清潔大氣背景下貴陽空氣質量變化及氣象作用

舒卓智,趙天良*,鄭小波,邱玉珺,仕仁睿,賈夢唯 (.南京信息工程大學,中國氣象局氣溶膠-云-降水重點開放實驗室,氣候與環境變化國際合作聯合實驗室,江蘇 南京 0044；.貴州山地環境氣候研究所,貴州 貴陽55000)

污染物源排放和氣象條件是決定空氣質量的兩個重要因素[1],污染物排放量決定了區域大氣環境清潔程度[2],氣象條件則決定污染物輸送擴散,化學轉化和干濕清除[3].由于工業化和城市化,造成目前全國中東部出現空氣質量下降、霾污染增多等環境問題[4-6].當能源大量消耗導致排污量居高不下,在靜穩大氣、高濕度和低風速作用下極易發生重污染過程[7].例如北京地區風場變化導致污染物傳輸引發區域污染[8]與南京及周邊城市光化學污染等問題凸顯[9],均表明了氣象條件對區域空氣質量的重要影響.

大氣復合污染是多種污染物以較高濃度存在,并形成非單一污染要素影響的復合型污染[10],表現為大氣能見度顯著下降、大氣氧化性增強和環境惡化趨勢向整個區域蔓延[11];本質上表現為污染物之間源和匯的相互交錯、污染轉化過程的耦合作用和環境影響的協同效應[12-15].目前,我國城市大氣復合污染狀況不容小覷[16-18].過去中國西南較為邊遠的云貴高原相比于中東部經濟發達地區大氣環境較為清潔,但隨著西部開發加速,近年來環境問題逐步凸顯,因此為保護好這一區域的生態環境,云貴高原空氣質量變化亟待展開深入研究.

云貴高原地處我國西南,為中國四大高原之一,屬亞熱帶溫濕區,受亞熱帶季風氣候控制.近30a大氣能見度分析表明,近年來高原大部分地區空氣質量呈較顯著下降趨勢[19].貴陽作為省會位于高原東側,具有典型中低緯度高原盆地城市代表性,研究表明其霾日數逐漸增加[20],顆粒物多來自生物質燃燒和機動車尾氣排放等人為源[21],一次 PM2.5污染過程主要源自煙塵集合物排放[22].本研究主要基于貴陽市 10個環境質量國控點 2013～2016年環境監測資料,分析貴陽環境大氣中 SO2、NO2、CO、O3、PM10和 PM2.5變化特征,包括時間序列污染物濃度年、季節、月變化和城市功能區比較,探討區域空氣質量狀況及大氣復合污染變化特征,并結合氣象要素研究其對污染物的影響作用,旨在深入認知云貴高原區域大氣環境變化的特征和機理.

1 資料與方法

1.1 資料

本文選取國家環保部公布的貴陽市城區內10個空氣質量國控點2013年1月～2016年12月監測資料,包括大氣環境污染物 6要素：SO2、NO2、CO、O3、PM10和 PM2.5質量濃度小時數據.同期貴陽市氣象觀測站地面觀測數據包括溫度(℃)、相對濕度(%)、風速(m/s)、氣壓(hPa)、降水量(mm)和太陽直接輻射(MJ/m2)資料,來自中國氣象監測網.氣象探空數據使用貴陽氣象站(站號57816),原始觀測數據源自中國氣象局.

1.2 方法

圖1 貴陽市位置大氣環境監測站點分布Fig.1 Location and air environmental monitoring site distribution of Guiyang A馬鞍山B鑒湖路C燕子沖D紅邊門E市環保站F新華路G太慈橋H中院村I碧云窩J桐木嶺

貴陽市地理位置與環境監測站點空間分布如圖1所示,表1為各站點經緯度及海拔高度,將其按功能區劃分以反映人為活動對區域空氣質量的影響.通過污染物小時濃度計算不同時間尺度(日、月、年)的大氣污染物SO2、NO2、CO、O3、PM2.5和 PM10變化特征,并利用線性相關方法分析大氣污染物濃度與氣象要素相關性.四季按氣象條件劃分為春、夏、秋、冬依次為 3～5月、6～8月、9～11月和 12～2月.大氣邊界層高度主要利用氣象探空數據的位溫與水汽混合比廓線確定[23-24].PM2.5/PM10值代表人為源排放細顆粒物貢獻;OX(NO2+O3)表征大氣氧化性;為了突出降水和 PM2.5相互影響,排除大氣擴散條件和溫度等氣象要素作用,本文采用PM2.5/CO比值變化表征降水和PM2.5相互影響.

表1 貴陽市大氣環境監測站經緯度與海拔高度Table 1 Geographic coordinates (longtitude, lantitude and altitude) of air environmental monitoring sites over Guiyang

2 結果與分析

2.1 大氣污染物時空變化

利用監測數據對貴陽市10個監測站大氣污染物 SO2、NO2、O3、PM10、PM2.5和 CO 質量濃度年際變化進行分析(圖2).近4a來貴陽SO2、NO2、O3、PM10、PM2.5和 CO 年平均濃度分別為20.78,28.32,107.59,67.56,42.53μg/m3和0.74mg/m3(其中O3用日最大8小時平均90百分位數表示).SO2、NO2、CO、PM10和 PM2.5質量濃度整體呈現下降趨勢,表明近些年來的環境治理措施對貴陽大氣污染水平下降效果明顯.但應該指出的是,貴陽環境大氣中 SO2水平依然接近或超出我國中東部城市[25-26];且光化學污染物 O3濃度逐年呈明顯遞增趨勢,從2013年均值94.54μg/m3增至 2016年 127.15μg/m3.總體說來,貴陽的 O3水平加重趨勢明顯,SO2、NO2、CO、PM10和 PM2.5濃度表現為下降趨勢,與我國城市空氣質量年際變化趨勢基本相同[27-28].

圖2 貴陽市SO2、NO2、CO、O3_8h(90百分位)、PM10、PM2.5污染物濃度年際變化Fig.2 Inter-annual changes of SO2、NO2, CO, O3_8h (the 90th percentile), PM10 and PM2.5 concentrations in Guiyang

將城區站點資料按功能區劃分為 3類：即工業區、居民區和郊區.表2是3個功能區的污染物濃度年均值：SO2、NO2、CO、PM10和 PM2.5均表現為工業區＞居民區＞郊區.表明工業排放仍是城市空氣質量狀況的主導因素,尤其表現為工業區的SO2和NO2濃度明顯高于居民區,并為郊區的2倍左右.但O3濃度卻呈現相反的分布特征,其中工業區最低(44.04±19.74)μg/m3,居民區次之(48.74±20.03)μg/m3,而郊區的濃度最高(53.93±19.60)μg/m3.這可能是因為O3前體物VOCs主要源自機動車尾氣和生物排放,郊區植被豐富導致生物質 VOCs排放量較大,而工業區和居民區高濃度的NOx對O3有一定滴定消耗作用[29-30].

表2 貴陽市不同功能區大氣污染物年均值Table 2 Annual averages of air pollutant concentrations indifferent functional areas of Guiyang

貴陽主要大氣污染物為PM2.5、PM10和O3(表 3),圖3a 給出了 3種污染物濃度逐月變化.從圖3a可知,PM2.5與 PM10濃度變化基本保持一致,均呈冬高夏低的變化特征.最大值出現在12 月,分別為 90.78μg/m3和 63.60μg/m3,最小值在 7 月分別為 42.96μg/m3和 20.72μg/m3.這是因為冬季大氣邊界層高度低和大氣層結穩定等因素利于大氣中污染物累積,造成冬季污染物濃度明顯較高.相反夏季溫度高、對流活動旺盛促進污染物傳輸擴散及雨水沖刷作用導致夏季污染物濃度最低.O3表現為雙峰分布,2個峰值分別出現在 5月和 9月,其中 5月濃度最大為59.28μg/m3,谷值出現在 11 月為 36.41μg/m3.6～8月 O3出現低值可能是因為貴陽受夏季風控制,這段期間降水多、云量大,日照時間減少所致,而11月～次年1月由于冬季太陽輻射弱、溫度低抑制O3產生.

貴陽地區主要大氣污染物 PM2.5、PM10和O3與我國中東部城市的日變化特征基本一致[31-32](圖3b～3d).O3呈單峰型,峰值出現在下午14：00時左右,谷值出現在凌晨 6：00左右,與紫外線輻射、日照和溫度等氣象要素日變化規律非常相似.PM2.5和 PM10日變化呈“午峰晚峰”的雙峰型.上午人為活動和交通運輸導致大氣顆粒物濃度達到高峰,隨后午后溫度達到一天中最大值,對流活動旺盛、水平擴散能力增強.而晚高峰開始,地表降溫,邊界層高度降低大氣趨于穩定,顆粒物逐漸累積并在19：00左右出現第2個峰值.

圖3 2013～2016年貴陽市PM2.5、PM10和O3平均濃度變化Fig.3 Changes of PM2.5、PM10 and O3 concentrations in Guiyang over 2013～2016 (a) monthly variations averaged over urban 10sites and (b～d) diurnal variation in different functional areas

2.2 大氣復合污染特征

表 3為貴陽O3、PM10和PM2.5區域平均季節變化、污染日數及超標率,其中 O3濃度用O3_8h_max表示.主要表現為春夏高、秋冬低的特征,最大值(最小值)出現在春季(冬季),為57.54μg/m3(43.06μg/m3),主要受季風氣候與太陽輻射季節變化影響所致.粗顆粒物(PM10)與細顆粒物(PM2.5)濃度冬春高、夏秋低,最大值(最小值)出現在冬季(夏 季),分別為 78.87,56.47μg/m3(48.55,25.39μg/m3).這是由于冬季邊界層較低且層結穩定,致使污染物濃度易累積,春季沙塵活躍和夏、秋季節濕沉降作用顯著等因素導致.

參照國家環境質量標準[33], PM2.5、PM10和O3_8h_max濃度二級日標準分別為75,150,160μg/m3.近4a貴陽超標大氣污染物為PM2.5、PM10和O3,以顆粒物污染為主(表2).PM2.5年平均污染天數為37.8d,超標率為10.3%;PM10為17.7d,超標率4.9%.與華北、中東部及南方污染較重的幾個城市相比較,貴陽 PM2.5與 PM10超標率明顯低于北京(42.7%和23.0%)[34],南京(45.8%和29.0%)[35],成都(52.5%和 15.3%)[36]及重慶(35.2%和 20.7%)[37].O3_8h_max濃度污染天數為 1.8d,超標率僅為 0.5%,遠低于邯鄲(14.5%)[11],深圳(4.1%)[38],南京(13.5%)[40]和重慶(1.8%)[37].所以,可以認為貴陽屬于西南地區大氣較為清潔的城市.

表3 近4a主要污染物濃度四季均值、年均污染日數及超標率Table 3 Average pollutant concentrations in four seasons,annual pollution days and air pollution frequencies over recent 4 years

PM2.5/PM10表示大氣顆粒物中細粒子占比,體現人為源排放細粒子的貢獻.已有研究表明：成都春夏秋冬四季 PM2.5/PM10值分別為 0.74、0.88、0.94和0.85[39],南京為0.55、0.62、0.51和0.61[40],北京春冬季為 0.4左右,夏季為 0.6[41].貴陽地區PM2.5/PM10季節分布特征如圖4所示,四季均值大于0.5且表現為冬季＞秋季＞春季＞夏季.冬季PM2.5濃度明顯高于其他季節,導致細顆粒物貢獻最高為 0.65～0.82;春季和秋季差異較小分別為 0.53～0.68 和 0.57～0.70;夏季最低達到 0.42～0.58.貴陽地區PM2.5/PM10季節變化與南京的較為一致.

圖4 近4a貴陽市大氣顆粒物PM2.5/PM10季節變化Fig.4 The seasonal variations in ratios of atmospheric particles PM2.5/PM10 in Guiyang over recent 4 years

圖5 近4a貴陽市夏、冬季PM2.5和O3濃度相關關系Fig. 5 Correlations of PM2.5 and O3 in summer and winter over recent 4 years

大氣復合污染物 PM2.5和 O3之間存在不同的相互作用,表現出冷暖季相反的相關關系[42].貴陽地區夏季和冬季 8：00～18：00PM2.5和 O3濃度相關分析如(圖5)所示,表現為夏季正相關、冬季負相關的城市大氣復合污染特性.這是夏季太陽輻射更強且多種污染物共存致使夏季大氣氧化性更強,促進二次污染物數量增加,因此 O3與PM2.5濃度呈現同增共減的顯著正相關;貴陽冬季以 PM2.5污染為主,由于大氣層結穩定促使PM2.5在大氣中累積,削弱了到達地面的太陽輻射從而抑制光化學反應生成 O3,故冬季 O3和PM2.5濃度呈顯著負相關.

圖6 大氣氧化性OX變化對PM2.5及PM2.5濃度對太陽直接輻射日變化的影響Fig.6 Diurnal variation of atmospheric oxidation ability OX impacting PM2.5 and effect of PM2.5 concentrations on direct solar radiation

OX可作為評定大氣氧化性的指標[43],我們依據 50＜OX＜75、75＜OX＜100和 OX＞100將大氣氧化性劃分為弱、中、強3個等級,圖6表明大氣氧化性OX越強則PM2.5濃度越高,其在弱、中和強大氣氧化性條件下的日變化范圍分別為32.21～41.43μg/m3、35.64～58.12μg/m3和 44.32～70.47μg/m3.夏季高溫強太陽輻射促使 O3濃度升高引起大氣氧化性增強,導致二次 PM2.5增長作用突出,所以夏季 PM2.5與 O3表現良好的正相關.PM2.5濃度變化同樣會影響到達地面的太陽直接輻射量,表現為 PM2.5濃度越高,能夠到達地面直接太陽輻射量越小.當 0＜PM2.5＜35μg/m3、35μg/m3＜PM2.5＜75μg/m3和 PM2.5＞75μg/m3(圖6),觀測的太陽直接輻射日變化最大值分別為0.93、0.85和0.76MJ/m2.貴陽市近4a冬季日均總太陽輻射量為4.23MJ/m2僅為夏季8.37MJ/m2的近一半,冬季高濃度 PM2.5會顯著削弱到達地面短波輻射,對O3抑制作用明顯,從而導致冬季PM2.5與O3反相關.

2.3 氣象條件作用

由于污染要素日變化特征顯著,為研究氣象要素對空氣質量的作用,分析污染物與氣象要素相關性,此部分選用日均值進行分析.表4為SO2、NO2、CO、O3_8h_max、PM10和PM2.5與氣溫、相對濕度、風速、氣壓、云量、太陽直接輻射和邊界層高度等氣象因子的線性相關系數.在諸多氣象要素中,溫度與 SO2、NO2、CO、PM10和 PM2.5均在0.01置信度水平呈現顯著負相關,其中溫度與 SO2相關性最好,相關系數達到-0.70.由于 O3主要來自光化學反應生成的二次污染物,高氣溫條件會加快光化學反應速率有利于O3生成,因此溫度與 O3_8h_max呈顯著正相關,相關系數為0.28(P＜0.01).另外,氣壓與污染物濃度也表現類似規律：氣壓與 SO2、NO2、CO、PM10和 PM2.5之間均呈顯著正相關,相關系數依次為 0.36、0.12、0.35、0.33、0.21和 0.53;氣壓與 O3_8h_max卻是顯著負相關(相關系數為-0.20,P＜0.01).值得注意的是,與我國中東部城市風場驅動大氣污染物擴散,成為城市空氣質量變化主因不同,云貴高原獨特山地地形作用導致風速對污染物作用并不明顯,尤其與 SO2、O3_8h_max和 PM10的關系不顯著,這一特征與貴陽地處高原盆地,年平均風速較低(＜3m/s)有關.相對濕度對污染物影響分為直接和間接兩方面,一方面通過濕沉降作用直接引起濃度降低,另一方面影響太陽輻射間接抑制O3生成,因此相對濕度與PM10、PM2.5和O3相關系數分別為-0.37、-0.23 和-0.37(P＜0.01).太陽直接輻射主要通過作用光化學反應影響O3生成速率,故 O3與太陽直接輻射相關性最顯著,為 0.38.其他大氣污染物濃度與太陽輻射表現為負相關.邊界層高度決定近地面大氣污染垂直擴散條件,因此與主要一次大氣污染物SO2、NO2、CO、PM10和 PM2.5表現一致的顯著負相關,與二次大氣污染物O3呈不顯著負相關.

表4 SO2、NO2、CO、O3_8h_max、PM10和 PM2.5與氣象要素Pearson相關系數Table 4 Pearson correlation coefficients of SO2、NO2、CO、O3_8h_max、PM10 and PM2.5 with meteorological factors

圖7 PM2.5/CO比率與不同等級降水的關系Fig.7 The relations of ratio of PM2.5/CO and different precipitation intensities

除以上氣象要素以外,降水是影響區域空氣質量的另一個重要因素.由于大氣中 CO含量變化較穩定,為排除大氣輸送擴散作用,引入PM2.5/CO探討降水對局地空氣質量的作用.夏、冬兩季不同量級降水過程PM2.5/CO分布如圖7所示.夏季出現小雨(0～10mm)和中雨(10～25mm)時,PM2.5/CO值均為 0.044,略高于其夏季平均值0.043;出現中雨以上降水(＞25mm)時,PM2.5/CO為 0.036,明顯低于其夏季平均值.這表明夏季貴陽PM2.5濃度在小雨或中雨表現為較弱的吸濕增長;中雨以上降水對 PM2.5的影響主要為清除作用.冬季PM2.5/CO均值為0.063,當降水量級為小雨時,PM2.5/CO達到 0.070,明顯高于其冬季平均值;中雨及中雨以上降水量級時PM2.5/CO比值驟減至0.054.表明冬季小雨降水量級時PM2.5吸濕增長明顯,而中雨及以上強度降水對 PM2.5的濕清除作用顯著.云貴高原季風氣候特征決定夏季潮濕多雨,無論降水強度和頻數均遠大于冬季,導致降水清除起主導作用;而由于冬季干燥陰冷,PM2.5在小雨量級降水時吸濕增長作用較為顯著.

由于可使用的貴陽市大氣污染物觀測資料僅有4年,本文主要分析城市空氣質量多尺度變化情況特征以及與氣象要素影響,并利用線性相關方法分析大氣污染物濃度與氣象要素相關性.基于更長時間觀測資料積累,未來將進一步利用新的統計分析方法,更全面地理解空氣質量變化特征及其影響因素.另外,通過數值模式模擬重污染過程成因機制,結合大氣邊界層高度、云量、輻射等氣象要素對大氣環境的重要作用的分析,進一步研究云貴高原空氣污染影響,以更全面認識云貴高原大氣環境變化,保護云貴高原生態環境.

3 結論

3.1 云貴高原空氣質量較為清潔環境條件下,SO2、NO2、CO、O3、PM10和 PM2.5濃度的年際、月和日變化均與我國中東部城市的變化基本一致.

3.2 人為活動對大氣污染物影響較顯著,主要污染物包括PM2.5、PM10和O3,近4年來貴陽表現出 PM2.5與 O3相互作用的典型城市大氣復合污染特征.

3.3 城市大氣污染主要源自局地排放和化學轉化,氣溫、氣壓、太陽直接輻射及邊界層高度是影響空氣質量的主要氣象因素,復雜地形下風場對污染物傳輸能力影響相對較弱.

3.4 季風季節變化導致降水對 PM2.5的作用不同：夏季風降水頻發降低 PM2.5對濕度的敏感性,弱化水分對顆粒物影響;冬季風干燥陰冷的氣候,使不同降水量級對PM2.5吸濕增長與沖刷清除作用凸顯.

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