梁卓然 ,顧婷婷 ,楊續超 ,杜榮光 ,鐘洪麟 ,齊 冰 (.杭州市氣象局,浙江 杭州 005;.浙江省氣象服務中心,浙江 杭州 007;.浙江大學海洋學院,浙江 舟山 60;.馬里蘭大學地理系,College Park MD,United States 07)
臭氧是一種典型的二次污染物,它并非由人類活動或自然源直接排放,而是在一定的氣象條件下通過其前體物光化學作用產生[1].高濃度的地面臭氧不僅給林業和農業中植物和作物的生長帶來損害[2-4],還給人體健康帶來嚴重威脅[5-6].隨著人類社會工業化和城市化的發展,NOx和VOCs等臭氧前體物的排放不斷增加,導致了近地面層臭氧濃度迅速增長[7].20世紀 90年代,我國大城市的臭氧濃度低于歐美城市水平[8],但伴隨著近 30a經濟快速發展,臭氧污染已經躍居中國最主要的污染之一[9],尤其在長三角,珠三角和京津冀等大型城市群,臭氧污染威脅更加嚴重[10-14].
為了更好的預防和應對近地面臭氧污染的危害,建立合理和準確的預報模型非常關鍵.目前主流的臭氧預報模型主要分為數值方法和統計方法兩類.雖然數值方法具有良好的物理和化學基礎,可以更好的反應臭氧污染過程中的反應,輸送和清除等機理過程,近年來也得到不斷發展[15-18].但數值方法對氣象資料,排放數據和計算資源都有較高要求,而排放數據的動態性和不確定性,往往對數值模式的預報效果造成較大的影響[19].統計學方法由于其構建方法簡單,對數據要求較低,計算資源占用少,目前在臭氧預報中仍得到廣泛的應用.
臭氧統計預報的重要基礎是氣象因子和臭氧濃度的相關性,已有的研究表明地面臭氧濃度和氣溫,總輻射,相對濕度和風速等氣象因子存在顯著的相關性,如高濃度的臭氧污染往往對應高溫,靜風,凈空和低混合層高度等局地氣象因子[20-24].多元線性回歸[25],多元非線性回歸[26],人工神經網絡[27],廣義線性模型[28]和模糊邏輯模型[29]等統計方法已被用于臭氧濃度和氣象要素預報模型的建立,其中回歸方法由于建模簡單,計算小,應用最為廣泛[30].除了局地的氣象要素外,大尺度環流因子對臭氧濃度的影響也很重要,其不僅會影響臭氧的遠程輸送,還會影響臭氧前體物的相互作用.已有的研究表明,不同的環流形勢控制下,污染物的生成,輸送和堆積特征不同,其對應的敏感氣象因子也有所不同[31-36],如高壓,地面倒槽[37],均壓場[38],臺風外圍下沉氣流[39]等環流形勢易造成地面臭氧濃度的升高.因此將大氣環流型信息與線性回歸方法結合,可以更好的體現大尺度環流因子,局地氣象因子和臭氧濃度在不同天氣形勢下的非線性特征,也增加了回歸方程的動力學機理性[40-41].國外已有研究通過引入天氣環流分型改進臭氧統計預報模型,并取得了明顯的改進效果[42],但國內尚鮮見類似研究.
杭州作為長江三角洲城市群重要中心城市之一,近年來隨著經濟的高速發展,機動車保有量持續增加,大氣污染類型從煤煙型向復合型轉變,作為光化學煙霧主要組分的臭氧污染幾率明顯增加[43].本文以杭州為例,利用臭氧濃度觀測,地面氣象觀測和大尺度再分析資料,分析大氣環流型,氣象因子與臭氧濃度間的關系.將 Lamb-Jenkinson客觀環流分型法[44]與傳統的多元逐步回歸模型結合,通過不同季節不同環流型分組回歸方法建立杭州市近地面臭氧濃度預報模型,并評估模型的預報性能.
1.1 數據
本文所用臭氧監測數據來源于杭州市氣象局大氣成分監測中心站.該站位于杭州市區的南部(120°10′E,30°14′N,海拔高度 41.7m),西面環山緊鄰西湖,南面緊鄰錢塘江以及一江之隔的城市建設群,東面和北面主要是城市建設群.觀測儀器采用美國熱電公司生產的49i型紫外光度法O3分析儀.齊冰等[45]通過對比分析該站與 8個環保國控點 O3日平均濃度,發現兩者相關系數達到0.95,證明杭州市氣象局大氣成分監測中心站數據能夠較好的代表杭州市區O3濃度的平均狀況.文中所用的O3數據為基于小時臭氧濃度統計的日最大 8hO3(m8O3),為了保證數據的有效率,8h滑動時段內至少保障6h有效數據,有效日數據至少保證日內有16個8h有效滑動時段.O3數據采用時段為2011年1月~2016年12月共5a,有效數據樣本1865個.氣象數據采用同一站點同期觀測的日最高氣溫,日總輻射,日平均相對濕度,日降水量,日平均風速,日地面平均氣壓.
1.2 客觀環流分型方法
環流分型輸入數據采用2011~2016年歐洲中心的ERA-interim再分析數據中的逐日14:00(北京時間)海平面氣壓,水平分辨率為 0.75°×0.75°.考慮杭州站所處位置,將 120oE,30oN 設為環流分型區域中心,采用 Lamb-Jenkinson客觀環流分型方法,計算逐日的研究區域環流類型.如圖1所示,該分型方法主要通過分型區域內16個差分點海平面氣壓所計算的6個環流指標,確定環流分型.



式(1)~式(6)為環流分型所需計算的 6個指標.式中 F為地轉風;SF為地轉風的經向分量;WF為地轉風的緯向分量;Z為地轉渦度;ZS為地轉風的經向分量;ZW 為地轉風的緯向分量;p(n)(n=1, 2,…,16)為 16個差分格點上的氣壓值.根據地轉風方向和地轉風速地轉渦度的關系將環流共分為 10種類型.當|Z|>2F 時,為旋轉型,包括Z>0時為氣旋型(C),Z<0時為反氣旋型(A).當|Z|≤2F時,為平直型,按照地轉風方向,根據 8方位風向分別為 W(西風型),NW(西北風型),北風型(N),東北風型(NE),東風型(E),東南風型(SE),南風型(S),西南風型(SW).圖2為10種環流分型在2011~2016年期間海平面氣壓的合成圖,可見Lamb-Jenkinson法可以較準確的對研究區域的環流型進行客觀劃分.

圖1 環流分型區域16個差分點的選取Fig.1 16 Points selected for circulation classification area

圖2 環流分型海平面氣壓合成Fig.2 Composite maps of sea level pressure (black point is Hangzhou site)黑點為杭州位置
1.3 基于季節環流分型的逐步回歸臭氧預測模型
以日8h最大臭氧濃度(m8O3)為預報量,6個地面氣象要素(日總輻射,日最高氣溫,日平均相對濕度,日降水量,日平均風速和日平均地面氣壓)為預報因子,利用逐步回歸方法,建立預報方程,以2011~2015年階段數據為建模階段,2016年數據為驗證階段,同時利用客觀環流分型方法對研究時段內逐日的環流形勢進行分型.為了評估引入環流分型對預報模型的改進,采用 3種回歸建模樣本分類:(1)全樣本建模:以所有建模時段樣本建立預報方程并驗證(MLR);(2)季節樣本建模:按照四季將樣本分為 4組分別建立預報方程并驗證(MLRs);(3)季節環流樣本建模:根據季節和環流型,將樣本分為40組(4季節×10種環流型),分別建立預報方程并驗證(MLRsc),由于有些季節中較少存在某種環流型,當某組建模樣本少于30,采用季節分組建立的模型驗證.
2.1 地面臭氧濃度和局地氣象要素的關系
由圖3可見,杭州的m8O3顯現較為明顯的季節特征,春夏季節平均濃度最高,其中5月為一年中平均濃度最高月份,6月濃度略有下降,7~10月臭氧濃度維持較高位置,到11月為年內變化轉折點,平均濃度開始明顯下降,12月為年內濃度最低月份.根據《環境空氣質量標準》[46]中 m8O3輕度污染標準(>160μg/m3)定義為臭氧濃度超標事件,2011~2016年期間杭州m8O3超過輕度污染標準年均30次,其中5月份最多為5.5次/a,6月份較5月超標頻次明顯下降,但之后7~9月逐漸增加,10月明顯下降,11月和12月在觀測時段內未發生超標.
臭氧的季節變化特征主要受氣象環境的影響(表1).在年尺度內逐日總輻射和最高氣溫與m8O3濃度呈顯著的正相關,相關系數分別達到0.69和0.6.相對濕度、降水、風速和地表氣壓則呈負相關,且除風速外都通過信度水平0.01的顯著性檢驗.在各個季節尺度上,臭氧的高相關氣象因子則有所變化.日總輻射要素在春季秋季與臭氧相關性最高,相關系數均達 0.7以上.最高氣溫和相對濕度的相關性季節特征與日總輻射類似,呈現春季秋季兩個過度季節高于夏季冬季.降水在 4個季節都與臭氧濃度呈反相關,對臭氧有較為明顯的清除作用.風速只有在夏季和冬季與臭氧呈顯著相關,且夏季呈反相關,冬季呈正相關,這可能由于夏季臭氧高濃度區域在南方,盛行南風下,較大的風速會增加南方臭氧的輸送,冬季北方臭氧濃度相對較低,盛行北風有利于臭氧的擴散.地面氣壓和臭氧只有在秋季呈顯著的負相關,其他季節相關性不顯著.

圖3 杭州日最大8h臭氧濃度Fig.3 Daily 8hour maximum ozone concentration a月平均濃度 b月均超標頻次
統計分析了不同季節中不同環流型控制下氣象因子與臭氧的相關性,得到同樣在春季內,NE環流控制下臭氧與總輻射相關系數高達0.84,而 A環流控制與總輻射的相關系數則只有0.59,有著明顯的差別.秋季 NE控制下,相對濕度與臭氧相關系數為-0.77,而A控制下相關系數為-0.39.夏季在E環流下風速與臭氧的相關系數為-0.38,而SW控制下,風速與臭氧濃度并無顯著相關性.從以上分析可以看出,在同一季節內,由于受不同環流型的控制,臭氧濃度對相同氣象因子的敏感性和相關性也體現出非常大的差異.

表1 臭氧與氣象要素相關系數Table 1 Correlation coefficients of ozone concentration and meteorological factors
2.2 地面臭氧濃度與環流型的關系
從 10種環流型在四季出現的年均頻次(圖4)來看,控制杭州的 W 型環流只在春夏季出現,年均9.5次;NW型和N型環流相對其他型年均頻次最低,分別為年均2.5次和5.8次;NE型環流年均頻次較高,為年均 52.7次,且主要出現在秋冬季;E型環流是全年出現較多的一種環流型,達到年均78.7次,最主要出現在秋季;SE環流主要出現在春夏秋三個季節;S和SW型主要出現在春夏季,且夏季出現頻率最高;C型環流主要出現在夏季;A型環流年均出現頻次最高,高達到年均 97.8次,除夏季外其余季節均有較高的頻率出現.
圖5顯示各環流型下的臭氧濃度(m8O3)存在差異,NE環流對應的平均臭氧濃度最低,主要由于 NE環流控制下杭州大尺度環流來源于東北方向上的洋面.S環流控制下,有利于南方臭氧濃度高值區的輸送,對應杭州平均臭氧濃度最高.從各環流型臭氧超標比例來看,差異更加明顯,N和NE環流型下,臭氧濃度超標比例只有3.7%和3.8%,A和 C2個旋轉型環流控制下臭氧超標比例也相對較低,為5.8%和7.4%.SE,S和SW3種偏南氣流控制的環流形勢下,臭氧濃度超標比例較高,其中S環流對應超標比例最高為23.8%.

圖4 各環流型在四季的年均頻次Fig.4 Frequency for 10circulation types in every season per year

圖5 各環流型臭氧平均濃度和超標比例Fig.5 Average concentration and exceeding frequency of ozone for 10circulation types
2.3 預報建模及驗證
選取2016年作為預報時段,2011~2015年作為建模時段,通過MLR、MLRs和MLRsc3種方式,利用逐步回歸方法建模,選擇逐步回歸方法是因為可以消除一部分預報氣象因子共線性的問題.3種建模方式分別代表只考慮氣象因子建模,加入季節信息建模,同時考慮季節和環流差異建模.建模所有回歸方程 F值都通過了置信水平0.01的F檢驗,說明回歸方程顯著,具有預測意義.由表2可知,建模階段基于季節環流分型的逐步回歸模型解釋方差(R2)達 66%,明顯高于只考慮氣象因子建模的回歸方程(55%),也高于季節逐步回歸模型結果.同樣對于均方根誤差(RMSE),絕對誤差和相對誤差,引入環流分型信息后較前2種方法都有所減小.圖6也顯示,隨著季節信息和環流分型信息加入逐步回歸方程,建模擬合的效果得到了改進,模擬值和觀測值的線性特征明顯加強,季節環流回歸模型的模擬與觀測擬合直線最接近 1:1的理想模擬線(圖中回歸方程,X代表觀測濃度,Y代表模擬濃度).

表2 模型模擬效果評估指標Table 2 The indicators of model evaluation

圖6 建模階段觀測和模擬臭氧濃度散點圖Fig.6 Scatter plot for observed and modeled ozone concentration in calibration實線為趨勢線,虛線為1:1線
在2016年的預測階段,MLRsc模型預報值對 觀測的解釋方差(R2)達到 76%,即相關系數達到0.87,較前兩種建模方式明顯提高,RMSE為21.9較前兩種建模方法有所降低,以上統計指標證明基于季節環流分型的逐步回歸模型使得臭氧濃度的總體預報效果得到明顯改進.圖7也顯示3種建模方式下,MLR在高值區間模擬值明顯偏小,MLRs在高值區間模擬效果有所改進, MLRsc的模擬結果與觀測比較最接近 1:1理想的模擬觀測比,模擬值更加收斂在1:1理想模擬比例線周圍.

圖7 預報階段觀測和模擬臭氧濃度散點圖Fig.7 Scatter plot for observed and modeled ozone concentration in validation實線為趨勢線,虛線為1:1線
臭氧濃度預報中高濃度值的預報準確性對于污染預警更具有意義.因此評估 3種預報方程對2016年杭州m8O3超標事件預報的漏報率,空報率和TS評分,評估3種模型對臭氧高濃度事件的預報能力.MLR對濃度超標臭氧事件的模擬非常不理想,2016年杭州共出現 24次臭氧超標,MLR無一次正確模擬,TS評分 0%,漏報率100%;MLRs模擬正確9次臭氧超標事件,TS評分35%,漏報率仍然高達63%.雖然根據前文評估結果,加入季節信息可以調高臭氧預報值與觀測值得相關性,減少平均誤差,但該模型對高濃度臭氧區間的預報效果仍然不夠理想.MLRsc模型由于根據不同環流分型分別建模,臭氧超標預報正確率明顯上升,24次事件預報成功15次,TS評分52%,漏報率下降到38%.因此,基于季節環流分型回歸方法的地面臭氧預測模型大大提高了原有模型對臭氧超標事件預報的準確率.
圖8為杭州2016年5~9月臭氧超標高發時段m8O3觀測和MLRsc預報序列的對比,可見在該時段內兩條序列不論是在總體上還是高值區間都具有較高的一致性和協同變化特征,相關系數達到0.84.尤其在8月末~9月初的幾次臭氧濃度高值的模擬和觀測非常吻合,該時段為2016年杭州G20排放管控時段,杭州本地及臨近周邊臭氧前體物排放得到明顯控制,氣象因子和大尺度環流對臭氧濃度生產和擴散的變化起到主導作用,模型在該時段的良好表現,證明 MLRsc較好的體現了局地氣象因子和大尺度環流耦合作用下對杭州臭氧濃度的影響.

表3 臭氧超標事件預報指標Table 3 Indicators for ozone concentration predict performance

圖8 2016年5~9月臭氧觀測與MLRsc預報序列Fig.8 Time series of observed and MLRsc model predicted ozone concentration in May to September
基于環流分型法的地面臭氧預測模型與以往研究相比,融入了大數據分類的方法,以大尺度環流分型作為數據分類器,在保證數據分類具有明確天氣學意義的同時,提高了模型預報精度,尤其改進了傳統統計模型對臭氧濃度極值預報的缺陷.但本研究當前是基于地面觀測資料和歷史再分析環流資料實現模型的構建,主要目的是評估引入季節環流信息對模型預報性能的改進作用.在未來應用到業務時需利用預報的地面要素和大尺度環流資料進行統計建模和預測.此外該套建模方法還可以應用到氣候變化影響下區域臭氧濃度的降尺度預估當中.
3.1 利用 2011~2016年地面臭氧觀測數據和同期地面氣象要素觀測及大尺度再分析資料,在分析臭氧濃度與局地氣象要素以及大尺度環流因子的關系的基礎上,將 Lamb-Jenkinson客觀環流分析方法與逐步回歸模型結合,建立臭氧預報模型.
3.2 杭州臭氧濃度變化有著非常明顯的季節特征,總體呈現春夏季高秋冬季低的特點,臭氧平均濃度峰值出現在 5月,臭氧超標事件主要集中在4~10月,11和12月在近6a觀測記錄中沒有發生超標事件.
3.3 研究發現局地氣象因子與臭氧濃度間存在顯著相關性,其中總輻射和最高氣溫呈正相關,相對濕度和降水呈負相關,風速在夏季呈負相關在冬季呈正相關,地面氣壓在秋季呈顯著負相關.
3.4 杭州A環流、E環流和NE環流出現的頻率最高,其中A型最主要出現在冬季,E型主要出現在夏季,NE型主要控制時段在春夏兩季.偏南氣流輸送的SE型,S型和SW型環流對應的平均臭氧濃度和超標頻率較高,偏北偏東氣流控制的N型,NE型和E型環流對應的平均臭氧濃度和超標頻率較低.
3.5 基于季節環流分型的逐步回歸模型對臭氧濃度的模擬效果改善明顯.2016年預報驗證階段,預報值與觀測值相關系數達到 0.87,解釋方差較全樣本回歸模型提高14%,RMSE為21.9,較全樣本回歸模型減少5.9.模型對2016年24次臭氧超標事件模擬正確 15次,預報 TS評分達到 52%,對杭州高濃度臭氧日的模擬性能較季節回歸模型和原始回歸模型都有了十分顯著的提升.
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致謝:感謝寧波市氣象局胡波工程師在本文撰寫當中提供的幫助.