河南省2005～2015年NO2和PM2.5時空變化遙感解析

蔡 坤,鄭泰皓,陳良富,李莘莘,范 萌 (1.河南大學環境與規劃學院,河南 開封 475004；.河南大學計算機與信息工程學院,河南 開封 475004；.中國科學院遙感與數字地球研究所,遙感科學國家重點實驗室,北京 100101)

隨著我國經濟的快速發展,大氣污染問題日益嚴峻,引起了社會的廣泛關注.二氧化氮(NO2)和可吸入細顆粒物(PM2.5)作為中國地區重要的空氣污染物,可較好地表征區域大氣污染的程度[1].且NO2是傳統光化學煙霧的代表性污染物和重要的痕量氣體,在對流層大氣化學中起著重要的作用.國內對氮氧化物排放的控制起步較晚,近些年研究表明,由于大型工業的發展和機動車輛的增加,大氣中 NO2的濃度快速增長[2-3].此外, PM2.5也已經成為影響我國大部分地區空氣質量的首要污染物.研究表明我國的華北、華東、華中等地是全球細顆粒物濃度最高的地區[4],《2014中國環境狀況公報》顯示2014年我國PM2.5平均濃度為64μg/m3,達標城市比例僅為12.2%.

目前,監測 NO2和 PM2.5主要有地基觀測和衛星遙感 2種方法.地基觀測獲得的濃度信息精度較高,并且是全天候的,但我國的地基觀測網絡卻是2013年才開始建立的,并且這種常規觀測方法只能在有限的地面站點進行.衛星遙感具有覆蓋面積廣闊、可以提供宏觀變化信息、反映污染物大尺度、區域尺度輸送等方面的優勢,可以彌補地面監測站點空間分布上存在的不足[5].利用衛星遙感數據研究NO2和近地面PM2.5已成為近些年來的一個研究熱點.國內學者利用OMI數據從不同區域尺度對 NO2柱濃度的時空分布和長期變化趨勢進行分析,分析了中國、京津冀、長三角、山東省、河南省的NO2時空變化及影響因素[6-10];Yao等[11]利用MODIS氣溶膠光學厚度估算了我國2006～2010年的PM2.5濃度分布;Ma等[12]采用兩步廣義可加模型,利用MODIS氣溶膠光學厚度估算了我國2004～2013年的PM2.5濃度分布.

河南省是全國最大的煤炭消費省之一,也是最大的空氣污染排放地區之一[13].中國民航總局2015年中國空氣質量管理評估報告中指出河南省是 PM2.5重污染地區[14],而且是全國繼京津冀之后的第二大 PM2.5污染區[15].中國環境保護部于2017年對京津冀及周邊傳輸通道“2+26”城市開展為期一年的大氣污染防治強化督查[16],其中包含河南省鄭州、開封等 7個城市.但截止到2016年河南省的國控站點 76個,這些站點主要分布在市區,難以獲得大范圍的 NO2和 PM2.5空間分布特征.目前利用衛星遙感數據對于河南省的大氣污染研究還屬于空白,尤其缺乏針對 NO2和 PM2.5的綜合污染趨勢和來源解析的研究.所以本文基于 2005～2015年 MODIS(Moderate Resolution Imaging Spectroradiometer)估算的PM2.5,以及 OMI(Ozone Monitoring Instrument)的NO2數據產品,統計分析了河南省 PM2.5和 NO2的時空分布特征以及影響該分布的主要因素,為該地區大氣污染區域控制和防治對策提供理論和數據支撐.

1 研究區域與數據

1.1 研究區域概況

河南省位于北緯 31°23'～36°22',東經 110°21'～116°39',地處沿海開放地區與中西部地區的結合部,是中原城市群的核心部分,全省位于中原城市群的核心城市有鄭州、開封、洛陽、平頂山、新鄉、焦作、許昌、漯河、濟源、鶴壁、商丘和周口共 12個,是河南省的經濟中心,也是重污染區域.全省總面積16.7萬km2,占全國總面積的1.7%.但人口密度大,常住人口 9480萬人,占全國常駐總人口數的 7%[17].河南是農業大省,生產總值占到了全國的5.4%[18].

1.2 數據與方法

OMI是搭載在美國國家航空航天局2004年7月15日發射的Aura地球觀測系統衛星上的傳感器,由荷蘭、芬蘭和NASA合作制造,其目的是研究大氣痕量成分以及對氣候變化的影響.OMI采用太陽同步軌道的天底觀測方式,幅寬約2600km,天底空間分辨率是 13km×24km,可實現一天覆蓋全球一次[19],被廣泛應用在區域污染氣體監測、空氣質量預報的排放清單估算等領域.本文中所采用的OMI數據來自荷蘭皇家的官方產 品 (http：//www.temis.nl/airpollution/no2.html),2005～2015年 DOMINO version 2.0OMI對流層NO2垂直柱濃度產品,該產品由荷蘭皇家氣象研究所反演,空間分辨率是 0.125°.本文選取其月均值,然后處理成季均、年均值.針對驗證 OMI對流層NO2垂直柱濃度產品的可靠性已經開展了很多工作,Wenig等[20]在NASA戈達德太空飛行中心與地基 Brewer MK3 分光計數據對比相關系數可達 0.9;Jin等[21]發現華北平原背景地區(河北古城站)在無云情況下星-地觀測結果的相關系數達到0.945.張晗等[22]將北京24個地面監測點NO2地面質量濃度和垂直柱濃度進行對比,結果存在明顯的正相關關系,區域整體的相關性達到 0.92.這些研究結果均表明,OMI反演的對流層NO2柱濃度和地基觀測結果具有較好的一致性,能有效反映研究區域近地面污染物的排放能力.

由于PM2.5濃度水平受污染源排放和氣象條件等影響,利用衛星遙感監測 PM2.5濃度的方法比較復雜,首先需要獲取整層的氣溶膠光學厚度(AOD)產品.本文中,用于河南省長時間序列分析的氣溶膠衛星數據為 MODIS/Terra 10km 氣溶膠標準產品.MODIS搭載在美國國家航空航天局1999年12月18日發射的Terra衛星和2002年 5月 4日發射的 Aqua衛星上,波段范圍為0.41～14.4um,共 36個通道,掃幅寬度約 2330km.MODIS AOD產品主要利用0.47,0.66,2.1μm 3個波段通過暗像元反演算法獲得,是目前應用最廣泛、可信度最高的氣溶膠光學參數數據之一.本文對 PM2.5的估算采用一種兩階段統計模型[23].其中,第一階段采用線性混合效應模型,第二階段采用廣義相加模型.線性混合效應模型能夠反映地面監測的PM2.5與對應地理位置的AOD和氣象因素隨時間的變化;廣義相加模型采用平滑函數對土地利用參數和地理坐標進行擬合優化,提高模型預測大氣 PM2.5的能力.通過以上步驟構建兩階段模型,確定模型參數和系數,代入衛星遙感反演的光學厚度,即可得到近地面 PM2.5的質量濃度[24].Ma等[12]用該方法估算我國2014年的近地面 PM2.5的質量濃度,和地基觀測結果的月均相關性達到0.85,季均的相關性達到0.89.該研究結果表明用兩階段統計模型法能估算可靠的歷史 PM2.5數據,能有效反應研究區域近地面PM2.5的濃度水平.

2 結果與分析

本文針對河南省及其位于中原城市群的 12個核心城市,分析了 NO2和 PM2.5月、季、年 3個時間尺度上的時空分布及變化情況.

2.1 河南省對流層 NO2柱濃度和 PM2.5質量濃度月變化

為明確大氣污染中 NO2和 PM2.5的濃度相關性,本文將2005～2015年對流層NO2柱濃度與近地面 PM2.5質量濃度的數據按月求平均值,并統計分析了二者的相關性,由圖1可以看出,二者的濃度變化存在明顯的正相關關系,相關系數達到0.84.說明當NO2濃度高時,PM2.5的污染也重,因此,在控制 PM2.5污染時,需關注對 NO2污染的治理.進一步說明NO2是PM2.5的重要前體物之一.

為了進一步說明用兩階段統計模型法估算的近地面PM2.5質量濃度在本研究區域的適用性,本文將 2013～2015年環境監測中心(EMC)發布的PM2.5數據與估算的PM2.5按月求平均值,并統計分析了二者的相關性,由圖2可以看出,二者相關系數達到 0.76.說明用該方法估算的 PM2.5和地基觀測結果具有較好的一致性,可以用該方法估算的歷史數據研究該區域近地面PM2.5的濃度水平.

圖1 2005～2015年河南省NO2柱濃度和PM2.5質量濃度月均值Fig.1 Scattering maps of monthly NO2 and PM2.5 concentrations over Henan during 2005～2015

圖2 2013～2015年河南 EMC發布和AOD反演PM2.5質量濃度月均值Fig.2 Scattering maps of monthly PM2.5 concentrations over Henan Environmental Monitoring Center and AOD during 2013～2015

圖3 2005～2015年河南省NO2柱濃度和PM2.5質量濃度月均值變化趨勢Fig.3 Monthly averaged NO2 and PM2.5 concentrations change of Henan during 2005～2015

圖4 2005～2015年河南省對流層NO2柱濃度月均分布(×1015mole/cm2)Fig.4 Monthly averaged NO2 distributions of Henan during 2005～2015(×1015mole/cm2)

圖5 2005～2015年河南省PM2.5質量濃度月均分布(μg/m3)Fig.5 Monthly averaged PM2.5 mass concentration distributions of Henan during 2005～2015(μg/m3)

從圖3可以看出,以年為周期,對流層NO2柱濃度和PM2.5質量濃度月均值都呈明顯周期性變化.每個周期中 NO2和 PM2.5的波谷一般出現在夏季的7、8月份,2015年7月NO2達到最小值385.73×1013mole/cm2,2005年8月PM2.5達到最小值 40μg/m3;波峰一般出現在冬季的 12、1月份,2013年1月NO2和PM2.5均達到最大值分別是3089.64×1013mole/cm2和188μg/m3.2015 年12月 NO2和 PM2.5的濃度達到 11a來同期最低值,這歸功于2015年12月14日～16日河南省為舉辦上海合作組織峰會而實施的一系列減排措施.2008年NO2月均濃度與前后幾年相比明顯降低,整體形成一個小波谷.該突變與河南省迎接北京奧運會實施的治理及減排措施有關. 2008年河南省加快實施了淘汰電力、水泥、鋼鐵、焦炭、造紙等行業落后產能的相關工作.比如,要求規模以上燃煤機組全部建成煙氣脫硫設施,形成減排SO2排放40萬t的能力;在建材行業,要求全部淘汰機立窯,淘汰落后水泥產能1300萬t,這一舉措可減少SO2排放2.2萬t,粉塵排放15.6萬t.從整體分析,2012年之前NO2和PM2.5的濃度呈上升趨勢, 之后濃度呈下降趨勢,這與2013年國務院發布《大氣污染防治行動計劃》十條措施改善空氣質量相吻合.

為了更好地說明河南省 NO2柱濃度和PM2.5質量濃度的月度空間變化,本文給出了2005～ 2015年二者的11a月均值空間分布.如圖4所示,1月和 12月 NO2高濃度區(NO2＞1500×1013mole/cm2)分布廣泛,幾乎覆蓋了整個河南省,北部和中東部地區濃度最高;2月高濃度范圍大幅度縮減,集中在北部地區;3月和4月高濃度范圍進一步縮小,最高值出現在焦作、鄭州、鶴壁和安陽;5～8月河南省大部分地區出現中低值(NO2＜1500×1013mole/cm2);9月和 10月中低值范圍縮減,高濃度范圍增加;隨著冬季的到來,11月高濃度范圍又進一步擴大到整個北部的廣大區域.和NO2的月度空間變化一致,PM2.5的月均值空間分布圖(圖5)也呈現出明顯的隨著月份的不同高低值區域的變化.12～2月PM2.5高值區(PM2.5＞100μg/m3)幾乎覆蓋了全省;3 月高值區全面縮減,只有鄭州和開封以北地區處于中值(70μg/m3＜PM2.5＜100μg/m3);4月和5月整個河南省地區的 PM2.5濃度值大幅降低,尤其是三門峽和洛陽西部山區;6月和7月北部和中東部PM2.5濃度值有明顯升高;8月全省又一次全面減少,豫西和豫南仍是全省最低值區域;9～11月高值區域進一步擴大,覆蓋了河南中東部廣大區域. 這和河南是一年兩季耕作制度有關,由于河南是糧食主產區,擁有豐富的秸稈資源,小麥在夏季收獲后必須立即種植秋糧,收割和播種的時間間隔短,就地焚燒成為農民處理秸稈的首選.但對環境危害極大,會釋放大量的顆粒物,以及SO2、NOx、VOC 等有毒有害氣體,檢測數據表明就地焚燒秸稈時,NO2、PM2.5的濃度比平時高出3倍[25].

2.2 河南省對流層 NO2柱濃度和 PM2.5質量濃度季變化

為分析河南省對流層 NO2柱濃度和 PM2.5質量濃度的季節變化特征,統計得到了 2005～2015年NO2柱濃度和PM2.5質量濃度的季均值.如圖6所示給出了春(3～5月)、夏(6～8月)、秋(9～11 月)、冬(12～2 月)4 個季節的變化趨勢,可以看出,NO2和 PM2.5屬于典型的季節性污染物,其明顯表明秋、冬兩季 NO2和 PM2.5濃度值較高,一方面主要由于冬季天氣寒冷,以下沉氣流為主,污染物不易擴散,且取暖燃燒大量能源,廢氣排放較多;另一方面也和秋季農作物收割時,秸稈焚燒向空氣中釋放大量的顆粒物和氣態污染物有關[25].而夏、春兩季濃度值則相對較低, 夏季雖然也有秸稈焚燒,但大氣濕度和溫度相對較高,使得NO2在空氣中的壽命縮短,NO2易被氧化物氧化,轉化為硝酸鹽顆粒[26].同時河南屬暖溫帶-亞熱帶氣候,夏季頻繁降雨大大降低了大氣中NO2的含量[27].所以夏季的NO2柱濃度達到一年中的最低值.四季的濃度水平從高到低依次為：冬季、秋季、春季、夏季.冬季濃度起伏波動顯著,NO2增幅達到 586.89×1013mole/cm2,降幅達到 660.53×1013mole/cm2.2009～2011 年 NO2呈線性增長,并達到峰值,2013～2015年呈線性下降,降幅達到55μg/m3;PM2.5從2006～2013總體緩慢增長到峰值,2013年開始陡然下降,這與河南省在2013年5月正式啟動大氣灰霾污染專項工作有關.秋季NO2和PM2.5濃度波動程度較小,二者在2008年有一個明顯下降的拐點,這與北京奧運會期間河南省實施節能減排措施有關.春夏兩季比較平穩,增幅較小,NO2分別為 152.5×1013,56.67×1013mole/cm2;PM2.5分別為 3,12μg/m3,夏季 2011年PM2.5達到最高值,之后呈線性下降,直到2015年降幅達34%.

如圖7所示,本文中給出了 2005～2015年NO2和PM2.5的11a季均值分布,以反映季度空間變化.春季位于豫北地區的鄭州、焦作、新鄉、鶴壁和安陽 NO2濃度最高,而春季全省 PM2.5整體較低,沒有突出的高濃度區域;夏季NO2大部分地區處于較低水平,以鄭州、焦作、新鄉為中心的經濟發達地區濃度較高,PM2.5呈現出2個突出的低值區,分別位于西部和南部的山地區域;秋季高濃度范圍大,NO2集中位于北部地區,PM2.5則擴大到中東部大范圍地區;冬季大部分地區 NO2處于高濃度水平,從北向南,從東到西呈遞減趨勢.冬季PM2.5全省范圍內除了平頂山和洛陽山地區 域外均處于高濃度水平.

圖6 2005～2015年河南省NO2柱濃度和PM2.5質量濃度季節變化特征Fig.6 Seasonal averaged NO2 and PM2.5 mass concentration change of Henan during 2005～2015

圖7 2005～2015年河南省NO2柱濃度和PM2.5質量濃度季均值分布Fig.7 Seasonal averaged NO2 and PM2.5 concentrations distributions of Henan during 2005～2015

2.3 河南省對流層 NO2柱濃度和 PM2.5質量濃度年變化

如圖8所示,NO2的高值區主要分布于鄭州、洛陽北部、焦作、濟源、新鄉西部、鶴壁和安陽北部人口相對密集和經濟較為發達的地區,高值在一定程度上反映出當地的工業排放量.其中最高值出現在焦作市,這與焦作市是河南重要的煤炭基地有關,這決定了它的高能耗、重污染的特點.而河南西部和南部山地地區的NO2值則相對較低,這與山區植被覆蓋較高且無高密度的廠礦分布密切相關.

PM2.5質量濃度分布和NO2一樣表現出顯著的地區間差異.但 PM2.5的高值區與 NO2的高值區又有些許的不同,主要分布在鄭州、開封、許昌、漯河、洛陽西南部、焦作、新鄉、鶴壁、安陽、濮陽.這與河南省環境保護廳發布的城市空氣質量排名(http：//www.hnep.gov.cn)中 PM2.5濃度的排名相對一致.這部分地區位于太行山南麓,常年主導風向為東北風和西南風,次主導風向為西北風,大氣穩定度高又造成靜風頻率高,地形地貌和氣象條件均不利于大氣污染物的稀釋和擴散,容易形成重污染天氣[28].此外,該地區能源結構以煤炭為主,能源結構的不合理性以及環境基礎設施的滯后性也從源頭上增加了大氣環境質量改善的壓力.位于西部的三門峽、洛陽西南部和南部的信陽則濃度較低.

圖8 2005～2015年中國和河南省NO2及PM2.5多年平均值空間分布Fig.8 The distribution of multi-year averaged NO2 and PM2.5 over China Henan Province during 2005～2015

圖9 2005～2015年河南省NO2柱濃度和PM2.5質量濃度年均值變化趨勢Fig.9 Annual average NO2 and PM2.5 concentrations change of Henan during 2005～2015

由河南省對流層NO2柱濃度和PM2.5質量濃度年均值變化趨勢(圖9)可知：對流層NO2柱濃度年均值波動相比 PM2.5較大,但二者的變化趨勢趨于一致.NO2和PM2.5從2005～2011年基本呈上升趨勢,之后呈下降態勢,2015年的 NO2年均值和2005年相似. NO2對流層柱濃度從2011年開始出現下降的現象與“十二五”期間制定的對氮氧化物的減排措施有關. 根據河南省 2016年統計年鑒,2015全省工業氮氧化物排放量為 71.95萬t,比2010年降低了28%,高于國家工業氮氧化物減排 15%的目標;城鎮居民生活氮氧化物排放量為 5.08萬 t,比 2010年降低了 76%.隨著 NO2濃度的降低,PM2.5也隨之下降.“十二五”結束NO2柱濃度比2010年下降了29.4%, PM2.5質量濃度下降了 29.3%.二者濃度最高的是 2011年,分別為1236.95×1013mole/cm2和98μg/m3;濃度最低的是2015年,分別為765.14×1013mole/ cm2和65.7μg/m3.2011～2013年基本持平,2014、2015年大幅下降.根據環境保護部夏季秸稈禁燒工作情況的通報顯示：河南省秸稈焚燒火點數逐年大幅度遞減,2015較2014年減少37.18%[29]; 2014比2013年減幅達38.35%[30].

2.4 中原城市群核心城市對流層NO2柱濃度和PM2.5質量濃度時空變化

表1 2005～2015年河南省12市對流層NO2柱濃度變化(1015mole/cm2)Table 1 The change of annual average NO2 for twelve cities of Henan during 2005～2015(1015mole/cm2)

表2 2005～2015年河南省12市PM2.5質量濃度變化(μg/m3)Table 2 The change of annual average PM2.5 concentrations for twelve cities of Henan during 2005～2015(μg/m3)

位于中原城市群中12個核心城市不僅是河南省工業、經濟的核心力量,同時也是大氣污染最為嚴重的區域之一.因此,本文針對這 12個核心城市,進一步對其行政區范圍內NO2柱濃度和PM2.5質量濃度的近 11年際變化進行了統計分析.由表1和2可以看出,NO2和PM2.52種污染物濃度 11a均值最低的都是洛陽,分別為7.92×1015mole/cm2和76.1μg/m3,這和洛陽境內是以山川丘陵地形為主有關;NO2濃度值最高的是焦作為 20.03×1015mole/cm2,PM2.5濃度值最高的是鶴壁為 105.2μg/m3. 一方面這些城市工業化程度較高,經濟發達,且因地形和氣象條件不利于污染物擴散.其中焦作是一個因煤而興的工礦業城市,高耗能、高排放的電力、冶金、建材、化工等傳統產業比重較大,根據河南省2016統計年鑒,焦作 2015年以占全省 3.7%的人口貢獻了5.2%的 GDP和 7.1%的工業產量.鶴壁 2015年GDP雖然較小,但工業產值在 GDP中的比值卻高達62%.同時鶴壁擁有一座2200MW的熱電廠和一個4100MW發電能力的燃煤電廠,以及一批水泥、金屬制造等耗電量大的企業[31].更重要的是,焦作、鶴壁、新鄉北鄰河北,圖9顯示了來自河北重污染地區的大氣污染傳輸也是影響河南北部城市空氣質量的重要原因[32].

3 結論

3.1 河南省對流層 NO2柱濃度和近地面 PM2.5質量濃度都呈現明顯的月、季變化特征：一年中NO2和PM2.5最高值通常出現在冬季的12、1月份,最低值則出現在夏季的7、8月份.四季的濃度水平依次為冬季、秋季、春季、夏季.冬季作為污染狀況最為嚴重的季節,燃煤排放是 NO2和PM2.5濃度的最大污染源之一.

3.2 近 11a河南省對流層 NO2柱濃度波動較大,2006年濃度最低,2007大幅上升,2007～2010波動較小;2011年達到最大值,2013年和2012年基本持平,2014年大幅下降,2015年繼續下降到接近2006年的濃度水平.近地面PM2.5質量濃度波動較小,但整體趨勢和 NO2保持一致.2005～2007年小幅上升,2008年稍有下降后又反彈上升,2011年達到最大值,之后幾年持續下降,2015年達到最低.

3.3 NO2高值區主要分布于河南北部的鄭州、焦作、新鄉、安陽和鶴壁,最嚴重的焦作 11a均值達到 20.03×1015mole/cm2,PM2.5高值區范圍又擴展到中部的開封、許昌和漯河,最高值鶴壁11a均值達到 105.2μg/m3;位于山地地區的三門峽、洛陽西南部和信陽的 NO2和 PM2.5則較低,NO2最低的三門峽 11a均值為 6.35×1015mole/cm2,PM2.5最低的洛陽11a均值為76.1μg/m3.

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