典型設施蔬菜基地重金屬的累積特征及風險評估

徐笠，陸安祥，田曉琴，何洪巨，殷敬偉

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典型設施蔬菜基地重金屬的累積特征及風險評估

徐笠1，陸安祥1，田曉琴1，何洪巨2，殷敬偉1

（1北京市農林科學院北京農業質量標準與檢測技術研究中心/農產品產地環境監測北京市重點實驗室，北京100097；2北京市農林科學院蔬菜研究中心，北京100097）

以北京市設施蔬菜基地為例，研究重金屬的累積特征及其健康風險，明確不同重金屬在土壤-蔬菜系統中的遷移特征，為蔬菜質量安全和設施蔬菜結構優化提供參考依據。采集北京市9個典型設施蔬菜基地的148個土壤和96個蔬菜樣品，分析土壤和蔬菜樣品中As、Cd、Cr、Hg和Pb 5種重金屬的統計特征及在土壤-蔬菜系統中遷移系數，并結合美國環保署（US EPA）推薦采用的健康風險評價模型，評價由于蔬菜攝入導致的成人和兒童的健康風險。設施蔬菜基地土壤中As、Cd、Cr、Hg和Pb的平均含量分別為9.43、0.18、64.4、0.11和21.6 mg·kg-1。設施蔬菜基地蔬菜中As、Cd、Cr、Hg和Pb的平均含量分別為0.0478、0.0391、0.2785、0.0014和0.0454 mg·kg-1。總體上，蔬菜設施基地5種重金屬在土壤-蔬菜中遷移能力順序為：Cd＞Hg＞Cr＞As＞Pb。5種重金屬造成的目標危害系數大小依次為：Cd＞Pb＞Hg＞As＞Cr。所有蔬菜樣品中單一重金屬的目標危害系數均小于1，表明單一重金屬沒有明顯的負面影響。本研究所選設施蔬菜基地的土壤重金屬（As、Cd、Cr和Hg）存在積累趨勢，須重視健康風險。

土壤；設施蔬菜；重金屬；健康風險

0 引言

【研究意義】蔬菜中含有大量的人體必需物質，如礦物質、維生素等，是人類每天日常飲食中必不可少的食物之一，其質量的優劣直接關系到中國的“菜籃子”安全及人們的身體健康[1-2]。近年來，中國設施蔬菜生產發展迅速，生產規模不斷擴大，已經成為中國蔬菜生產的主要方式[3-4]。截止2013年，北京市設施蔬菜播種面積已高達39 809 hm2。由于設施蔬菜生產具有農資產品投入量大、復種指數高、無雨水淋洗、溫度高及人為活動影響強烈的特點，引發了許多的環境問題[5-6]。比如，設施蔬菜基地中土壤和蔬菜中重金屬的累積以及由此導致的健康風險問題[7]。隨著公眾健康風險意識的增強，蔬菜基地中重金屬的累積特征及相應產生的健康風險將成為國內外的研究熱點[8-9]。【前人研究進展】北京作為中國經濟最發達地區之一，且由于其特殊的首都地位，對該地區的土壤和農作物中重金屬的研究分析一直是個熱點。HUO等[10]通過空間自相關性分析研究了北京農田土壤重金屬的空間分布特征。XU等[11]研究了土地利用類型、土壤類型以及城市化過程等因素對北京近郊農田土壤重金屬累積的影響。楊軍等[12]研究了污水灌溉對土壤和糧食作物重金屬積累的影響。陸安祥等[13]對北京市農田土壤中重金屬含量2005—2009年間的變化趨勢進行了深入研究。陳煌等[14]對北京市蔬菜重金屬信息系統進行過系統研究。【本研究切入點】上述研究從不同方面研究了北京農田土壤以及蔬菜中重金屬污染狀況，基本明確了農田土壤中重金屬的空間分布特征；研究了不同類型農田土壤重金屬的累積特征，揭示了北京市農田土壤中重金屬含量的變化趨勢，闡明了部分裸地蔬菜和市售蔬菜重金屬的累積特征和健康風險。然而專門針對北京市設施蔬菜基地重金屬的累積特征及風險評估的系統研究仍缺乏。【擬解決的關鍵問題】全面了解北京市設施蔬菜基地土壤和蔬菜中重金屬的含量狀況，明確不同重金屬在土壤-蔬菜系統的遷移特征和評估蔬菜重金屬的健康風險。

1 材料與方法

1.1 研究區的基本情況

北京市位于華北平原的西北部（E115.43°—115.97°，N40.19°—40.50°），總面積為1.64×104km2。地勢從西北向東南呈山地、丘陵、崗臺、沖積平原的有序排列[15]。海拔高度10—2 303 m，屬于溫帶半濕潤大陸性季風氣候，年平均氣溫11.8℃，年平均降水量440—640 mm，多集中在7、8月份。北京的設施蔬菜生產基地主要位于其平原區，土壤的成土母質為各類巖石分化物和第四紀疏松沉積物兩大類，土壤類型主要是潮土（fluvo-aquicsoil）和褐土（cinnamon soil）。

1.2 采樣與分析

根據北京市設施蔬菜基地的綜合分布情況，結合樣品獲取的難易程度，于2013年在昌平、大興、房山和延慶等地區選擇9個設施蔬菜基地，共采集148個土壤樣品和96個蔬菜樣品，一共采集了15種蔬菜（每種蔬菜至少3個樣品）（圖1、表1）。劃定10 m×10 m的采樣區，取其4個頂點和中心處的0—20 cm表層土壤，現場混勻后從中選擇1.0 kg為該采樣點的樣品。土壤樣品在室內風干、研磨、過 100目篩，密封、干燥保存。蔬菜先用自來水沖洗干凈，再用去離子水洗3次，然后用濾紙吸干表面水珠后稱取一定質量在100℃下烘至恒重，測定含水量。并將烘干蔬菜樣研磨，密封保存。為防止樣品污染，采樣、樣品保存和處理過程中避免使用金屬制品。土壤樣品中重金屬As和Hg采用王水消解，原子熒光法測定；重金屬 Cr、Pb 和 Cd 采用鹽酸-硝酸-氫氟酸消解，火焰原子吸收法和石墨爐原子吸收法測定。蔬菜中鉛的測定依據標準GB 5009.12—2010，鎘的測定依據標準GB/T 5009.15—2003，鉻的測定依據標準GB/T 5009.123—2003，汞的測定依據標準GB/T 5009.17—2003，砷的測定依據標準GB/T 5009.11—2003。所有試驗用品均經稀酸和王水浸泡，減少器皿對重金屬的吸附，試驗用水均為去離子超純水。每批樣品各有3個空白樣品和標準物質（GSS-1和GSB-5）與樣品同步分析。土壤中Cr、Pb、As、Cd和Hg的回收率分別為101%—105%、92%—98%、101%—103%、98%—103%和95%—98%；蔬菜中Cr、Pb、As、Cd和Hg的回收率分別為96%—107%、95%—105%、93%—101%、96%—111%和93%—99%。

圖1 設施蔬菜基地的空間分布圖

表1 設施蔬菜基地及樣品信息

1.3 重金屬在土壤-蔬菜中的遷移系數

重金屬在土壤-蔬菜中的遷移系數（transfer factor，TF）是指蔬菜可食部分重金屬含量與土壤中重金屬含量的比值，它可以大致反映蔬菜在相同土壤重金屬含量條件下對重金屬的吸收能力[16]。遷移系數值越小，表明蔬菜吸收重金屬的能力越差，抗土壤重金屬污染的能力則越強。相應的計算公式為：

TF=C蔬菜/ C土壤

式中，C蔬菜和C土壤分別為蔬菜和土壤中的重金屬含量。

1.4 健康風險評價方法

目標危險系數（target hazard quotient，THQ）是由美國環保署（US EPA）推薦采用的健康風險評價模型[17-18]。THQ 是以污染物暴露劑量與參考劑量的比值來表征非致癌風險水平，如果比值超過安全基準值1.0，說明該污染物對人體具有潛在健康風險，THQ計算模型可以表示為：

式中，EF為暴露頻率（d·a-1，本研究為365）；ED為暴露年限（a），成人和兒童分別為70年和6年；VI為每日蔬菜平均攝入量，成人和兒童的攝入量分別為0.345 kg和0.233 kg；MC為不同蔬菜中重金屬的平均含量；BW為中國成人和兒童的平均體重（成人和兒童的體重分別為60.3和32.7 kg）；AT為平均暴露時間（365×暴露年限）；RfD為重金屬的每日允許攝入量，鎘、鉛、鉻、汞和砷RfD為分別為0.001、0.004、1.5、0.0007和0.05 mg·kg-1·d-1[19-20]。

鑒于重金屬對人體健康的影響一般是多種元素共同作用的結果[21]，則有：

TTHQ=THQ1+THQ2+…+THQn

如果TTHQ≤1.0，表明沒有明顯的負面影響；TTHQ＞1.0，表明對人體健康產生負面影響的可能性大；當 TTHQ＞10.0 時，表明存在慢性毒性效應。

1.5 數據處理與統計分析

本研究數據處理使用 Excel 完成，統計分析應用SPSS 16.0，作圖使用origin 8.0。

2 結果

2.1 設施蔬菜基地土壤中重金屬含量統計特征

從表2可知，設施蔬菜基地土壤中As、Cd、Cr、Hg和Pb的平均含量分別為9.43、0.18、64.4、0.11和21.6 mg·kg-1，pH平均為7.75。除Pb外，其余4種重金屬含量的平均值均超過北京市土壤重金屬背景值，證明這4種重金屬在設施蔬菜基地有一定的累積。參照溫室蔬菜產地環境質量評價標準，5種重金屬的平均含量均未超過相應標準，但某些點位出現超標現象，Cd、Hg和Cr超過相應標準的土壤樣品個數分別為5個（含量分別為1.21、1.06、0.92、0.77和0.57 mg·kg-1）、3個（含量分別為0.44、0.37和0.34 mg·kg-1）和4個（含量分別為387.2、381.8、285.6和245.9 mg·kg-1）。從各土壤重金屬含量變異系數看，研究區內Cd、Hg和Cr的變異系數較大，As和Pb的變異系數較低。各元素數據分布均存在一定的正偏態分布，峰度較高，其中Cr的偏度和峰度值都是最大。

2.2 設施蔬菜基地蔬菜中重金屬含量統計特征

從表3可知，設施蔬菜基地蔬菜中As、Cd、Cr、Hg和Pb的平均含量分別為0.0478、0.0391、0.2785、0.0014和0.0454 mg·kg-1。研究區不同種類蔬菜重金屬含量存在一定的變化規律，As、Hg、Pb和Cr 4種重金屬含量平均值均表現為葉菜類＞根類＞果實類，而Cd的平均含量在根類蔬菜中最高。As、Hg、Pb和Cd 4種重金屬含量最大值均在葉菜類蔬菜中，而Cr的含量最大值在果實類蔬菜中。參照食品中污染物限量標準[23]，各類蔬菜重金屬含量平均值均未超標。

表2 土壤中重金屬含量的描述性統計分析

a)背景值來自文獻[6]；b)溫室蔬菜產地環境質量評價標準[22]

a)Background value come from [6];b)Environmental quality evaluation standards for farmland of greenhouse vegetables production[22]

表3 蔬菜中重金屬含量的描述性統計分析

2.3 設施蔬菜基地重金屬遷移規律

設施蔬菜基地中As、Cd、Cr、Hg和Pb的遷移系數平均值分別為0.0049、0.2600、0.0053、0.0190和0.0022（表4）。總體上，研究區5種重金屬在土壤-蔬菜種遷移能力排序為：Cd＞Hg＞Cr＞As＞Pb。研究區重金屬在不同土壤-蔬菜中的遷移系數存在一定的變化規律，As、Cd、Pb和Cr 4種重金屬遷移系數均表現為葉菜類＞根類＞果實類，而Hg的遷移系數卻在根類蔬菜中最高。As、Hg、Pb和Cd 4種重金屬遷移系數最大值均在葉菜類蔬菜中，而Cr的遷移系數最大值在果實類蔬菜中。

2.4 設施蔬菜基地重金屬健康風險評估

根據設施蔬菜基地蔬菜中重金屬含量及上述參數，計算得到長期食用這些蔬菜可能帶來的身體受損風險（圖2）。其中Pb、Cd、Cr、As和 Hg 可能造成成人的目標危害系數分別為 0.0010—0.3348、0.0080—0.8008、0.0001—0.0055、0.0003—0.0349和 0.0041—0.0645，總目標危害系數 TTHQ為0.01—1.11，其中Pb、Cd、Cr、As和 Hg可能造成兒童的目標危害系數分別為0.0012—0.4003、0.0095—0.9548、0.0001—0.0068、0.0003—0.0416和 0.0049—0.0769，總目標危害系數 TTHQ為0.03—1.33。總體而言，蔬菜中重金屬對兒童造成的健康風險要大于對成人造成的健康風險。5種重金屬造成的目標危害系數大小依次為：Cd＞Pb＞Hg＞As＞Cr。所有蔬菜樣品中單個重金屬的目標危害系數均小于1，表明單個重金屬沒有明顯的負面影響。

表4 重金屬在土壤-蔬菜中的遷移系數

圖2 設施蔬菜基地不同蔬菜對不同目標人群的重金屬目標危險系數

3 討論

3.1 設施蔬菜基地土壤和蔬菜中重金屬的含量

設施土壤由于利用強度大，施肥、灌溉、農藥使用等原因導致其土壤重金屬累積。不同地區設施基地土壤和蔬菜中重金屬的差異較大。高硯芳等[24]研究了太湖地區溫室土壤重金屬的污染狀況。結果表明，土壤中Cd、Cr和Pb的含量平均值分別為0.18、71.04 和29.39 mg·kg-1，Cd和Pb的全量均高于背景值。陳永等[25]研究了南京近郊某設施蔬菜基地土壤和蔬菜中的污染狀況并分析了來源。結果表明，土壤中As、Cd、Hg和Pb平均含量分別為7.79、0.15、0.63和53.0 mg·kg-1，蔬菜中As、Cd、Hg和Pb平均含量分別為0.0110、0.0605、0.0022和0.1100 mg·kg-1，土壤中Hg和Pb平均含量超過了溫室蔬菜產地環境質量評價標準，研究區域重金屬的積累主要因為農用投入品的輸入。旦增等[26]對拉薩市區大棚蔬菜中Pb、As、Cr和Cd 含量進行了分析研究。研究表明，拉薩市區大棚蔬菜樣品中Pb、As、Cr、Cd 超標率分別為11.36%、63.64%、27.27%、52.27%；4種重金屬最大超標倍數分別達到1.40、7.04、1.78、3.02倍。KONG等[27]研究了甘肅省黃河灌溉區溫室土壤中重金屬的污染特征并進行了來源解析，結果表明：土壤中As、Cr、Pb和Cd的平均含量分別為26.04、86.77、36.42和0.58 mg·kg-1，其中Cd和Pb主要來源于農業生產活動，Cr主要來源于成土母質，而As的含量是由成土母質、大氣沉降和灌溉水綜合原因造成的。孔曉樂等[28]研究表明，白銀市設施蔬菜土壤重金屬污染中Cd 和Pb 的污染最嚴重，各類蔬菜中Cd 平均含量均超標，是限定標準的1.80—4.20倍，Pb 的最大濃度為0.35 mg·kg-1，是國家規定的標準的1.75倍，高含量的Cd 主要來自于肥料和灌溉水，而Pb主要是由于當地的工農業生產活動引起。盡管北京市設施蔬菜基地存在土壤重金屬積累和蔬菜重金屬超標的情況，但是與全國其他地區相比，其程度處于中等偏下，而且所含種類也不盡一致，其他地區最主要的重金屬是Cd和Pb，而本研究區Pb不是最主要的污染物，最主要的是Cd和Cr。除此之外，污染來源也不盡相同，灌溉水是一些地區重金屬的重要來源。然而北京市設施蔬菜基地基本使用地下水灌溉，而北京地下水中重金屬含量較低或者未檢出。筆者監測結果同時表明：本研究區域兩種污染較為嚴重的重金屬Cd和Cr在肥料中的含量分別為0.014—3.08 mg·kg-1和1.28—132.7 mg·kg-1。因此，北京設施蔬菜基地的Cd和Cr主要來源于肥料（有機肥和化肥）的使用。除此之外，筆者還作了重金屬含量與設施蔬菜基地種植年限的相關性分析，發現重金屬Cd的含量與蔬菜基地種植年限之間呈極顯著相關關系（＜0.01）。

3.2 設施蔬菜基地重金屬在土壤-蔬菜系統中的遷移規律

重金屬從土壤向不同種類蔬菜中的遷移能力不同，不同重金屬在同種蔬菜中的積累水平也不同[21]。另外，由于不同地區種植和耕作方式、土壤理化性質以及氣候條件等因素不同，也會對重金屬的積累和有效性產生較大的影響[29]。在本研究所涉及的5種重金屬中，Cd從土壤向蔬菜中遷移的能力最強，這一結果與一些已有的研究結果一致[5,8]。本研究中，3種類型蔬菜（葉菜類、根類和果實類）中As、Cd、Pb和Cr 4種重金屬的遷移系數均為葉菜類最高，而Hg的遷移系數在根類蔬菜中最高。總體而言，葉菜類蔬菜對重金屬的吸收能力最強。相對而言，重金屬在果實類蔬菜中的遷移系數較低，其中重要的原因就是重金屬從土壤向果實類蔬菜遷移的距離遠于向葉菜類遷移的距離[30]。本研究發現，白菜、芹菜等對Pb具有較強的吸收能力，大蔥、蒿子桿等對Cd具有較強的吸收能力，豆角、生菜等對Cr具有較強的吸收能力，韭菜、蒿子桿等對As具有較強的吸收能力，韭菜、芹菜等對Hg具有較強的吸收能力。根據土壤中重金屬的含量以及相應的重金屬的遷移系數，綜合調整設施蔬菜基地的種植結構，從而降低蔬菜的攝入風險。

3.3 蔬菜中重金屬的健康風險評估

眾所周知，蔬菜是一類極易吸收Cd，且食用量大的農作物，在中國農業發展中占據著重要地位和明顯優勢。因此，越來越多研究者關注由于蔬菜攝入導致重金屬的人體健康風險。HU等[31]研究了南京某蔬菜基地中重金屬的健康風險，結果表明，該蔬菜基地中葉菜類蔬菜對人體健康產生負面影響的可能性很大，蔬菜對兒童造成的潛在風險要大于對成人造成的潛在風險。孔曉樂等[28]風險評估結果顯示，白銀市部分地區成人和兒童通過蔬菜每日攝入重金屬Cd 的量超過了USEPA限定的安全標準，存在因攝食蔬菜導致的Cd 潛在健康風險。夏鳳英等[32]研究了南京市郊2個設施蔬菜栽培基地蔬菜重金屬的健康風險。結果表明，成人攝食蔬菜導致的 Pb和Cd的 THQ 值分別為 0.158、1.119，兒童為 0.207和1.479，兩者均存在因攝食蔬菜導致的 Cd 潛在健康風險。成人和兒童重金屬復合風險系數分別為 1.390 和 1.834，復合風險主要由 Cd引起。各單一重金屬對成人和兒童復合風險的貢獻率基本相同，兒童因攝食蔬菜導致的重金屬健康風險大于成人。由于成人和兒童每日的蔬菜攝入量受到多種因素的影響，不同的研究者采用的攝入量不同，導致最終的結果差異也較大。本研究中采用成人和兒童每日分別攝入0.345 kg和0.223 kg蔬菜，單一重金屬都不會對人體健康產生負面影響。

4 結論

4.1 北京市設施蔬菜基地土壤中As、Cd、Cr、Hg和Pb的平均含量分別為9.43、0.18、64.4、0.11和21.6 mg·kg-1。設施蔬菜基地蔬菜中As、Cd、Cr、Hg和Pb的平均含量分別為0.0478、0.0391、0.2785、0.0014和0.0454 mg·kg-1。參照食品中污染物限量標準，各類蔬菜重金屬含量平均值均未超標。

4.2 在設施蔬菜基地中，5種重金屬在土壤-蔬菜中遷移能力排序為：Cd＞Hg＞Cr＞As＞Pb，As、Cd、Pb和Cr 4種重金屬遷移系數在葉菜類蔬菜中最高，而Hg的遷移系數卻在根類蔬菜中最高。

4.3 5種重金屬造成的目標危害系數大小依次為：Cd＞Pb＞Hg＞As＞Cr。所有蔬菜樣品中單一重金屬的目標危害系數均小于1，表明單一重金屬沒有明顯的負面影響。

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（責任編輯 李云霞）

Accumulation Characteristics and Risk Assessment of Heavy Metals in Typical Greenhouse Vegetable Bases

XU Li1, LU AnXiang1, TIAN XiaoQin1, HE HongJu2, YIN JingWei1

(1Beijing Research Center for Agricultural Standards and Testing, Beijing Academy of Agriculture and Forestry Sciences/ Beijing Municipal Key Laboratory of Agriculture Environment Monitoring, Beijing 100097;2Vegetable Research Center, Beijing Academy of Agriculture and Forestry Sciences, Beijing 100097)

The objective of this paper is to study accumulation characteristics and health risk of heavy metals in greenhouse vegetable base of Beijing, to determine the migration rule of heavy metals from soil to vegetable, and to provide reference basis for vegetable quality safety and optimization of vegetable structure in Beijing.148 soil samples and 96 vegetable samples were collected from 9 typical greenhouse vegetable bases in Beijing, the statistical characteristics of As, Cd, Cr, Hg and Pb in soil and vegetable samples and their transfer factors from soil to vegetable system were analyzed. Combined with the EPA (US) recommended health risk assessment model, the health risks of adults and children as a result of vegetable intake were evaluated.The mean concentrations of As, Cd, Cr, Hg and Pb in soils were 9.43, 0.18, 64.4, 0.11 and 21.6 mg·kg-1, respectively. The mean concentrations of As, Cd, Cr, Hg and Pb in vegetables were 0.0478, 0.0391, 0.2785, 0.0014 and 0.0454 mg·kg-1, respectively. On the whole, the migration ability of heavy metals in greenhouse vegetable bases were decreased in the order of Cd＞Hg＞Cr＞As＞Pb. Target hazard quotients caused by heavy metals were decreased in the order of Cd＞Pb＞Hg＞As＞Cr. The target hazard quotient of single heavy metal in all vegetable samples was less than 1, which indicated that there was no obvious negative effect of single heavy metal.The accumulation of heavy metals (As, Cd, Cr and Hg) in the soil samples from the greenhouse vegetable bases were found, health risks should be emphasized.

soil; greenhouse vegetable; heavy metal; health risk

2017-06-02；接受日期：2017-07-14

國家公益性行業（農業）科研專項（201403014-04）、北京市農林科學院青年基金（QNJJ201717）、質標中心開放課題（kfkt201706）

徐笠，Tel：010-51505502；E-mail：xuliforever@163.com。通信作者陸安祥，Tel：010-51503057；E-mail：luax@brcast.org.cn