榆樹市玉米種植區黑土重金屬污染狀況及來源淺析

于銳，王洋，王晨旭，王其存，崔政武

中國科學院東北地理與農業生態研究所，吉林 長春 130102

榆樹市玉米種植區黑土重金屬污染狀況及來源淺析

于銳，王洋*，王晨旭，王其存，崔政武

中國科學院東北地理與農業生態研究所，吉林 長春 130102

為明晰農田黑土重金屬含量狀況以及污染來源，選擇黑土區連續多年種植玉米的榆樹市為研究區，原位采集196個土壤樣品，采用火焰-石墨爐原子吸收分光光度計對土壤中5種重金屬含量進行分析測定，并采用相關分析和主成分分析法進行污染來源解析。結果表明，土壤中Cd、Cr、Cu、Zn、Pb質量分數平均值分別為(0.119±0.08)、(56.51±9.10)、(19.21±3.42)、(70.58±14.57)和(34.42±7.85) mg·kg-1；土壤中Cd、Cr、Cu、Zn、Pb含量超過相應的黑土背景值的點位百分比分別為69.9%、36.7%、26.5%、82.1%、84.2%；土壤中Cd和Zn含量超過相應的土壤環境質量二級標準的點位百分比分別為6.6%和0.5%；與成土母質相對比，富集系數為：Pb (1.56)＞Cr (1.29)＞Zn (1.24)＞Cd (1.20)＞Cu (1.16)；與中國第二次土壤普查數據對比，土壤Pb、Cd、Zn平均含量分別增加48.1%、8.2%、5.1%；土壤Cr和Cu含量變化較小。相關分析表明，土壤Cu和Cr含量呈極顯著正相關（r2=0.369，P＜0.01），土壤Pb和Zn含量呈極顯著正相關（r2=0.333，P＜0.01），表明土壤Cu和Cr可能有相同的污染來源，Pb和Zn污染來源相似。主成分分析表明，3個主成分（PC）可解釋總方差的79.13%。PC1解釋總方差的29.33%，主要包括Zn和Pb，土壤中Pb和Zn污染主要來源于燃煤、大氣干濕沉降物和化肥施加；PC2解釋總方差的26.81%，包括Cr和Cu，土壤中Cr和Cu主要受成土母質控制；PC3解釋總方差的23.00%，包括Cd，而土壤Cd富集可能來源于磷肥。總體而言，榆樹市玉米種植區黑土重金屬污染較輕，但Cd有超標現象，應引起重視。

重金屬；黑土；空間分布；污染來源；多元統計

近年來，隨著中國工業化和城市化進程的快速發展，農田土壤重金屬污染日趨嚴重。土壤中重金屬可通過食物鏈進入人體，危害人體健康，造成神經系統、消化系統紊亂，并有致癌風險（Hang et al.，2009；Huang et al.，2007；Lu et al.，2012；Zhuang et al.，2009；Maas et al.，2010）。因此，探究農田土壤重金屬含量狀況及污染來源，對降低農產品重金屬污染，提高作物品質，保障人群飲食安全有重要意義。

中國東北地區的黑土帶是世界三大黑土帶之一，黑土自然肥力高，是農業生產活動的活躍區，對國家糧食安全有巨大的保障和調控作用。榆樹市位于吉林省黑土區中部，是中國重要的商品糧生產基地，面積4712.49 km2，人口127萬。近30多年來，玉米一直是該區主要種植作物。2013年，榆樹市玉米播種面積達 293961 hm2，產量為2270906 t（吉林省統計局，2014）。榆樹市玉米產量連續 10年全國排名第一，被譽為“天下糧倉”。然而，在人們無節制地追求糧食產量目標的驅動下，大量化肥、農藥被施入農田土壤。據吉林省統計局數據，吉林省農田土壤施肥量由 1985年的 3.9810 kg?km-2?a-1升高到 2013年的 6.4027 kg?km-2?a-1。2013年榆樹化肥施入量為 309652 t（吉林省統計局，2014）。已有研究證實，大量含Cd、Pb、Zn的農資（化肥、農藥等）持續輸入，將造成農田土壤重金屬嚴重超標，致使土壤生態系統遭到嚴重污染，導致農產品品質下降，威脅人體健康，制約農業可持續發展（白玲玉等，2010；Carbonell et al.，2011；劉榮樂等，2005；魯如坤等，1992）。近年來，榆樹市工業化和城市化發展迅猛，由此產生的污泥、廢氣、廢水、大氣干濕沉降物可能會進入農田系統，造成重金屬污染（Carbonell et al.，2011；Luo et al.，2009；Niu et al.，2013；Sun et al.，2010）。目前，關于農田土壤重金屬研究較多，但對多年持續種植玉米農田土壤重金屬含量狀況及污染來源的研究還不夠深入。

本文在多年玉米種植區黑土Cd、Cr、Cu、Zn、Pb 5種重金屬空間分布特征及污染狀況研究基礎上，采用主成分分析和相關分析法對土壤重金屬污染來源進行了解析，以期為黑土區農產品產地環境保護提供基礎數據支撐。

1 材料與方法

1.1 研究區概況

榆樹市位于吉林省，屬于中溫帶大陸性季風氣候，冬季寒冷漫長，夏季溫暖短暫。年平均氣溫4.2 ℃，無霜期144 d；年均降水量580 mm；土壤類型主要為黑土，約占全市面積90%。

1.2 土壤樣點布設與采集

在榆樹市范圍內25個鄉鎮周邊采集土壤樣品。按風向在各鄉鎮布設采樣點，主導風向為西南-東北方向，上風向為西南，設1個點；下風向為東北，設3個點；側風向為北向或東向，分別設2個點。樣點距離鄉鎮不小于500 m，每個鄉鎮設8個樣點。2016年10月中旬共采集196個土壤樣品，其中，腰新屯4個采樣點（圖1）。

圖1 榆樹市玉米種植區土壤樣點分布Fig. 1 Location of sampling sites in Zea mays L. cultivated region of Yushu city

在種植玉米區采集土壤，每個樣點分別采集壟臺0～20 cm土壤與壟溝0～10 cm土壤，3次重復，共計6個樣品均勻混合，四分法留取約1 kg樣品，裝入布袋。采樣點要求避開路旁與地頭，遠離如工業、交通和居民區等明顯污染源200 m以上。土樣帶回實驗室后，剔除根系、石塊等，自然風干，一部分樣品研磨過2 mm篩，用于測土壤pH值；另一部分樣品研磨過0.15 mm篩，用于測土壤有機質和Cd、Cr、Cu、Zn、Pb等5種重金屬元素。

1.3 化學分析

土壤 pH值以土水比 1∶2.5 pH計（雷磁 pH S-3C型）測定。土壤有機質以重鉻酸鉀外加熱法，FeSO4滴定測定（魯如坤，1999）。土壤重金屬以HClO4-HNO3-HF 消解（Sun et al.，2013）。所用酸均為優質純。消解后，Pb、Cr、Cu、Zn含量用火焰原子吸收分光光度計（AA-6300C，島津）進行測定，Cd用石墨爐原子吸收分光光度計（EX7i，島津）進行測定。Pb、Cr、Cu、Zn、Cd檢出限分別為 1、4、2、2、0.001 mg?kg-1。

1.4 富集系數

富集系數（Bio-accumulation factor，BAF）用于表征表層土壤中各重金屬的富集狀況。

BAF=Cs/Cp（1）

式中，Cs為表層土壤中各重金屬質量分數（mg?kg-1），Cp為土壤成土母質中重金屬質量分數（mg?kg-1）。

1.5 質量控制

標準參考物質選自國家標準物質中心的 GBW 07405（GSS-5），用于重金屬含量分析質量控制。所測重金屬回收率為95%～105%。每個樣品3次重復，偏差在標準值的5%內。

1.6 數據分析

地統計學分析應用ArcGIS 10.0，統計數據采用 Box-Cox和對數轉換的方式標準化，并進行克里格插值，建立了重金屬的空間分布圖。統計分析應用SPSS 17.0軟件。相關分析可用于衡量重金屬元素間相互關系，表明不同重金屬可能來源相同。主成分分析法利用降維思想，將多指標轉化為少數幾個綜合指標的多元統計方法，可以用來推測可能的污染源。主成分分析在對數轉換基礎上進行了方差極大旋轉，有利于識別出某一主成分中權重較大的指標。

2 結果與討論

2.1 土壤性質

由表1可知，榆樹市玉米種植區土壤pH值范圍為4.95～7.83，平均值為5.70。所采集土壤樣品中有186（94.9%）個土壤pH值低于7.0，大多數土壤處于微酸狀態。與吉林省第二次土壤普查統計平均值6.5相比（吉林省土壤肥料總站，1998），土壤酸化顯著。土壤酸化主要是由過量N肥單施而不施有機肥以及植物對鹽基離子的選擇性吸收所導致（Guo et al.，2010）。SOM 范圍為 10.41～50.65 g?kg-1，平均值為26.71 g?kg-1，略高于吉林省第二次土壤普查的 26.10 g?kg-1（吉林省土壤肥料總站，1998）。Huang et al.（2007）研究也發現類似趨勢：長期施肥能提高土壤肥力，增加SOM含量。另外，化肥輸入能提高農田土壤重金屬含量與生物有效性（Carbonell et al.，2011；Fu et al.，2008）。因此，需要深入研究影響重金屬生物有效性的因素。

表1 榆樹市玉米種植區土壤重金屬質量分數統計特征值Table 1 Descriptive statistics of heavy metal mass fraction in soil of Zea mays L. cultivated region of Yushu city

2.2 土壤重金屬富集

由表 1可知，農田土壤 Cd、Cr、Cu、Zn、Pb質量分數平均值分別為(0.119±0.08)、(56.51±9.10)、(19.21±3.42)、(70.58±14.57)和(34.42±7.85) mg·kg-1。由表2可知，土壤Cd、Cr、Cu、Zn、Pb含量超過相應的黑土背景值的點位百分率分別為 69.9%、36.7%、26.5%、82.1%、84.2%。土壤Cd和Zn含量超過土壤環境質量二級標準的點位百分率分別為6.6%和0.5%，土壤Cr、Cu、Pb含量均未超標。土壤重金屬含量的變異系數表現為：Cd (67.04)＞Pb(22.81)＞Zn (20.64)＞Cu (17.82)＞Cr (16.10)。Cd 變異系數最大，表明農田土壤Cd很可能來源于人類活動。

由表3可知，榆樹市農田表層土壤重金屬平均含量高于其成土母質。與成土母質相對比，富集系數為：Pb (1.56)＞Cr (1.29)＞Zn (1.24)＞Cd (1.20)＞Cu(1.16)，這說明Pb富集明顯。1995年，土壤Cd、Cr、Cu、Zn、Pb平均質量分數分別為 0.110、54.40、18.88、67.14、23.24 mg?kg-1；2016年，分別增加至0.119、56.51、19.21、70.58、34.42 mg?kg-1。1995—2016年，農田黑土Pb、Cd、Zn平均質量分數分別增加48.1%、8.2%、5.1%。土壤Cr、Cu質量分數分別增加3.9%和1.8%，變化較小，表明Cr、Cu很可能來源于成土母質的風化和成土過程。

表3 黑土成土母質與1995年、2016年表層土壤中重金屬平均質量分數變化Table 3 Comparison of mean mass fraction of heavy metals in parent material and surface soil for 1995, 2016 mg?kg-1

與中國工業城市如常熟（Hang et al.，2009）、杭州（Chen et al.，2008）、揚中（Huang et al.，2007）、惠州（Cai et al.，2012）相比，榆樹市土壤重金屬含量較低。但與黑土區其他城市如四平（白玲玉等，2010）、德惠（Sun et al.，2013）相比，榆樹市玉米種植區土壤Cd、Zn、Pb含量較高。

2.3 土壤重金屬空間分布特征

由圖2可知，土壤Cr和Cu在較大空間尺度上分布較相似，低值區分布于榆樹市北部，高值區集中于南部。土壤Zn和Pb的空間分布趨勢也相近，西北部元素含量較高；中部的鄉鎮與城市接壤處，Zn和Pb含量也較高。可見，人類活動，如交通活動、燃煤和大氣沉降可能是Zn和Pb的重要來源。與 Cr、Cu、Zn、Pb相比，土壤 Cd空間分布較均勻，并未有明顯的集聚現象。

2.4 土壤重金屬來源分析

2.4.1 相關分析

相關分析和主成分分析可深入識別重金屬潛在來源（Lucho-Constantino et al.，2005）。由表 4可知，土壤Cu和Cr含量呈極顯著正相關（r2=0.369，P＜0.01），表明土壤Cu和Cr可能有相同的污染來源；土壤Pb和Zn含量呈極顯著正相關（r2=0.333，P＜0.01），其污染來源相似。土壤Cu、Zn、Cd含量間相關性不顯著，污染來源各有差異。

表2 榆樹市玉米種植區土壤重金屬超標情況Table 2 Soil heavy metal contents in excess of environmental quality standard in Zea mays L. cultivated region of Yushu city

圖2 榆樹市玉米種植區土壤重金屬空間分布圖Fig. 2 Spatial distribution of soil heavy metal contents in Zea mays L. cultivated region of Yushu City

2.4.2 主成分分析

由表5可知，3個主成分（PC）可解釋總方差的79.13%。由轉軸后的因子負荷矩陣（表6）可知，PC1解釋總方差的29.33%，主要包括Zn和Pb。燃煤、家庭取暖、大氣沉降以及過量的化肥施加可能是土壤Zn和Pb污染的主要人為來源。

我國 67%能量供應來源于燃煤（Luo et al.，2009），主要應用于發電和冬季供暖。榆樹市冬季最低氣溫達-39.8 ℃，城市集中供暖時長至少有 5個月。廣大的農村取暖主要靠分散的家庭燃煤。然而，我國僅20%燃煤經過清潔處理（Wang et al.，2006），絕大數分散燃燒的煤炭缺乏必要的除塵凈化技術（Wong et al.，2006）。因此，Zn和Pb平均沉降量分別為 64.7 mg?m-2?a-1和 20.2 mg?m-2?a-1，Zn從大氣沉降到土壤中的含量最大，Pb其次（Luo et al.，2009）。Huang et al.（2007）和Yang et al.（2009）研究也表明，冬季燃煤取暖釋放的廢氣使Zn和Pb大氣沉降量增大。另外，土壤 Pb高值區集中于城郊農田和位于西北部的國道及高速公路沿線，這說明雖然含Pb汽油于2002年已禁止使用，但歷史排放的含Pb汽車尾氣可能也是土壤Pb富集的原因。類似的結果在其他城市也有發現，如沈陽（Sun et al.，2013）、揚中（Huang et al.，2007）、Algeria（Maas et al.，2010）。

表4 榆樹市玉米種植區土壤重金屬質量分數間的相關系數Table 4 Pearson’s correlation for heavy metal mass fraction in soils of Zea mays L. cultivated region of Yushu city

表6 榆樹市玉米種植區土壤重金屬主成分矩陣Table 6 Component matrixes for heavy metals in soils of Zea mays L.cultivated region of Yushu city

表7 中國化肥中重金屬平均質量分數Table 7 Heavy metals mass fraction in chemical fertilizers from China

為了提高玉米產量，在過去 30年里，化肥施入量持續增加。已有研究表明，磷肥和復合肥中含Zn和Pb較高（表7），持續大量的化肥施入增加了農田土壤Zn和Pb的富集。類似的結果在其他重要農業生產基地也有發現，如四平（白玲玉等，2010）、黃淮海平原（Zhou et al.，2014）。此外，Zn作為微量元素肥料也會被施入土壤。

為了促進牲畜生長、防治疾病，Zn和Cu經常作為添加劑用于動物飼料，故其糞便中含有高含量Zn和Cu（表8）。在經濟利益的驅動下，商品有機肥、動物糞便和城市污泥作為有機肥料施入菜地土壤，而并未施入玉米農田土壤（Lu et al.，2012；白玲玉等，2010；Yang et al.，2003）。傳統種植模式下，玉米秸稈很少還田（Yang et al．，2003）。另外，農田施加含Zn和Pb農藥，如代森錳鋅、砷酸鉛等，也會造成土壤重金屬富集

PC2解釋總方差的26.81%，包括Cr和Cu，其來源主要是成土母質。通過化肥、石灰、固體廢物、動物糞便輸入的 Cr遠遠低于土壤本身含量（Carbonell et al.，2011；Facchinelli et al.，2001）。因此，清潔的農田土壤 Cr在全世界范圍內的時空變化很小（Sharma et al.，2007；Wu et al.，2010）。東北地區農業活動并未使用含有 Cr物料，也并未造成該區域明顯的 Cr污染。類似的研究結果在其他地區也有發現，如武漢（Gong et al.，2010）、揚中（Huang et al.，2007）、Algeria（Maas et al.，2010)。玉米農田土壤由有機肥輸入的Cu貢獻率很低。雖然化肥施入量較大，但化肥中Cu含量遠遠低于Zn和Pb含量（表7）。因此，土壤Cu仍由母質決定，農業活動并未造成明顯黑土Cu污染。

表5 榆樹市玉米種植區土壤重金屬主成分分析的累積方差貢獻率Table 5 Total variance explained for heavy metals in soil of Zea mays L. cultivated region of Yushu city

表8 不同有機物料生產的商品有機肥重金屬平均質量分數Table 8 Average mass fraction of heavy metals in various matters used for fertilization mg?kg-1

PC3解釋總方差的23.00%，包括Cd。69.6%土壤樣品Cd含量超過黑土背景值，說明Cd很可能受農業活動影響。眾多研究表明，高含量Cd磷肥施加是造成土壤Cd富集的重要因素（Huang et al.，2007；魯如坤等，1992；Nziguheba et al.，2008）。Cd已成為我國農田土壤重金屬污染威脅最大的元素（Luo et al.，2009；Niu et al.，2013）。

3 結論

榆樹市玉米種植區土壤Cd、Zn、Pb平均含量略高于黑土背景值；土壤Cd和Zn含量超過土壤環境質量二級標準的點位百分率分別為 6.6%、0.5%，土壤Cu、Cr、Pb含量均低于二級標準。多元統計分析表明，土壤Pb和Zn污染主要來源于燃煤、大氣沉降和化肥施加；Cr和Cu由母質決定；磷肥可能是造成土壤Cd富集的重要原因。總體上，黑土重金屬污染較輕，但Cd存在超標現象，應加強管理。

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Survey of Heavy Metal Pollution and Source Identification of Black Soil in Zea mays L. Cultivated Region of Yushu City, China

YU Rui, WANG Yang*, WANG Chenxu, WANG Qicun, CUI Zhengwu
Northeast Institute of Geography and Agroecology, Chinese Academy of Sciences, Changchun 130102, China

This study aims to investigate the content of heavy metal and metal sources in agricultural black soils. We investigated heavy metal concentrations in soil of Yushu city, China, located in black soil region. A total of 196 soil samples were collected from Yushu. Heavy metal content was analyzed by flame atomic absorption spectrophotometer or graphite furnace atomizer. We used correlation analysis and principal component analysis to identify metal sources. The mean contents of Cd, Cr, Cu, Zn and Pb in soil were (0.119±0.08), (56.51±9.10), (19.21±3.42), (70.58±14.57) and (34.42±7.85) mg·kg-1, respectively. The percentages of Cd, Cr,Cu, Zn and Pb contents exceeding corresponding black soil background values were 69.9%, 36.7%, 26.5%, 82.1% and 84.2%. The percentages of Cd and Zn contents exceeding corresponding grade Ⅱ of environmental quality standard for soil in China were 6.6%and 0.5%, respectively. Compared to parent material, accumulation factors was as follows: Pb (1.56)＞Cr (1.29)＞Zn (1.24)＞Cd(1.20)＞Cu (1.16). Compared to data obtained by the second national soil survey, the mean content of Pb, Cd and Zn increased by 48.1%, 8.2% and 5.1%, respectively and Cr and Cu content did not changed. The relationship between soil Cu and Cr was highly significant (r2=0.369, P＜0.01). The relationship between Pb and Zn was highly significant (r2=0.333, P＜0.01). The correlation analysis results showed that Cu and Cr in soil may be had same pollution source, so did Pb and Zn. Based on results of initial eigenvalues, three principal components (PC) were considered, which account for over 79.13% of total variance. According to rotated component matrix, Zn and Pb were closely associated with PC1, which explained 29.33% of total variance. The coal burning,household heating, atmospheric deposition and over-application of chemical fertilizers were acknowledged as the main source of these elements pollution. PC2 can explain 26.81% of total variance and included Cr and Cu. PC2 can be considered to be controlled by parent material. The Cr and Cu in soil were still controlled by parent material. PC3 can explain 23.00% of total variance and included Cd. The accumulation of Cd was associated with phosphate fertilizer. In a word, heavy metal pollution of black soil was not serious. We should pay attention to Cd content, because Cd content in some soils was exceed standard.

heavy metal; black soil; spatial distribution; metal source; multivariate analysis

10.16258/j.cnki.1674-5906.2017.10.020

X53

A

1674-5906（2017）10-1788-07

于銳, 王洋, 王晨旭, 王其存, 崔政武. 2017. 榆樹市玉米種植區黑土重金屬污染狀況及來源淺析[J]. 生態環境學報, 26(9): 1788-1794.

YU Rui, WANG Yang, WANG Chenxu, WANG Qicun, CUI Zhengwu. 2017. Survey of heavy metal pollution and source identification of black soil in Zea mays L. cultivated region of Yushu city, China[J]. Ecology and Environmental Sciences, 26(9):1788-1794.

國家自然科學基金項目（41701372）；中國科學院東北地理與農業生態研究所“一三五”規劃項目（IGA-135-08）；中國科學院東北地理與農業生態研究所引進優秀人才科研啟動基金項目（Y6H1211001）；吉林省科技發展計劃項目（20150623024TC-30）

于銳（1985年生），男，助理研究員，博士，主要從事農田污染物環境行為與人體健康風險評價研究。E-mail: yurui@iga.ac.cn

*通信作者。王洋，E-mail: wangyangw@iga.ac.cn

2017-06-17