農田土壤重金屬污染評價研究進展

王玉軍 ，吳同亮 ，2，周東美 ，陳懷滿

農田土壤重金屬污染評價研究進展

王玉軍1，吳同亮1，2，周東美1，陳懷滿1

（1.中國科學院南京土壤研究所 中國科學院土壤環境與污染修復重點實驗室，南京 210008；2.中國科學院大學，北京 100049）

為科學合理地評價土壤中重金屬污染問題，并為土壤污染修復和土地資源可持續利用提供依據，利用文獻計量學方法，結合CiteSpace軟件分析了近25年來國內外土壤重金屬污染評價相關領域的研究熱點和發展方向的演進，發現人體健康及生態風險評價、重金屬在土壤中形態分析及污染源解析等問題受到較為廣泛的關注。綜合分析了內梅羅綜合污染指數法、富集因子法、地累積指數法和潛在生態危害指數法等四種常用的指數評價法在實際評價中的優勢與不足，并發現現有的污染指數評價方法側重土壤重金屬超標問題，對農產品質量涉及較少，而土壤和農產品綜合質量指數法克服了現有評價方法存在的問題，將土壤重金屬污染與農產品品質有機結合，同時考慮到土壤背景值、重金屬形態等，可更為全面地評價土壤重金屬污染。

重金屬；土壤；農田；農產品；污染評價

科學的土壤重金屬污染評價方法能較好地評價土壤中重金屬污染的程度或空間分布、相應的生態效應等，是保障糧食安全和生態健康的基礎。目前土壤重金屬污染評價的方法眾多，其中以指數法最為常見，如內梅羅綜合污染指數法[1-7]、富集因子法[8-13]、地累積指數法[14-16]和潛在生態危害指數法[17-22]；也有以指數法為基礎的模糊數學模型[23]、灰色聚類法[24]等模型指數法；還有基于地理信息系統（GIS）的地統計學評價法[25-26]以及人體健康風險評價[27]等綜合方法。

正確評價土壤中重金屬污染狀況，需要分清土壤沾污及土壤污染的概念。在陳懷滿等著《環境土壤學（第二版）》[28]一書中有對二者的清晰定義，土壤沾污指由人類活動而引入土壤的外源物質或制劑的現象；土壤污染則指人為因素有意或無意地將對人類本身和生命體有害的物質或制劑施加到土壤中，使其增加了新的組分或某種成分的含量明顯高于原有含量、并引起現存的或潛在的土壤環境質量惡化和相應危害的現象。可見土壤沾污是普遍存在的現象，而土壤污染則是土壤沾污發展到一定限度的不利后果。土壤負載容量也應是土壤重金屬污染評價中的一個重要指標或必需因素，其可以提供一種污染物的含量在污染物臨界值（基準值、標準值）和土壤背景值（自然質量基準值、標準值）之間的動態平衡的范圍[29]，在保證土壤的自然環境質量的同時，維持土壤資源的可持續利用性，可指示該土壤對外源污染物的緩沖能力；評價方法中加入土壤負載容量因子的考量還可以對高背景值土壤中重金屬含量在評價指數中的權重進行評估。在土壤重金屬污染評價尤其限定農田土壤重金屬污染評價時，將土壤部分與生物效應部分相結合，即在評價方法中同時涵蓋樣點土壤中重金屬含量及該點位上所種植農作物中重金屬含量，亦可得出更加實際合理的評價結果。

本文將利用文獻計量學軟件CiteSpace[30]，可視化分析近25年來國內外土壤重金屬污染評價領域中的關鍵詞共現網絡，以期得到本時間段內該研究領域的研究熱點和發展方向，并通過關鍵詞共現頻率觀察評價方法和手段的演變，綜合分析常用指數評價法在實際污染評價中的優點與不足，為科學評價土壤重金屬污染提供理論與技術支撐。

1 研究方法

本研究采用的 CiteSpace（5.0.R2.SE.11.3.2016）版本，是一種用于分析和可視化共引網絡的Java應用程序[30]。為了可視化分析近25年來（1992—2016）有關重金屬土壤污染評價方法的演變過程，我們分時段分析發表論文中關鍵詞的時序差異、聚類結果等，從而更加清晰地認識該領域的發展方向及熱點分布情況。

為了從文獻計量學角度探討近25年來重金屬土壤污染評價方式的研究特點，本文將研究工作范圍限定在土壤（soil*），并選擇了能夠涵蓋土壤污染中大多數種類的重金屬及應用較為廣泛的以幾種土壤重金屬污染評價方式為核心關鍵詞組合，制定英文檢索式。利用美國科學情報所（Institute for Scientific Information，ISI）出版的Web of Science核心合集數據庫，對1992—2016年的“文章（ARTICLE）”進行檢索。檢索式為："soil*"AND（"trace metal*"OR"heavy metal*"OR"trace element*"OR"cadmium"OR"Cd"OR"copper"OR"Cu"OR"lead"OR"Pb"OR"zinc"OR"Zn"OR"tin"OR"Sn"OR"nickel"OR"Ni"OR"antimony"OR"Sb"OR"mercury"OR"Hg"OR"cobalt"OR"Co"OR"bismuth"OR"Bi"OR"arsenic"OR"As"）AND（"pollut*assessment*"OR"pollut*evaluation*"OR"contaminat*assessment*"OR"contaminat*evaluation*"OR"single factor index"OR（（single factor）NEAR index）OR"Nemerow index"OR（Nemerow NEAR index）OR"pollution load index"OR"geo accumulation index"OR"geo?accumulation index"OR"enrichment factor*"OR"potential ecological risk"OR（GIS NEAR pollution）OR"GIS?based pollution"OR"health risk assessment*"OR"health risk evaluation*"OR"environment*risk evaluation*"OR"environment*risk assessment*"），共檢索到相關國際英文文獻2671篇。

同時，利用中國知網CNKI，對1992—2016年該領域文獻進行檢索，并限定文獻分類目錄為“環境科學與資源利用”、“農業基礎科學”，期刊類別為核心期刊。檢索式為：SU=‘土壤’and（SU=‘重金屬’or SU=‘鎘’or SU=‘Cd’or SU=‘銅’or SU=‘Cu’or SU=‘鉛’or SU=‘Pb’or SU=‘ 鋅 ’or SU=‘Zn’or SU=‘ 錫 ’or SU=‘Sn’or SU=‘ 鎳 ’or SU=‘Ni’or SU=‘ 銻 ’or SU=‘Sb’or SU=‘汞’or SU=‘Hg’or SU=‘鈷’or SU=‘Co’or SU=‘鉍’or SU=‘Bi’or SU=‘砷’or SU=‘As’）and（SU=‘污染評價’or SU=‘單因子 *’or SU=‘內梅羅*’or SU=‘污染負荷 *’or SU=‘地累積 *’or SU=‘潛在生態危害 *’or SU=‘模糊數學 *’or SU=‘灰色聚類’or SU=‘地統計學 *’or SU=‘健康風險評價’or SU=‘環境風險評價’），共檢索到中文文獻3665篇。

工程文件參數設置為 LRF=3、LBY=8、e=1.0，其余參數為軟件默認；節點類型選擇Keyword（關鍵詞），網絡修剪方式選擇Pathfinder（尋徑）、Pruning sliced networks（修剪每篇網絡）、Pruning the merged network（修剪合并網絡），其余默認。結合關鍵詞不同時間段出現頻率的高低以及圖譜質量考慮，本文將研究時間分為 1992—2001、2002—2011、2012—2016 三段，以期通過不同時間段聚類圖譜及關鍵詞列表的變化，分析該領域發展態勢及演變趨勢。各時間段數據篩選標準如表1所示。

表1 各時間段數據篩選標準Table 1 Standards for data filter in different time periods

2 結果與討論

2.1 近25年重金屬土壤污染評價方法之文獻計量學分析

2.1.1 國際該領域研究方向及熱點

通過Web of Science檢索結果中的年份發文統計，得出1992—2001年發文207篇，2002—2011年發文951篇，2012—2016年發文1513篇，分別占近25年發文量的7.8%、35.6%、56.6%，尤其2012—2016年的5年發文總和超過前20年，說明土壤重金屬污染評價越來越受到學者關注，近年發展迅猛。

利用CiteSpace對不同時間段關鍵詞共現關系進行可視化分析，再借助軟件聚類功能得出相應聚類，并自行對所得聚類進行精簡歸納，得出各時間段關鍵詞共現圖譜，如圖1所示。對應時間區間的關鍵詞TOP 25關鍵詞列表如表2所示。

從圖1a可見1992—2001年間文獻關鍵詞共形成三個相對獨立的聚類圈，分別為“重金屬環境富集及風險評價”、“環境中重金屬形態及環境行為”、“基于地理信息系統污染評價”。利用地統計學相關的地理信息系統（geographic information system）進行土壤重金屬污染評價為一種重要方式，其次富集因子（enrichment factor）、環境風險評價（environmental risk assessment）和健康風險評價（health risk assessment）等都是較為廣泛采用的評價方法；鉛（lead）和鎘（cadmium）為該圖中較關鍵節點，且為出現頻率最高的重金屬種類，同鉛節點相連的還有兒童（children）和健康風險評價兩個重要節點，說明鉛與基于人體的健康風險評價在文獻中相伴出現，受到研究者的廣泛重視。

2002—2011年該領域國際SCI文章研究熱點關鍵詞聚類如圖1b所示，聚類分別為“重金屬形態分析及風險評價”、“環境中重金屬分布與富集”、“大氣污染源與土壤重金屬污染”。同上個10年相比，富集因子評價方式成為本時間段主要評價方法，人體健康風險評價方式應用逐漸增加。除鉛鎘外，還有鋅（zinc）、銅（copper）兩種金屬離子也是當時研究熱點。圖1b還反映出各風險評價方法更加注重形態（speciation）研究，與之相呼應的還有提取（extraction）、分級提取（sequential extraction）、分級（fractionation）、生物可利用性（bioavailability）等關鍵詞，這也符合研究者對形態深刻影響重金屬的毒性、環境行為及歸趨的重要認知。隨之發展出一系列濃度和形態分析方法，如“重金屬形態分析及風險評價”聚類中出現預富集（preconcentration）、硅膠（silica gel）、固相萃取（solid phase extraction）、固相微萃取（solid phase microextraction）等預處理方式，以及氣相色譜（gas chromatography）、等離子體質譜（plasma mass spectrometry）、原子吸收光譜（atomic absorption spectrometry）等形態、濃度測定方法，可見新技術、新方法的引入為重金屬污染評價的科學性、準確性提供了有力支撐。大氣污染（air pollution）、源解析（source apportionment、source identification）、顆粒物（particulate matter）等關鍵詞在此階段形成聚類，說明研究者已經認識到大氣顆粒物沉降是土壤重金屬污染的重要源頭。

圖1 不同時間段國際該領域期刊論文關鍵詞共現關系Figure 1 Keyword co-occurring networks of international articles in related fields of different time periods

表2 各時間區間SCI論文高頻關鍵詞TOP 25列表Table 2 TOP 25 high-frequency keywords in SCI articles in different time periods

2012—2016年聚類結果如圖1c所示，聚類分別為“重金屬形態及生物累積”、“城市與農田重金屬污染”、“重金屬評價方法應用”、“大氣污染與土壤重金屬污染”。由表2右欄可知，同過去10年相比，人體健康風險評價成為土壤重金屬污染主要評價手段，潛在生態風險評價（potential ecological risk）也成為研究主流，說明土壤重金屬污染評價逐漸與人體健康及其生態效應相關聯，體現污染評價從單純土壤超標過渡到生物及人體危害的發展趨勢。除此之外“重金屬評價方法應用”聚類中還出現了地累積指數（geoaccumulation index）、污染負荷指數（pollution load index）等之前較少應用的污染評價方法，說明隨學科發展演進，污染評價手段向多樣化方向發展。除了對重金屬形態的持續關注以外，農業土壤（agricultural soil）和城市土壤（urban soil）也形成了相應聚類，可知土壤重金屬污染評價對象已有較為成熟的分化，主成分分析（principal component analysis）、多元統計分析（multivariate analysis）、地統計學（geostatistics）等統計學方法應用，可以更加科學合理地展現和解釋土壤重金屬污染來源、組成和分布規律。從“大氣污染與土壤重金屬污染”聚類可見，其顆粒物（particulate matter）節點同“城市與農田重金屬污染”聚類中源解析（sourceidentification）節點相連，說明大氣顆粒物是土壤重金屬污染源解析的關鍵。

2.1.2 國內該領域研究方向及熱點

利用CiteSpace對中國知網CNKI的1992—2016年檢索結果進行關鍵詞共現分析，以揭示中國學者在土壤重金屬污染評價方面的發展方向及熱點主題，明確不同時期發展特點及中國土壤重金屬污染評價的特色與優勢。借助軟件聚類功能得出相應聚類，并自行對所得聚類進行精簡歸納，得出各時間段關鍵詞共現圖譜，如圖2所示。對應時間區間的關鍵詞TOP 25關鍵詞列表如表3所示。

1992—2001年關鍵詞共現聚類結果如圖2a所示，形成“土壤污染管控與重金屬植物響應”、“重金屬形態分析及污染評價”、“重金屬污染空間分布及生態效應”三個主要聚類圈。在圖中除關鍵詞污染評價、環境質量評價、綜合評價外，零星出現了模糊數學、灰色聚類法、評價模型、地統計學、模糊綜合評判等評價方法，說明各污染評價方法在此時已經得到運用，但尚不成體系，也沒能形成主流方法。圖中復合污染及其生態效應已引起中國學者的興趣，且環境容量概念的提出為土壤重金屬污染管控提供了新的手段。

圖2 不同時間段國內該領域期刊論文關鍵詞共現關系Figure 2 Keyword co-occurring networks of internal articles in related fields of different time periods

表3 各時間區間中文核心論文高頻關鍵詞TOP 25列表Table 3 TOP 25 high-frequency keywords in Chinese core journals in different time periods

同上10年關鍵詞共現結果相比，2002—2011年的聚類分化更加明顯。由圖2b所示，從“重金屬污染評價方法應用”“重金屬污染空間分布”“重金屬形態與污染評價關系”“重金屬植物響應與修復”四個聚類可見，土壤重金屬污染評價方式多樣化趨勢明顯，并在相應關鍵詞節點周圍形成大量相關節點，說明這些關鍵詞在文章中經常同時出現，反映了當時的研究方向，如內梅羅綜合污染指數、單因子污染指數、潛在生態危害指數、健康風險評價、地累積指數和富集系數等相繼出現。此外“重金屬污染空間分布”這一重要聚類形成，可見基于地統計學和地理信息系統（GIS）的污染評價手段在中國學者研究領域中成為一個主流，空間變異、空間分布、城市土壤和農田土壤等關鍵節點形成，說明重金屬污染空間分布及研究對象土地類型的分化成為此時間段重要研究方向，也體現出污染評估由點及面的過程。重金屬化學形態、有效性、可利用性等諸多關鍵詞反映出形態對重金屬污染評價中有效含量及毒性評估的影響。

2012—2016年聚類結果如圖2c所示，分別為“重金屬污染評價方法應用”“重金屬污染空間分布”“重金屬植物響應與修復”。同上兩個時間段相比，各種土壤重金屬污染評價方法應用普遍，在圖譜中占有更大面積，其中潛在生態危害指數和健康風險評價成為主要方法，而健康風險評價關鍵詞節點的中介中心性較強說明土壤污染評價與人類健康結合愈加緊密。值得注意的是，與健康風險評價相連的還有地表灰塵、大氣降塵、源解析等，說明大氣污染在土壤重金屬污染源解析中的研究不斷發展。而重金屬污染空間分布聚類大小相較上個10年有所降低，反映此階段研究側重的改變。

2.2 近25年國內外常見重金屬污染評價方法比較

建立重金屬土壤污染評價方法是土壤環境質量保護的一個重要內容，評價方法的科學合理性關乎研究區域重金屬污染程度的評判和修復的必要性。不合理的污染評價方法往往造成研究者對污染危害的預估不足或是對研究區域“過保護”現象。對于農田土壤而言，更關系到土地利用可能性、作物種植類型選擇、重金屬在作物中累積而產生的農產品安全問題等。

結合文獻計量學軟件所得結果和國內外土壤重金屬污染評價方法的使用現狀，發現各評價方法中指數法如內梅羅綜合污染指數法、富集因子法、地累積指數法和潛在生態危害指數法應用較為廣泛；以指數法為基礎的模型指數法，如模糊數學模型和灰色聚類法等在應用時也有一定優勢；基于地理信息系統（GIS）的地統計學評價法以及人體健康風險評價等方法從污染的空間分布到建立土壤中重金屬含量與人體健康關系的途徑等角度，多維度評價土壤中的重金屬。我們選擇幾種應用廣泛的指數法分析了其在實際評價中的優勢與不足。

2.2.1 內梅羅綜合指數法

內梅羅綜合指數法（Nemerow index）是一種應用于土壤重金屬污染評價的傳統指數評價法[26，31]。

式中：P綜為內梅羅綜合指數；Ci為i種金屬的實測值；Si為i種金屬在土壤環境質量標準（GB 15618—1995）中二級標準的臨界值[32]為單項污染指數為i種金屬的單項污染指數的最大值。

研究者直接利用單項指數法和內梅羅指數法，從重金屬含量角度評估礦區[33]或農田中重金屬污染特征[2，34]，有對城市內公園土壤中重金屬污染評價及來源分析[3]，也有很多學者利用內梅羅綜合指數法結合其他污染評價手段的方式，從多角度反映土壤中重金屬污染情況。如對金屬礦周圍牧區土壤樣品中重金屬評價時，運用內梅羅指數法、污染負荷指數法和聚類分析等方法綜合分析該礦區周圍土壤重金屬的污染程度[4]；在對農田的重金屬污染評價中，采用內梅羅指數同潛在生態危害指數[5-7]或基于GIS的地統計學方法[25-26，35]或人體健康風險評價[27]等評價方法同時使用的方式，實現從重金屬含量到生態毒性、人體健康影響及空間分布的綜合考量；在對城市不同功能區土壤或街道路面積塵中重金屬污染評價過程中，利用內梅羅指數和主成分分析等方法[36-37]，對城市環境中重金屬的污染程度和源頭進行了分析。

從本方法計算公式可知，其涵蓋了各單項污染指數，并突出了高濃度污染在評價結果中的權重。相比單項污染指數法的單獨應用，避免由于平均作用削弱污染金屬權值，并提升了評價方法的綜合評判能力。隨著研究者對重金屬在環境中賦存形態、遷移轉化和毒性等方面認知的深入，發現僅僅提升高濃度污染在其中的比重，可能導致最大值或者不規范合理設置采樣點、后續分析檢測所帶來的異常值對所得結果的影響過大，人為夸大了該元素的影響作用，從而降低了該評價方法的靈敏度[1]；同時，某種金屬的單項污染指數的最大值的應用，并不具有生態毒理學依據。且方法中并沒有消除重金屬區域背景值的差異，使所得綜合指數在區域間比較時不盡合理。因此，在實際運用中同其他評價方法聯用使得評價結果更加全面合理。

2.2.2 富集因子法

富集因子法（Enrichment factor）是廣泛應用于土壤和沉積物中的重金屬污染評價的方法。該方法通過選擇標準化元素對樣品濃度進行標準化，再將二者比率同參考區域中兩種元素比率相比，產生一個在不同元素間可相比較的因子[38]。通過該指數可有效判斷人類活動等方式所帶來的重金屬在土壤環境中的累積，并可有效避免天然背景值對評價結果的干擾。

富集因子法最初于1974年由Zoller提出[39]，用于溯源南極上空大氣顆粒物中的化學元素，通過選擇代表地殼成分的Al和海洋成分的Na作為參考物質，并用目標元素與參考物質在大氣中質量濃度比值與二者在地殼中的比值相比較。若該值在一個單位左右，則南極大氣顆粒物中元素來源于地殼（自然源），若比值較高則除此之外還有其他來源。方法提出后逐漸被借鑒延伸到其他領域，并在土壤重金屬污染評價中得到較為廣泛的應用。

式中：Ci為元素i的濃度；Cn為標準化元素的濃度；sample和baseline分別表示樣品和背景[39-40]。

如研究選用Ca為參考元素，并以地殼中元素平均含量進行標準化，考察農田土壤重金屬含量受工業影響程度[8]；也有選用Al作為參考元素，用非污染區的元素地球化學背景值標準化，以考察道路灰塵和路邊土壤中重金屬污染情況[9]；隨著評價方法不斷應用發展，也會利用Sc、Zr、Ti、Fe等元素作為參考元素，對研究區域背景值或地殼元素平均含量進行歸一化，評價礦區周邊土壤、森林土壤或泥炭土中重金屬富集程度受人類行為的影響情況[10－13，41－43]。

但富集因子法在實際土壤重金屬污染評價中還存在不少問題。由于土壤中重金屬污染來源復雜，富集因子在此的應用僅能反映重金屬的富集程度，而喪失其追溯到具體污染源及遷移途徑的能力。其次是參考元素的選擇，文獻中曾采用 Al、Fe、Zr、Sc[11]、Ti或TOC[44]等，并沒有統一的選擇規范，且該方法尤其在對受Al、Fe或者有機污染物污染的土壤評價過程中受到限制。再者巖石風化或者不同的成土過程會使地殼或背景區域中目標元素與參考元素比值難以穩定，在應用中出現即使土壤不受污染，卻出現富集因子可能差異較大的現象，造成評價失實[38]。背景值的選擇也是該評價方法應用的一個關鍵，選擇不同背景值往往對評價結果造成較大差異。不少評價案例以地殼元素質量分數平均值或全球頁巖元素質量分數平均值作為背景值[8，10－11，42]，而不同區域由于土壤成土母質組成差異較大，由此形成和發育而來的土壤中的背景元素含量往往差異明顯，因此也有研究者應用研究區域的背景元素含量作為背景值[40]。本方法中背景值的確定與選擇并沒有相應的標準，使得其在實際應用中的結果差異較大。

2.2.3 地累積指數法

地累積指數法（Geoaccumulation index）是德國研究者Müller于1979年首次提出[45]，用于研究河流沉積物的重金屬污染程度。通過元素在環境介質中實測含量與目標元素地球化學背景值相比，減少環境地球化學背景值以及造巖運動可能引起的背景值變動的干擾[14]，后來也被用于土壤中重金屬污染評價。其計算公式為：

式中：Cn為土壤或沉積物中實測含量；Bn為該元素地球化學背景值；背景值乘以修正系數1.5以得到最小污染級別的界限值，是考慮到成巖作用等可能引起背景值波動的因素[45－47]。

Müller設定 Cn為泥質沉積物組分（＜ 2 μm）中重金屬含量，Bn為該元素全球頁巖的平均值，并作為該元素的地球化學背景值。同富集因子法中問題類似，后續的研究者將Cn替換為表層土壤中重金屬含量，Bn替換為該元素在地殼中平均含量或當地土壤背景中的含量，因為對于As、Hg和Sb這些元素來說，其在地殼中的含量要遠高于Müller所使用的頁巖中的含量[41]。如地累積指數法曾用于評價礦山排水區土壤及周邊農田土壤中重金屬含量[14－15，41]，城市土壤塵埃中重金屬污染程度[48]，耕作土壤受工業區、冶煉廠、煤礦等綜合影響[8，16，49－50]。

通過諸多地累積指數在土壤重金屬污染中的應用發現，公式中原本用于沉積物重金屬污染評價中的表征沉積特征、巖石地質及其他影響的修正系數，在隨后土壤重金屬污染的評價中卻被直接應用。而重金屬在土壤中的遷移能力與土壤物理化學性質緊密相關，同沉積物有較大差異。雖然有學者在文章中提出該修正系數應在土壤相關實際應用中加以調整，但是如何調整及調整幅度尚未說明[51]。這些原因使得應用該方法所得的累積指數在原污染指數分級框架下的評價結果偏離實際。需格外注意的是，有學者專門對中文期刊論文中應用地累積指數法的論文的初始文獻引用亂象進行探討，發現幾乎所有文章對原始文獻的引用均為無中生有，并統計發現共有八大錯誤版本，幾十種錯誤變種，經對作者分析表明，絕大多數作者在論文寫作中引用該方法時只是簡單抄寫該方法，以致在抄寫時出現錯誤，并由后續作者傳播，以訛傳訛，反映國內某些作者治學嚴謹性有待提高[47]。

2.2.4 潛在生態危害指數法

潛在生態危害指數法（The potential ecological risk index）是由H?kanson[52]從沉積學角度出發，根據重金屬在“水體－沉積物－生物區－魚－人”這一遷移累積主線，將重金屬含量和環境生態效應、毒理學有效聯系到一起。表達式為：

隨后很多學者將其應用于土壤中重金屬污染評價，如對城市及道路兩側土壤[17，53]、工業區[18－21]及各礦區[22，54]周邊農田土壤中重金屬污染狀況進行評價等。但通過對原始文獻研讀可知，評價方法中毒性系數的推導，完全基于重金屬在水體－沉積物－生物區－魚－人的主線中的遷移轉化規律，與重金屬在自然界中的豐度，在水體和沉積物中的分配規律及湖泊的生產力密切相關。且原文中明確區分了毒性系數（Sit）與毒性響應系數（Tir）的關系，如原文中幾種目標污染物的毒性系數經推導已確定，PCB的毒性響應隨著湖泊生產力的增加而提升，此時毒性響應系數大于毒性系數；其余幾種重金屬如 Hg、Cd、Pb、Cu、Cr、Zn 等的毒性響應隨湖泊生產力增加而降低，毒性響應系數小于毒性系數，As則與該因素無關。而應用該方法至土壤重金屬污染評價的時候，卻直接使用該種方法推導出的毒性系數，并省略湖泊生產力因素，直接當作毒性響應系數帶入評價公式模型。況且，文獻作者明確指出“一開始就必須強調的是，這里所推導的模型有一定的限制和前提條件：該方法只涉及湖泊系統”（The subsequent model has several limitations and presuppositions which should be stressed already from the very beginning：The approach concerns only limnic systems）。可見該模型在運用于土壤介質時不經修正，缺乏表征土壤理化性質對重金屬毒性影響的特征指標，使所得的評價結果不夠科學合理，參考意義不大。

表4 污染物毒性系數和生物生產指數關系表Table 4 The relationship between toxicological factor and toxic-response factor

2.3 土壤和農產品綜合質量指數法

現有的一些評價方法建立之初并非用于土壤中重金屬污染評價，而在相關學者引入到土壤污染評價體系中，對公式中各參數的假設條件、初始含義、適用范圍研究不夠透徹，并在使用時缺少表征土壤特征性質的因素，公式修正不足，使得污染指數同初始方法中標準相比與實際情況不盡相符。實際土壤重金屬污染評價過程中，還往往針對不同的土壤利用類型，如工礦場地[22，50]、城市街道公園[9，18-19]、農田[8，20-21，41]等。農田土壤中重金屬污染關乎農產品安全，糧食作物中可食用部分重金屬的累積對人體健康具有重大影響，因此發展出適用于農田重金屬污染的評價方法顯得尤為必要。

我們在總結前人工作基礎上，提出了一種農田土壤重金屬影響評價的新方法：土壤和農產品綜合質量指數法。該方法將農田土壤和農產品中重金屬的含量有效結合，綜合考量了元素價態效應、土壤環境質量標準、土壤元素背景值、特定土壤負載容量和農產品污染物限量標準等，可應用于評價農田中重金屬的單獨和復合污染[55]。

在構建該綜合質量指數法時，確立了污染元素種類和數量，并分別包含了超過土壤環境評價參比值、土壤背景值及農產品限量標準值的樣品數量，分別記為X、Y、Z，這在最終判斷和描述土壤環境質量狀態和劃分等級時有一定作用。

在對土壤中重金屬含量的評價中引入土壤相對影響當量（Relative impact equivalent，RIE）、土壤元素測定濃度偏離背景值程度（Deviation degree of deter mination concentration from the background value，DDDB）以及總體上土壤標準偏離背景值程度（Deviation degree of soil standard from the background value，DDSB）三個指標，三個指標表達式分別為：

式中：n為測定元素i的氧化數，在實際評價中一般采用該元素在土壤中的穩定態氧化數；N是測定元素的數目；Ci為測定元素i的濃度；Csi為元素i的土壤環境質量標準值（評價參比值）；CBi為元素i的背景值；Pssi為樣品元素測定值與評價標準值的指數值；PSBi為樣品元素測定值與背景值的指數值。

指標RIE在一般的綜合評價方法中考慮了元素的氧化數及相應的毒性大小問題，并同相應參比值相比以區分元素氧化數相同無法區分其相對毒性大小的問題。指標DDDB可以體現外源物質偏離土壤背景值的程度，除了表明污染程度外，還可以量化污染元素在超過土壤背景值而未達到環境質量標準值或污染起始值的程度。DDSB通過土壤環境質量參比值同當地元素背景值相比，是當地土壤環境負載容量的一個量度，表現其對重金屬等污染物的緩沖能力。

該方法在表征農產品質量的指標中引入農產品品質指數（Quality index of agricultural products，QIAP），表達式為：

式中：CAPi為土壤重金屬采樣點位對應的農產品中元素i的濃度；CLSi為農產品中元素i的限量標準[56]；PAPi為農產品樣品重金屬含量測定值與食品中污染物限量值的指數值。指標QIAP可以用于表征重金屬對農產品質量狀況的影響。

最終的綜合質量影響指數（IICQ）包含土壤綜合質量影響指數（IICQs）和農產品綜合質量影響指數（IICQAP），定義：

式中：k為背景校正因子，一般取5；其余含義同上文。并給出相應土壤環境質量狀態描述與等級劃分：IICQ≤1為清潔狀態（Ⅰ）；1＜IICQ≤2為輕微污染或輕微超標狀態（Ⅱ）；2＜IICQ≤3為輕度污染或輕度超標（Ⅲ）；3＜IICQ≤5為中度污染或者中度超標（Ⅳ）；IICQ＞5為重度污染或重度超標（Ⅴ）。本方法除了對土壤樣品或樣點的評價，還可用于區域樣品的評價，avIICQ為區域樣品平均值，相應評價標準同上。夏芳等[57]通過運用綜合質量指數法評估銅冶煉廠周邊土壤污染特征，發現該區域avIICQ指數均值為10.07，屬于重度污染；單個樣點評價中只有3%為輕微污染，其余均為重度污染，結果與其他方法的土壤和蔬菜重金屬單項污染評價結果相符。

綜合質量指數模型中還引入了亞污染或亞超標狀態sub－（Ⅱ－Ⅴ），即農田土壤重金屬超標而農產品不超標（X≥1或者 IICQS＞1，且 Z=0和 IICQAP＜1時）或農產品中重金屬含量超標而農田土壤尚未超標（X=0，且 IICQs＜1，而 Z≥1 或 IICQAP＞1）的狀態，并依據相應數值具體劃分。該狀態可解決之前文獻中所遇到的某些土壤污染狀態無法準確劃分的問題。如在對Cd的農田污染研究中，研究者發現盡管土壤Cd含量并不超標，但該地所種植蔬菜如菠菜、芫荽、小白菜[58]和花生的子實及其種皮[59]等卻超出相應食品限量標準；又有其他研究者發現土壤中Cd含量超過土壤環境質量Ⅱ級標準，所種植的胡蘿卜中Cd卻在相應限量標準以下的情況[60]。盡管這些問題可能與所研究農作物自身的富集能力或土壤自身物理化學性質如pH、有機質含量等有關，但在應用以往的重金屬評價方法時，往往會造成相應誤判，使人們低估或高估該片土地的重金屬污染情況，可能會阻礙農業生產，威脅食品安全等。而本方法引入的亞污染或亞超標狀態，對以上現象均有相應類別劃分，并可通過本評價方法指導農業生產。如有土壤沒有超標而農作物超標的情況，可建議更換農作物類型并要求追蹤污染來源；而在另一種狀態下更應努力篩選，選種低累積作物。陸素芬等[61]同樣也利用了綜合質量指數法對廣西南丹縣土壤－玉米重金屬積累特征及其健康風險進行了評估，該地區綜合質量影響指數均值為2.70，土壤質量狀態為輕度超標。他們在研究中發現當地土壤污染狀況比較復雜，出現玉米及對應土壤重金屬含量均超標，土壤超標而玉米符合相關標準，土壤未超標而玉米超標，玉米及對應土壤均未超標這四種土壤和農產品的綜合質量狀態，作者采納了綜合質量指數中亞污染或亞健康指數，提出了針對土壤超標而玉米符合相關標準的亞健康或亞污染狀態提出密切關注的要求，對土壤未超標而玉米中Pb含量超標的狀態提出追蹤對應污染物來源的相應建議。

3 結論

本文利用CiteSpace軟件可視化分析了近25年土壤重金屬污染評價方法領域中的研究熱點和發展方向，通過各時間段關鍵詞共現圖和TOP 25關鍵詞列表，取得各時間段常用評價方法以及各評價方法隨時間演進過程中所獲得的關注變化。綜合分析了幾種常用的土壤重金屬污染指數評價法，并對方法進行溯源，介紹其在不同類型土壤污染評價中的實際應用，發現一些方法在被推出之初，并非應用于土壤介質，而在后續的土壤污染評價中被直接使用或僅僅對少數參數進行調整，在土壤中的適用性值得推敲；在對土壤中重金屬的富集或累計程度進行評價應用時，相應背景值或參考值的選擇存在不合理現象；各評價方法中對重金屬污染的生物效應缺乏科學和有效評估。

土壤和農產品綜合質量指數法，綜合考量了農田土壤和對應作物間品質評價。相比于之前的各指數評價法，該方法還將元素價態效應、土壤環境質量標準、土壤元素背景值、特定土壤負載容量等因素列入指數評價模型，力求科學評價農田土壤受重金屬侵襲或累計的影響，全面評價農田重金屬污染。

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Advances in soil heavy metal pollution evaluation based on bibliometrics analysis

WANG Yu-jun1,WU Tong-liang1,2,ZHOU Dong-mei1,CHEN Huai-man1
（1.Key Laboratory of Soil Environment and Pollution Remediation,Institute of Soil Science,Chinese Academy of Sciences,Nanjing 210008,China;2.University of Chinese Academy of Sciences,Beijing 100049,China）

The evaluation of heavy metal pollution in agricultural soils is one of the important issues in the area of agricultural production and food safety.A scientific and rational assessment for heavy metal pollution in soils reflects the condition of soil environmental quality,and provides the basis for soil remediation and sustainable utilization of land resources.In the past 25 years,a variety of evaluation methods have been proposed,in the present study,the development of research hotspots and fields in the area of soil heavy metal evaluation were elucidated based on the bibliometrics analysis and CiteSpace software.The results suggested that the human health and ecological risk assessment have been

much attention,and the source identification,the distribution and speciation of soil heavy metals have been widely concerned.Both of the advantages and disadvantages of four commonly applied pollution index evaluations such as Nemerow index,enrichment factor,geoaccumulation index and potential ecological risk index were discussed.These index evaluation only focuses on the accumulation of heavy metals in the soil,but the quality of agricultural products are less concerned.The comprehensive index combined soil environmental quality and agricultural products quality overcome their disadvantages,which incorporating simultaneously the contents of heavy metals in soil and agricultural products,the soil element background values,the safety standard for maximum levels of contaminants in agricultural products,and the element valence effect in the evaluation of the soil environmental quality standard.

heavy metals;soils;farmland;agricultural products;pollution evaluation

2017－09－25 錄用日期：2017－10－13

王玉軍（1977—），男，研究員，主要從事重金屬的環境土壤化學過程研究。E-mail：yjwang@issas.ac.cn

重點研發計劃項目（2016YFD0800407）；國家自然科學基金項目（41422105）；中國科學院南京土壤研究所領域前沿項目（ISSASIP1612）；中國科學院青年創新促進會優秀會員項目（2011226）

Project supported：The National Key Research and Development Program of China（2016YFD0800407）；The National Natural Science Foundation of China（41422105）；The Knooledge Innovation Program of Institute of Soil Science，Chinese Academy of Sciences（ISSASIP1612）；Youth Innovation Promotion Association CAS（2011226）

X53

A

1672-2043（2017）12-2365-14

10.11654/jaes.2017-1317

王玉軍，吳同亮，周東美，等.農田土壤重金屬污染評價研究進展[J].農業環境科學學報,2017,36（12）：2365-2378.

WANG Yu-jun,WU Tong-liang,ZHOU Dong-mei,et al.Advances in soil heavy metal pollution evaluation based on bibliometrics analysis[J].Journal of Agro-Environment Science,2017,36（12）：2365-2378.