution index; potential ecological risk index

Heavy Metal Pollution Characteristics and Ecological Risk Assessment of the Sludge from Wastewater Treatment Plants in Beijing

MENG Guoxin1, ZHA Tonggang1*, ZHANG Xiaoxia1, LIU Zheng1, SU Guangrui2

1. School of Soil and Water Conversation, Beijing Forestry University//Beijing Engineering Research Center of Soil and Water Conservation,Beijing 100083, China;2. Beijing Sainteco Technology Corp., ltd, Beijing 100083, China

10.16258/j.cnki.1674-5906.2017.09.016

X132; X820.4

A

1674-5906（2017）09-1570-07

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北京城市污水處理廠污泥與園林綠化剩余物協同利用關鍵技術研發與示范項目（Z151100002115006）

孟國欣（1991年生），女，碩士研究生，主要從事土壤重金屬研究。E-mail: 13020099142@163.com*通信作者。E-mail: zhtg73@bjfu.edu.cn

2017-07-09