水環境中磺胺類抗生素的污染現狀與處理技術研究進展*

趙 濤 丘錦榮 蔣成愛 王秀娟

(1.廣東省環境輻射監測中心，廣東 廣州 510300；2.環境保護部華南環境科學研究所，廣東 廣州 510655；3.華南農業大學資源環境學院，廣東 廣州 510642)

水環境中磺胺類抗生素的污染現狀與處理技術研究進展*

趙 濤1丘錦榮2#蔣成愛3王秀娟2

(1.廣東省環境輻射監測中心，廣東 廣州 510300；2.環境保護部華南環境科學研究所，廣東 廣州 510655；3.華南農業大學資源環境學院，廣東 廣州 510642)

磺胺類抗生素在醫藥和養殖業中廣泛使用，由于難以在環境中降解，其引起的污染問題得到了廣泛關注。為了解磺胺類抗生素污染及處理技術，對其使用現狀、危害及其在水環境中的遷移狀況進行了闡述；介紹了水環境中磺胺類抗生素的處理技術研究現狀，比較了各處理技術的優劣，并對今后的研究方向提出展望。

磺胺類抗生素 污染 處理技術

磺胺類抗生素是一類具有對氨基苯磺酰胺結構且人工合成的藥物的總稱，主要用于預防和治療細菌感染性疾病[1]503。從1932年發現磺胺的基本結構以來，現已合成數千種磺胺類抗生素，磺胺類抗生素成為全世界生產和使用量最大的抗生素藥物之一。其中，療效好、毒副作用小且常用的磺胺類抗生素有磺胺嘧啶(SDZ)、磺胺氯噠嗪(SCP)、磺胺甲噁唑(SMX)、磺胺甲基嘧啶(SMR)等幾十種。磺胺類抗生素的優點有化學性質穩定、抗菌譜廣、使用方便、易于生產、價格低廉等，被廣泛應用在醫藥、畜牧和水產養殖中[2]549,[3]2-5。中國是世界上抗生素生產量和使用量最多的國家，2013年中國抗生素的年生產量達16.2萬t以上，其中有52%用于畜牧業，這相當于美國2012年畜牧業抗生素使用量的5.77倍，相當于英國2013年畜牧業抗生素使用量的200倍[4]6774-6775。其中，磺胺類抗生素在2013年的使用量達到了7 920 t[4]6774，市場需求量居高不下。

1 水環境中磺胺類抗生素殘留的危害

水環境中磺胺類抗生素的殘留濃度大多在ng/L至μg/L級別，但由于其在環境中不易發生降解，會長期存在并累積，殘留于畜禽糞便、土壤、水體、植物等環境介質，對生態環境造成一定危害，而且會通過食物鏈的富集，導致越來越多的耐藥菌產生，最終可能會危害人體健康[2]549-550,[3]5-15,[4]6772,[5]735-752。水環境中抗生素種類繁多，不同抗生素及其代謝物同時存在，且抗生素的代謝產物與母體化合物可能具有相同毒性[5]749-752，其危害效應甚至可能產生協同或相加等作用。

2 水環境中磺胺類抗生素的污染現狀

磺胺類抗生素經人和動物消化后，大約30%(質量分數，下同)～90%會以母體或代謝物的形式隨排泄物排出體外而進入環境中[2]550,[6]974。磺胺代謝物擴散到環境中并未失去生物活性，在一定的條件下可進一步形成母體化合物[1]503。有專家估算，每年有超過2萬t的具有抑菌特性的磺胺類抗生素進入生物圈(不包括除草劑)[2]549-550,[3]5。圖1為水環境中磺胺類抗生素的污染來源。

磺胺類抗生素可以通過多種途徑進入水環境，目前在水環境中的殘留現象比較普遍，國內外大量的研究報道了其在各種水環境(地表水、地下水、飲用水、海水等)中的殘留情況。表1列舉了關于磺胺類抗生素在水環境中的殘留質量濃度的研究報道。

3 水環境中磺胺類抗生素的處理技術研究現狀

目前，在污水和飲用水中，國內外均沒有抗生素類藥物的安全標準，但近年來磺胺類抗生素在環境中殘留所引起的危害已受到人們的重視，為了降低磺胺類抗生素對生態環境和人類健康的影響，國內外對磺胺類抗生素的研究也在不斷深入，但關于磺胺類抗生素處理技術的研究還相對較少。水環境中磺胺類抗生素常用的處理技術主要分為常規處理技術和深度處理技術。常規處理技術主要包括生物法和物化法，而深度處理技術主要包括高級氧化技術、膜處理技術和吸附技術。

圖1 磺胺類抗生素在水環境中的污染來源Fig.1 Pollution pathways for sulfonamides in aquatic environment

表1 磺胺類抗生素在水環境中的殘留質量濃度

注：1)ND表示未檢出。

3.1 生物法

生物法對水中磺胺類抗生素處理的原理是：在微生物作用下磺胺類抗生素分子結構發生改變，從大分子化合物降解為小分子化合物，最后生成CO2和水，從而實現環境無害化。生物法主要有活性污泥法和人工濕地等。活性污泥法廣泛應用于生活污水及工業廢水的處理中，是最常用的生物法。但此法主要是針對水中的COD、BOD、N、P等的去除，對水環境中抗生素去除率較低。張從良等[19]通過室內模擬降解水環境中SDZ的實驗發現，在豬場廢水和湖水中，SDZ的好氧或厭氧微生物降解均較緩慢。RICHTER等[20]在當地灌溉系統的地下水中發現，磺胺類抗生素在有氧條件下才容易被微生物降解去除。還有調查發現，北京6個污水處理廠中多種磺胺類抗生素在缺氧段和好氧段均有一定程度的去除，但去除效率均低于41%[15]。人工濕地的原理是：通過過濾、吸附、離子交換、微生物分解及植物吸收等對廢水實現高效凈化[13]713-714,[21]1-4。但其用于磺胺類抗生素廢水的處理和研究相對較少。磺胺類抗生素在人工濕地中的去除效果取決于基質(黏土、沙土、珍珠巖等)、植物類型等濕地條件，還受水力停留時間(HRT)、pH和溫度等運行條件的影響[21]29-40。有研究證實，人工濕地能夠去除水環境中的磺胺類抗生素。李麗等[22]利用垂直潛流-水平潛流組合濕地對污水處理廠尾水進行處理，結果表明：有植物的組合濕地去除效率顯著高于無植物的組合濕地；3種濕地植物(美人蕉(Cannaindica)、風車草(Cyperusalternifolius)、花葉蘆竹(Arundodonaxvar.versicolor))均能吸收和轉移磺胺類抗生素，美人蕉積累量最大。HIJOSA VALSERO等[13]714-719研究表明，參與試驗的人工濕地對SMX均有較好的去除率。牛瑞華[21]35-37通過建立小型的人工濕地研究了多種因素對人工濕地去除污水中磺胺類抗生素的影響，結果發現，HRT對SDZ、磺胺對甲氧嘧啶(SMD)和SMZ的去除率有顯著影響，而對SMR的去除率無顯著影響。

3.2 物化法

目前，用于磺胺類抗生素廢水處理的物化法主要包括混凝沉淀法和化學氧化法。混凝沉淀法廣泛應用于廢水中高濃度COD等的去除，其對廢水中的磺胺類抗生素的去除未見報道。但有研究表明，加入FeCl3絮凝劑可以使藥物和個人護理用品(PPCPs)的去除率提高4%～13%，但其對SMX的去除率并沒有顯著影響[23]。因此，混凝沉淀法處理抗生素廢水的整體效果一般，所以不是處理水環境中磺胺類抗生素的理想方法，但該法可作為污水前處理工藝。化學氧化法通過氧化劑(如O3、Cl2、KMnO4、ClO2等)產生氧化性很強的自由基(主要是羥基自由基(·OH))來提高水環境中磺胺類抗生素的可生化性，實現抗生素的完全降解，其去除效果與氧化劑濃度、氧化時間等有關。

3.3 高級氧化技術

常用的高級氧化技術包括臭氧氧化技術(O3、O3/H2O2等)、光催化氧化技術(紫外(UV)/H2O2、UV/O3、UV/TiO2等)、Fenton法(Fe2+/H2O2)及改進Fenton法(光Fenton法、電Fenton法等)、超聲氧化技術等。其機理均是通過·OH來氧化分解水環境中磺胺類抗生素。周寧娟等[24]用羥基化鋅(ZnOOH)為催化劑研究其催化O3氧化去除水中SDZ的效能，結果表明，ZnOOH對O3氧化水中的SDZ有較強的催化活性，SDZ去除率高達98.83%，比單獨O3氧化提高了47.7%。趙方等[25]采用微波輻照技術輔助H2O2氧化來降解水中SMZ，在最佳條件下去除率可達到96.5%。近年來，國內外興起了通過改變光照條件(如光強、光照時間、水體pH、催化劑等)來降解水環境中的磺胺類抗生素的研究[26]41,[27-28],[29]1958-1959。BATISTA等[26]44研究發現，UV能夠在165 min內使0.1 mmol/L的磺胺類抗生素完全降解。高乃云等[29]1958采用UV/TiO2工藝研究對SMX的光催化去除效果，結果表明，此工藝可以有效地去除水中的SMX，在最佳反應條件下SMX去除率高達98.76%。符荷花等[30]研究表明，在最佳的Fenton氧化條件下，水溶液中SPD、SMZ和SMX的去除率接近100%。GUO等[31]研究表明，超聲/O3氧化處理能顯著增強SMX的臭氧化，產生更多的·OH，從而大大提高了去除率。BATISTA等[26]40的研究結果表明，水溶液中SDZ、SMR和SMZ的光Fenton反應比UV光解和H2O2/UV光解更高效。通過電Fenton[32]和γ輻照[33]來降解水中磺胺類抗生素均能顯著提升去除率。高級氧化技術對水環境中的磺胺類抗生素的降解有較高的去除率，但由于磺胺類抗生素及其代謝物轉化的中間產物可能具有毒性，會帶來二次污染，且目前高級氧化技術去除水環境中磺胺類抗生素僅停留在實驗室研究階段，其普遍適用性有待論證；高級氧化技術在大規模應用中的技術水平保障不完善，可能需要高額費用，所以仍需要進一步研究和探討。

3.4 膜處理技術

膜處理技術主要包括微濾(MF)、超濾(UF)、納濾(NF)和反滲透(RO)。因UF和MF孔徑較大(0.01 μm以上)，對水中磺胺類抗生素的截留率很低[34]，因此去除效果并不理想，但其可用于其他膜處理技術的預處理中；而NF和RO的膜孔徑一般小于2 nm，能夠有效截留去除水中的磺胺類抗生素。張晗等[35]采用NF膜研究去除水環境中SMX，在最佳的條件下SMX的去除率能夠達到96%。ADAMS等[36]研究RO對河水中磺胺類抗生素的去除，結果表明，在兩級和三級RO處理中磺胺類抗生素的去除率均在99%以上。可見，膜處理技術中NF和RO是去除水中磺胺類抗生素的有效方法，并且有研究證實了多種膜處理技術的組合(如MF/RO、NF/RO等)有更好的去除率[37]。但是，膜處理技術需要消耗較多能量，成本較高，在處理抗生素廢水時應用也少。

3.5 吸附技術

吸附技術是現在研究應用較多且比較成熟的技術之一，也是一種高效、簡便的水處理技術。根據作用力的不同可分為物理吸附、化學吸附和離子交換吸附[38]。自從有研究表明抗生素會給生態系統及人類的健康帶來危害以來，有關抗生素的吸附降解研究已成為環境科學研究的熱點。目前，已有許多研究報道了采用樹脂[39]、碳納米管[40],[41]104、復合材料[41]104,[42]402、活性炭[43]194-195,[44]、生物炭[6]975,[45]890,[46]129等高效的吸附材料來吸附去除水環境中的磺胺類抗生素。鮑曉磊等[42]401-407研究發現，某種新型的磁性納米復合材料CoFeM48對水中常見的5種磺胺類抗生素表現出了良好的吸附性能，且具有較高的吸附容量。ZHANG等[43]193-196利用粉末活性炭分別去除水中13種磺胺類抗生素，其對抗生素(50 mg/L)的去除率均高于92.0%。而關于利用固體廢棄物(木屑、秸稈、藥渣和畜禽糞便等)來研究去除水環境中磺胺類抗生素的方法也已成為環境領域的熱點[6]974-975,[45]891-892,[46]128-129,[47]2232,[48]60-61。段倫超等[47]2231-2235利用火力發電廠產生的飛灰來吸附水溶液中磺胺，在最佳吸附條件下，去除率可達到92.8%。TZENG等[6]975-982利用牛糞制成的生物炭吸附去除水環境中的SMZ，實驗結果表明，800 ℃下制備的生物炭對SMZ的去除率能夠達到87.70%。ZHENG等[48]60-66利用蘆竹在不同的溫度條件(300～600 ℃)下制備成生物炭來吸附水中的SMX，結果表明，高溫(600 ℃)制備的生物炭對SMX的吸附效果最好。而LIAN等[46]128-134利用中藥渣在不同溫度(250～800 ℃)下制備生物炭吸附水中的SMX，結果表明，在250 ℃下制備的生物炭的吸附能力是其他溫度下的2～7倍。兩者的研究結果不同，可能是研究選擇的生物炭原材料不同所致。吸附技術具有能耗低、無副產物、可重復利用、對環境友好等特點，且一些高效的吸附材料具有獨特的物理化學性質和較強的吸附特性，可用于去除水環境中的無機和有機污染物，降低這些污染物的環境風險，有利于緩解這些污染物對動植物和人類健康的影響，因而吸附技術是去除磺胺類抗生素較理想的技術。

常規處理技術、高級氧化技術、膜處理技術和吸附技術的各項比較如表2所示。

4 結語與展望

已在多種水環境(醫院污水、生活污水、養殖場污水、地表水、地下水和飲用水等)中檢測出磺胺類抗生素，其對生態環境和人類健康帶來潛在危害。鑒于中國水環境中的磺胺類抗生素污染狀況還不甚清楚，需進一步對中國各地區的水環境進行全面而廣泛的調查和檢測，確定中國磺胺類抗生素的污染水平和主要的磺胺類抗生素種類。

表2 水環境中磺胺類抗生素處理技術比較

目前，國內外關于磺胺類抗生素去除的研究還未廣泛開展，而現有的處理技術也不能完全去除磺胺類抗生素，進入水環境的磺胺類抗生素會對水資源的安全利用造成巨大挑戰。現有的常規處理技術、高級氧化技術、膜處理技術和吸附技術都存在各自的優勢。然而，對于常規處理技術，提高處理效率是關注重點；對于高級氧化技術和膜處理技術，在高效去除的同時，有效控制成本和降低二次污染是重點；對于吸附技術，尋找到一種高效、經濟的吸附材料是研究磺胺類抗生素吸附技術的一個發展趨勢。總而言之，在強化現有技術的基礎上，開發新技術、去除水環境中磺胺類抗生素的污染、保障飲用水安全，均值得高度關注。

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Researchprogressinpollutionstatusandtreatmenttechnologiesofsulfonamidesinaquaticenvironment

ZHAOTao1,QIUJinrong2,JIANGCheng’ai3,WANGXiujuan2.

(1.GuangdongEnvironmentalRadiationMonitoringCenter，GuangdongGuangzhou510300;2.SouthChinaInstituteofEnvironmentalSciences,MEP,GuangzhouGuangdong510655；3.CollegeofResourceandEnvironment,HuananAgricultureUniversity,GuangzhouGuangdong510642)

The increasing usage of sulfonamides in human medicine and livestock production system resulted in serious problems of environment pollution,which drew gradual attention all over the world. In order to better study sulfonamides and their treatment technologies,the hazards,used status and migration status of sulfonamides in aquatic environment were expounded. The current world-wide researches on treatment technologies of sulfonamides in aquatic environment were introduced,and the advantages and disadvantages of various treatment technologies were compared. Consequently,a systematic research on pollution status and treatment technologies of sulfonamides in aquatic environment was proposed.

sulfonamides; pollution; treatment technologies

10.15985/j.cnki.1001-3865.2017.10.022

趙 濤，男，1987年生，碩士，主要從事水污染控制技術研究。#

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*國家水體污染控制與治理科技重大專項(No.2014ZX07206001)；廣東省自然科學基金資助項目(No.PM-zx018-201509-043)。

2016-07-14)