南海湖水質特征及沉積物重金屬季節性分布特征研究

張 曄

(內蒙古化工職業學院, 內蒙古 呼和浩特 010070)

南海湖水質特征及沉積物重金屬季節性分布特征研究

張 曄

(內蒙古化工職業學院, 內蒙古 呼和浩特 010070)

南海湖；沉積物；重金屬；水質

【研究意義】重金屬是難降解、累積性元素，通過生物化學循環或食物鏈在生態系統中積累，導致水體凈化效能降低或水體富營養化，對生態系統構成直接或潛在的危害[1-2]。沉積物是污染物的重要載體，影響著生態系統的生產力和多樣性，通過大氣沉降、廢水排放、雨水淋溶、沖刷等多種途徑沉積到底泥中并逐漸富集[3]；當沉積物-水界面的理化條件發生改變時，沉積物中的重金屬會再次釋放，成為“二次污染源”，影響上覆水體的水質，從而成為重金屬污染的源[4]。由于重金屬污染具有長期性、不可逆性、隱蔽性、循環性以及難降解性等特點，重金屬污染的調控是仍是一個長期而艱巨的任務[2,5]。因此，研究沉積物中重金屬的遷移-轉化行為是重金屬污染評價和調控的重要基礎。【前人研究進展】湖泊具有排水、氣候調節、水產養殖和休閑等多種生態經濟價值，其水體沉積物反應了湖泊水體受重金屬污染的情況，也記錄了經濟發展和人為活動對環境的影響，能夠作為水體污染的敏感指標[6]。我國湖泊重金屬污染情況十分令人擔憂，湖泊作為重金屬污染物的有效匯集庫，當重金屬超過湖泊承受閾值，通過食物鏈威脅人類的生存和生態系統的健康[7]。近年來，湖泊水體污染與富營養化以及全球氣候變化等環境問題日益尖銳，湖泊在大氣調節以及對附近水域中污染物的凈化(包括營養鹽的吸收與匯聚)方面的功能開始引起環境學家的高度關注，研究湖泊沉積物重金屬分布是生態系統地球化學循環研究的重要基礎，科學、妥善處理湖泊沉積物重金屬帶來的生態環境問題已經迫在眉睫[8]。隨著現代工業的迅速發展和城市經濟快速增長，南海湖水體污染物已嚴重超標，沉積物重金屬污染程度呈加劇趨勢；部分學者對南海湖重金屬污染特征進行了系列研究，主要集中在水體和沉積物重金屬空間分布規律、影響因素等方面，但關于南海湖重金屬污染程度，尤其不同季節重金屬污染特征及其影響因子研究尚鮮見報道[9]。【本研究切入點】因此，本文采用連續多級提取法(BCR)，對比分析了不同季節南海湖沉積物重金屬分布特征及其影響因子。【擬解決的關鍵問題】有利于深入剖析重金屬的生物地球化學過程，為南海湖水體沉積物重金屬的污染防治和水環境質量綜合評價等提供科學依據。

1 材料與方法

1.1 研究區概況

南海湖(109°59′2″～110°2′26″E，40°30′08″～40°33′32″N)位于包頭市東河區南海自然保護區內，是黃河河道南移后留下的牛軛湖，也是包頭市生態系統的重要組成部分，面積約3.33 km2，南海湖東西長約3.5 km，南北寬約1.2 km，湖深0.8～3.0 m，是只有進水沒有流出的封閉性淺水湖泊。在未封閉前，南海湖水自西南流入，向東北經弧形轉彎后由東南向流出。在黃河向南改道的過程中，南海湖西南入口逐漸淤死，并于1958年在東部出口人工筑壩，從而形成現有的湖面形狀。南海湖年蒸發量為2342.2 mm，年均降水量僅為307.4 mm，湖內需要大量補水，補水口仍設在原有入口的西南部[10]。

1.2 采樣方法

對包頭市南海湖進行了系統的樣品采集。樣點布設充分考慮了湖的補水流向、污染來源、湖岸線、湖中挺水植物及湖心島等因素的影響，在上游西北岸布設15個采樣點，2012-2015連續3年不同季節(春季2月、夏季5月、秋季8月、冬季11月)定期(月中)采集樣品，現場測定水溫、透明度，pH和采用多參數水質監測儀(HI9828)測定，定性、定量采集樣品測定浮游植物多樣性及水質狀況。浮游植物(定性測量樣品)以國際標準的25號浮游生物網在水面表層呈“∞”字形緩慢來回拖取3～5 min撈取浮游植物樣品，濃縮生物網中的水到100 mL后1～2 mL魯哥試液固定，帶回實驗室以備鏡檢，另取表層水樣1 L，搖勻后帶回實驗室用于測定水質狀況；浮游植物(定量測量樣品)使用有機玻璃采水器在表層采取水樣1 L，10～15 mL魯哥試劑固定，帶回實驗室后經24 h沉淀濃縮至30 mL，加入4 %甲醛溶液保存以備鏡檢[11]。

水質取樣為表層和深層水質混合，冷藏保存待分析用；沉積物采樣點在距離湖邊5 m以內(水面1 m左右)，采用直徑為5 cm 的PVC管進行取樣(5點混合法)，預先用鐵桿測出水深和上層沉積物的厚度，然后在PVC管的相應位置打上若干小孔，將PVC管扎入湖中，直至無法繼續往下深入，拔出PVC管封住底部，截下含有沉積物的一段，現場用干冰覆蓋低溫密閉保存，運回實驗室后沉積物經超低溫冷凍干燥后研磨過100目篩，一部分自然風干后測定其養分含量；另一部分用HCl-HNO3-HClO4混酸消解后，采用電感耦合等離子體原子發射光譜法(ICP-AES)測定[12]。

1.3 樣品測定

1.3.1 浮游植物測定 將定量水質樣品搖勻后，在顯微鏡(400×)下進行，采用特定的浮游生物計數框(Palmer Counting Cell)計數，選取20～40個視野，每個樣本重復計數3次，有效統計數值。計算結果為藻類細胞密度，即單位體積內藻類細胞個體數表示，對于比較難判斷的藻類，則任選20個個體在高倍鏡下觀察，測出細胞數取均值，依據《中國淡水藻類志》鑒定藻類組成。

選用Margalef豐富度指數、Shannon-Wiener多樣性指數、Simpson優勢度指數和Pielou均勻度指數分析浮游植物物種多樣性[11]：

Margalef豐富度指數(S)：S=(N-1)/lnN

Shannon-Wiener 多樣性指數(H)：H=-∑(PilnPi)

Pielou 均勻度指數(JP)：JP=H/lnS

式中，S為總物種數，ni為第i種的個體數量，N為樣品中生物總個體數量，Pi為第i種的個體數量(ni)在總個體數量(N)中的比例。Shannon-Wiener指數值為0～1時，水體為重污染；其值為1～2時，水體為α-中污染，其值為2～3時，水體為β-中污染；其值>3時，水體為輕污染或無污染[11]。

1.3.3 養分含量測定 沉積物全碳和全氮含量采用元素分析儀測定；沉積物全磷用NaOH熔融-鉬銻抗比色法；沉積物全鉀采用火焰分光光度計法[14]。

1.3.4 重金屬測定 (1)儀器和試劑。儀器：電感耦合等離子質譜儀(ICP-MS，Agilent 7500，USA)；微波消解儀(美國CEM公司)；消解罐；聚四氟乙烯坩堝；恒溫電熱板；亞沸蒸餾器(Berghof BSB-939-IR，German)；電子天平(German，精確至0.01 g)；100 mL容量瓶；玻璃漏斗；定量濾紙。試劑：去離子水；濃硝酸(Q=1.42 g/mL，優級純)；超純水儀(Milli-Q，France)；硝酸(經亞沸蒸餾器二次蒸餾酸)；氫氟酸(超純，上海試劑一廠)；高氯酸(優級純，天津東方化工試劑廠)。

(2)沉積物中重金屬質量分數的測定。樣品經自然風干后，碾磨并過60目篩，稱取約0.5000 g加工好的樣品(精確到0.0001g)經HClO4-HNO3-HF消化處理，用電感耦合等離子體質譜儀(ICP-MS)內標法測定土壤Zn、Cd、Pb、Cu含量，采用冷原子吸收微分測儀、為ICP配置氫化物發生器，確保所需儀器的靈敏度。同時取土壤樣品0.2500 g(精確到0.0001g)于25 mL比色管中，加入新配(1+1)王水10 mL，于沸水浴中加熱2 h，其間要充分振搖2次，冷卻至室溫后加入10 mL保存液，用稀釋液定容，搖勻，該消解液用來測定Hg。取靜置后的消解溶液5.00 mL于另一25 mL比色管中，加入50 g/L的硫脲溶液2.5 mL，鹽酸2.5 mL，定容至25 mL，該溶液用來測定As。ICP-MS的精確度在2 %以下，回收率為95 %以上，測定偏差控制在9 %內，每個樣品設置3個平行樣(測定數據為3次的平均值)。沉積物中重金屬質量分數的計算公式[12]：

式中，w為沉積物中重金屬的質量分數(干基)，mg·kg-1；M為所測定的某種重金屬；c為ICP-MS測定預處理樣品得到的重金屬質量濃度，mg·L-1；n為ICP-MS測定時預處理樣品的稀釋倍數；m為沉積物樣品質量，kg；v為定容體積，L。

(3)沉積物中重金屬化學浸提試驗。采用修正的BCR法分析沉積物中重金屬形態及對應組分含量，此方法將沉積物中的重金屬分為5種化學形態，分別為水溶態(T1)、酸溶/可交換態(T2)、可還原態(T3)、可氧化態(T4)和殘渣態(T5)。準確稱取0.5000 g過篩沉積物，放入50 mL聚丙烯離心管中，按表1中的浸提條件和步驟進行浸提，使用電感耦合等離子體原子發射光譜儀(ICP-AES)測定上清液中重金屬濃度。每個樣品設置3個平行樣(測定數據為3次的平均值)，每個批次實驗設置空白樣品[12]。

1.4 數據處理

Excel 2003.0和SPSS17.0進行數據統計和方差檢驗，以平均值±標準誤差表示(mean±SE)，單因素方差分析(One-way ANOVA)，顯著性用LSD法，所有原始數據進行對數轉換；變量的顯著性經過的蒙特卡洛(Monte Carlo)檢驗(499次)，CANOCO 5.0對浮游植物多樣性與環境因子進行RDA冗余分析。

2 結果與分析

2.1 南海湖浮游植物多樣性季節特征

浮游植物群落的多樣性多樣性指數具有生態學指示作用，為避免采用單一的多樣性指數來解釋浮游植物群落的多樣性出現偏差，本研究采用以浮游植物數量進行計算的Shannon- Wiener多樣性指數(H)、Pielou均勻度指數(JP)、Margalef種類豐富度指數(S)以及Simpson優勢度指數(D)，從不同水期對南海湖浮游植物多樣性進行分析。各指數顯示(圖1)，南海湖浮游植物Shannon-Wiener多樣性指數(H)變化范圍在0.68～2.35，隨季節呈“V”字型變化規律，在夏季最低，冬季最高，大小依次表現為：冬季>春季>秋季>夏季；Pielou均勻度指數(JP)變化范圍在0.43～0.89，隨季節呈“V”字型變化規律，在秋季最低，春季最高，大小依次表現為：春季>夏季>冬季>秋季；Margalef種類豐富度指數(S)變化范圍在16.8～23.4，隨季節呈“N”字型變化規律，在夏季和冬季較高，春季和秋季較低，大小依次表現為：夏季>冬季>秋季>春季；Simpson優勢度指數(D)，隨季節呈倒“V”字型變化規律，在春季最低，夏季最高，大小依次表現為：夏季>秋季>冬季>春季。

2.2 南海湖水質狀況季節特征

圖1 南海湖浮游植物多樣性季節特征Fig.1 Seasonal phytoplankton diversity of Nanhai lake

圖2 南海湖水質季節變化特征Fig.2 Seasonal water quality of Nanhai lake

2.3 南海湖沉積物重金屬季節分布特征

由圖3可知，As含量變化范圍在1.6～2.6 mg·kg-1，隨季節呈倒“V”字型變化規律，在冬季最低，夏季最高，大小依次表現為：夏季>秋季>冬季>春季；Cd含量變化范圍在23.6～56.9 mg·kg-1，隨季節呈倒“V”字型變化規律，在春季最低，秋季最高，大小依次表現為：秋季>夏季>冬季>春季；Cu含量變化范圍在96.3～123.5 mg·kg-1，隨季節呈倒“V”字型變化規律，在春季最低，夏季最高，大小依次表現為：夏季>秋季>冬季>春季；Zn含量變化范圍在96.3～265.3 mg·kg-1，隨季節呈倒“V”字型變化規律，在冬季最低，夏季最高，大小依次表現為：夏季>春季>秋季>冬季；Ni含量變化范圍在25.6～35.4 mg·kg-1，隨季節呈倒“V”字型變化規律，在春季最低，秋季最高，大小依次表現為：秋季>夏季>冬季>春季；Pb含量變化范圍在93.6～126.8 mg·kg-1，隨季節呈倒“V”字型變化規律，在冬季最低，夏季最高，大小依次表現為：夏季>春季>秋季>冬季。

圖3 南海湖沉積物重金屬季節分布特征Fig.3 Seasonal heavy metals in bottom sediment of Nanhai lake

2.4 南海湖沉積物中重金屬形態分布特征

重金屬的生物毒性不僅與其總量有關，更大程度上由其形態分布所決定，不同的形態產生不同的環境效應，直接影響到重金屬的毒性、遷移及在自然界的循環。因此，研究重金屬的形態分布可提供更為詳細的重金屬元素遷移性和生物可利用性的信息。根據三態連續提取法，可將重金屬劃分為酸可提取態、可還原態、可氧化態和殘余態[12]。其中，酸可提取態相當于交換態和碳酸鹽結合態的總和，這些組分與土壤結合較弱，最易被釋放，具最大的可移動性和生物有效性，在酸性條件下易釋放。可還原態重金屬一般以較強的結合力吸附在土壤中的鐵錳氧化物上，在還原條件下較易釋放。可氧化態重金屬主要是有機物和硫化物結合的重金屬，這部分重金屬在有機物被氧化時有被溶出的風險。殘余態一般稱為非有效態，因為這部分重金屬在自然條件下，不易釋放出來。本研究采用修正的BCR連續提取法提取6種沉積物中重金屬的形態，包括水溶態(T1)、酸溶可交換態(T2)、可還原態(T3)、可氧化態(T4)和殘渣態(T5)，其中，T1與T2之和用于評估沉積物中重金屬的遷移性，T1、T2、T3之和用于評估沉積物中重金屬的生物有效性，由于沉積物進入土壤環境后，沉積物中有機物會隨環境條件變化而轉化，與有機物相結合的重金屬會被釋放出來，因此，在評估沉積物中重金屬在環境中的生態風險時除前3種形態含量外還需考慮T4的含量，T5只有在極端環境條件下才會被釋放出來，在自然條件下，T5被認為是對環境無污染風險。

本研究中BCR順序提取法對積物中重金屬的平均提取效率均高于90 %以上，回收率較好，各沉積物中重金屬5種形態百分含量如圖4所示，沉積物Pb和Cd以水溶態形式存在，表明Pb和Cd主要以與沉積物中水溶性有機物結合形式存在；As和Zn則主要是以酸溶態和可還原態2種不穩定形態存在，表現很高的潛在的移動性和生物可利用性，極大地威脅著環境的生態安全，應進一步評估其對生態系統的風險級別；Ni較均勻地分布于5種形態中，表明沉積物中Ni的富集受到了沉積物吸附、吸收、有機物螯合和結晶化合物固定等物理化學作用，由于各沉積物中Ni前4種形態含量比例均低于80 %，且其總量略與土壤背景值相當，因此，Ni在土壤環境中生態風險較Cu、Cr、Zn低。沉積物中水溶態(自由離子態、水溶性有機物結合態)重金屬離子被認為對土壤環境中植物危害性最大且易污染地表水。圖4中還顯示，Zn和Ni的水溶態差異較大，表明各沉積物對Zn和Ni吸附吸收作用差異較大；Cd有部分殘余態，但其酸可提取態占有一定的比例，因此要注意在其在酸性條件下的釋放。此外，重金屬可還原態作為弱酸浸提重金屬的另一個重要的組成部分，是指被包裹在鐵錳氧化物內或者本身就是氫氧化物沉淀的這部分金屬，由于具有較強的離子鍵結合能力，所以這部分金屬不容易釋放出來，這種結合態的重金屬會被還原成為生物可利用態從而對水體造成二次污染，南海湖沉積物中重金屬弱酸浸提和可還原態含量較高，表明人類活動帶來污染源的可能性較大。

圖4 不同形態重金屬所占百分比Fig.4 Percentage of different forms of heavy metals in bottom sediment of Nanhai lake

圖5南海湖沉積物養分季節分布特征Fig.5 Seasonal nutrients in bottom sediment of Nanhai lake

2.5 南海湖沉積物養分季節分布特征

由圖5可知，南海湖沉積物中全碳含量變化范圍在15.9～19.7 g·kg-1，隨季節逐漸增加趨勢，在春季最低，冬季最高，大小依次表現為：冬季>夏季>秋季>春季；全氮含量變化范圍在1.23～1.98 g·kg-1，隨季節逐漸增加趨勢，在春季最低，冬季最高，大小依次表現為：冬季>秋季>夏季>春季；全磷含量變化范圍在0.85～1.24 g·kg-1，隨季節呈“N”字型變化規律，在秋季最低，夏季最高，大小依次表現為：夏季>冬季>春季>秋季；全鉀含量變化范圍在17.3～25.9 g·kg-1，隨季節逐漸增加趨勢，在春季最低，冬季最高，大小依次表現為：冬季>秋季>夏季>春季。

2.6 南海湖浮游植物多樣性與環境因子的RDA冗余分析

冗余分析(RDA)能夠客觀反映浮游植物與環境因子的相互關系，近些年被廣泛應用于湖泊等水體藻類群落與水環境因子復雜關系的研究，環境因子是引起浮游植物植物分布差異的主要原因，為了盡可能多的把南海湖植物多樣性與環境因子結合在一起，更好地揭示浮游植物多樣性與環境之間的相互關系，將不同季節浮游植物多樣性作為物種指標，9項水質因子、4項土壤養分因子和6項重金屬因子作為環境因素進行冗余分析(表2和圖6)。由表2可知，前2個排序軸特征值分別為0.715和0.159，第一排序軸可反映浮游植物環境因子的梯度變化特征，浮游植物多樣性與環境因子2個排序軸的相關性均為1.000，前2個排序軸特征值占總特征值的99.15 %，蒙特卡羅檢驗分析環境因子對植物的影響達到顯著性(第一軸P<0.000，F=19.56；第二軸P<0.000，F=18.37)，能夠很好的解釋環境因子對浮游植物多樣性的影響。由圖可知，南海湖浮游植物多樣性與沉積物養分含量、重金屬含量及水質狀況均呈顯著正相關關系(P<0.01)，沿RDA第1排序軸，南海湖浮游植物多樣性與養分含量、重金屬含量和水質狀況變化規律相一致。

表2 RDA排序結果

S，Margalef 豐富度指數；H，Shannon-Wiener 多樣性指數；JP，Pielou 均勻度指數；D，浮游植物密度；a，水溫；b，透明度；c，pH值；d，TP濃度；e，TN濃度；濃度；g，BOD5濃度；h，CODcr濃度；i，高錳酸鉀指數；TC，全碳；TN，全氮；TP，全磷；TK，全鉀圖6 南海湖浮游植物多樣性與環境因子的RDA排序Fig.6 RDA sequence diagram of diversity of phytoplankton and environmental factors

3 討 論

本研究中沉積物重金屬As、Cd、Cu、Zn、Ni和Pb含量與水質各指標變化規律相一致，說明了南海湖水質狀況和土壤重金屬含量可以很好的反映出植物變化情況，這與前人對于其他流域的研究結果一致[10,12]。秋季和冬季是枯水期，沉積物的懸浮泥沙及污染物快速富集，造成其重金屬含量最高，重金屬最低值出現在春季和冬季。從冬季至夏季期間，水溫逐漸升高，根據分子熱運動理論，溫度升高有利于底泥中重金屬向水相的遷移以及釋放，pH的逐漸降低也促進了碳酸鹽和氫氧化物結合態重金屬的溶解與釋放，沉積物養分含量的減少降低了重金屬在沉積物的吸附作用，從而使一部分重金屬發生解吸轉移到間隙水或者上覆水中，導致春季和冬季沉積物重金屬含量較低，夏季和秋季積物重金屬含量較高。根據國家土壤環境質量二級標準，南海湖土壤As、Cd、Cu、Zn和Pb的分別超標準，重金屬及水質的污染與地方性產業結構直接相關，由于各種工業的污染，導致南海湖環境污染問題較嚴峻，并且污染治理難度也加大，因此，重金屬及水質污染的治理已成為南海湖可持續發展的當務之急。南海湖沉積物中不同形態重金屬含量所占比例表明不同形態重金屬來源可能具有一致性并且分布類型比較相似，當沉積物-水界面的環境條件發生改變時，不同形態重金屬之間可能會發生遷移轉化。而碳、氮、磷等的輸入是影響沉積物中重金屬含量的關鍵因素，它們的環境行為決定著沉積物中重金屬的形態轉化和遷移過程，養分含量是影響重金屬元素分布特征的重要因素，但養分含量的這種特性并非適用于所有的重金屬，主要是因為不同的重金屬的化學性質有差異，往往對其所結合的位點具有一定的選擇性，即只與其化學性質相匹配的位點相結合；受此影響，某些重金屬元素與養分含量在分布特征上并不一定有必然的聯系[10, 12]。

冗余分析(RDA)作為一種直接梯度分析方法，不僅維持了良好的景觀，而且環境各因子對植物也表現出明顯的反饋作用[16]。由圖5可知，沿RDA第1排序軸，南海湖浮游植物多樣性與土壤重金屬含量和水質狀況變化規律相一致，在某種程度上反映了其指示作用，能夠表征南海湖植物的敏感性，但不同水期浮游植物多樣性與環境因子之間的內在聯系還需要深入研究。另外，本研究利用RDA分析手段初步探討了不同水期環境因子與浮游植物多樣性之間的關系，但研究區域僅僅只是小尺度范圍，大尺度下環境因子與濕地植物多樣性的關系有待于進一步探討。大量研究表明[10,12,17]，淡水水體中N、P元素長期以來被認為是與浮游植物生長密切相關，其中P被廣泛認為是淡水浮游植物演替的重要影響因，但冗余分析的結果顯示南海湖TP并非影響浮游植物群落分布的主要驅動力，而更多受BOD5、CODcr等濃度的影響，需注意控制加強面源污染。依據目前旅游開發的態勢，南海湖資源利用強度將進一步擴大，其強度和影響的空間范圍也將隨之增加，勢必會造成生態環境的進一步惡化。從本試驗的結果來看，需要采取有效的方法和措施來緩解南海湖水域生態環境及重金屬污染問題，建議盡量減少對于南海湖水體污染和進一步惡化，將南海湖工業發展和生態環境保護有效地結合起來，積極探索流域綜合污染整治和保護機制的新模式，從生態補償、排污權交易、環境稅費改革和污染責任險等環境經濟政策方面入手，積極開展南海湖生態環境綜合治理等工作。

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DistributionofWaterQualityandHeavyMetalsinBottomSedimentofNanhaiLakeduringSeasons

ZHANG Ye

(Inner Mongolia Vocational College of Chemical Engineering，Inner Mongolia Hohhot 010070,China)

Nanhai lake; Bottom sediment; Heavy metals; Water quality

1001-4829(2017)5-1205-09

10.16213/j.cnki.scjas.2017.5.038

2016-05-10

國家自然科學基金資助項目(39860062)；內蒙古科技廳項目(NE-2015174)

張 曄(1984-)女，內蒙古呼和浩特人，碩士，講師，研究方向：環境工程，Email:Zhang_ye1984@126.com。

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(責任編輯 陳 虹)