壁載氨氧化催化劑X/TiO2(X=Pt、Pd、Au)制備與反應(yīng)機(jī)理

邱偉，陶陽，蔣煒，梁斌

(四川大學(xué)化學(xué)工程學(xué)院，四川 成都 610065）

壁載氨氧化催化劑X/TiO2(X=Pt、Pd、Au)制備與反應(yīng)機(jī)理

邱偉，陶陽，蔣煒，梁斌

(四川大學(xué)化學(xué)工程學(xué)院，四川 成都 610065）

催化劑壁載化是在微通道反應(yīng)器內(nèi)負(fù)載催化劑的有效方法，適用于氨氧化過程這一強(qiáng)放熱氣固反應(yīng)體系，但不同的催化劑壁載化后其催化性能還有待研究。本研究通過將Pt、Pd、Au 3種貴金屬通過光催化沉積方法負(fù)載于TiO2納米管上并組裝入微通道反應(yīng)器內(nèi)，考察了其催化氨氧化過程性能，并通過密度泛函方法解釋了其性能差異。結(jié)果證實(shí)，TiO2載體對催化過程無明顯影響，3種催化劑催化活性順序?yàn)镻t/TiO2＞Pd/TiO2＞Au/TiO2，其中Pt/TiO2氨轉(zhuǎn)化率在280℃下即可達(dá)100%，NO選擇性380℃即達(dá)99%。TPD檢測及模擬證實(shí)，NH3及O2在催化劑表面吸附能大小順序?yàn)镻t＞Pd＞Au，與催化活性順序一致。

催化劑；化學(xué)反應(yīng)；數(shù)值模擬；微反應(yīng)器；吸附

氨氧化反應(yīng)是硝酸行業(yè)的核心過程，但作為強(qiáng)放熱非均相反應(yīng)體系，氨氧化反應(yīng)產(chǎn)生的高溫導(dǎo)致傳統(tǒng)鉑網(wǎng)催化劑在高溫高空速下易損耗，鉑耗導(dǎo)致硝酸成本上升[1]。將微通道反應(yīng)器用于氨氧化過程可改善其傳熱傳質(zhì)性能，降低鉑耗，提高安全性[2-4]。對于非均相體系來說，微通道反應(yīng)器內(nèi)催化劑的負(fù)載直接影響到反應(yīng)器性能。目前對于微通道反應(yīng)器內(nèi)的氣固非均相反應(yīng)體系，其催化劑負(fù)載形式通常采用微小催化劑顆粒填充或壁面負(fù)載方法[5]，但填充式壓降大、易堵塞、傳熱性能不佳，壁面負(fù)載方法通常是通過負(fù)載一層多孔載體后再負(fù)載活性組分，強(qiáng)度差易脫落?！?br>