基于多途徑暴露焚燒廠周邊人體健康風險評價方法*

祁光霞，張 希，張思夢，巴德康，昝家興，王 偉

（1.北京工商大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程系，北京 100048；2.固體廢物處理與環(huán)境安全教育部重點實驗室（清華大學(xué)），北京 100084；3.北京市集中生物燃氣利用工程技術(shù)研究中心（清華大學(xué)），北京 100084）

國外生活垃圾焚燒處理技術(shù)出現(xiàn)過一些環(huán)境安全事件（如20世紀90年代中期，日本厚木市Enviro-Tech垃圾焚燒廠的二惡英嚴重違規(guī)排放）［1］，導(dǎo)致公眾對焚燒技術(shù)持一種恐慌、懷疑甚至強烈反對的態(tài)度。菲律賓政府迫于民眾的壓力于1999年通過《菲律賓清潔空氣法案》，嚴格禁止城市生活垃圾、醫(yī)療垃圾和有毒廢物采用任何形式的焚燒技術(shù)。北京市海淀區(qū)的六里屯生活垃圾焚燒廠的選址在2007年曾遭到居民強烈反對，甚至成為兩會提案建議另外選址。焚燒廠新建選址及其困難的原因在于焚燒廠主要通過煙氣向大氣中排放眾多的有毒有機污染物，其中備受公眾關(guān)注的是二惡英類物質(zhì)（dioxins，以下簡稱二惡英），包括多氯代二苯并二惡英（PCDDs）和多氯代二苯并呋喃（PCDFs）2類，對人體健康危害大。為了切實保障人群健康，與公眾實現(xiàn)有效溝通以及為環(huán)境決策和法規(guī)的制定提供科學(xué)依據(jù)，需要定量計算在確定暴露途徑下的人群健康風險水平，即焚燒點源周邊的人體健康風險評價（health risk assessment）問題，由此產(chǎn)生了ISCST3、APC3、AERMOD、CMAQ等一系列的空氣擴散和沉降模型［2-3］，國內(nèi)外研究者開展了諸多實際案例研究［4-12］。鑒于當前公眾對該方法學(xué)的認識和了解不夠，筆者擬簡要介紹焚燒廠周邊地區(qū)人體健康風險評價的基本方法學(xué)和大致步驟。

1 焚燒廠中二惡英的來源和歸趨

目前，焚燒廠中二惡英的源主要是成分復(fù)雜的混合生活垃圾，以焚燒煙氣、飛灰和殘渣形式排放。其中，焚燒飛灰主要產(chǎn)生于煙氣過濾設(shè)備，殘渣為焚燒爐底部不能完全燃燒的固體物質(zhì)。焚燒飛灰和殘渣一般進入填埋場進行最終安全處置，因而經(jīng)處理后直接排放進入大氣中的焚燒煙氣二惡英受到重點關(guān)注。焚燒煙氣的二惡英一旦釋放至環(huán)境，將通過多介質(zhì)傳輸路徑散布于水體、大氣和土壤中［13］。多介質(zhì)傳輸路徑一般為：焚燒廠排放煙氣中的二惡英以氣態(tài)和吸附于顆粒表面的固態(tài)形式散布至環(huán)境中，再經(jīng)干、濕沉降遷移至土壤、地表水和農(nóng)作物表面。土壤二惡英經(jīng)徑流從陸地轉(zhuǎn)移到水體，在水體中又以液相和吸附于沉積物表面的固相存在，最終通過食物鏈在水生生物中富集（見圖1）。

圖1 焚燒廠點源排放二惡英的人群暴露概念模型

2 焚燒廠周邊人群健康風險評價的總體思路

根據(jù)煙氣監(jiān)測數(shù)據(jù)，首先采用美國環(huán)保署ISCST3大氣擴散/沉降模型進行焚燒廠周邊二惡英氣相和顆粒相濃度分布的模擬。然后根據(jù)各種相關(guān)的暴露途徑，在具體的暴露場景下，采用不同模型確定大氣、土壤、水體等環(huán)境介質(zhì)和植物、動物等生物介質(zhì)中的二惡英濃度水平。在此基礎(chǔ)上，計算人群二惡英的日攝入量，包括經(jīng)口攝入農(nóng)產(chǎn)品、家畜、魚、奶、土壤和水等產(chǎn)生的攝入量，皮膚接觸土壤和水的攝入量以及直接吸入二惡英的量，最終評價個體和人群的總體暴露水平，并給出模型的不確定性分析結(jié)果（見圖2）。

圖2 焚燒廠周邊人體健康風險評價總體思路

3 健康風險評價的具體方法步驟

焚燒排放的二惡英將影響空氣、土壤和食物，這直接構(gòu)成了二惡英的潛在多途徑暴露（見圖3）。焚燒廠周邊的植物和動物受煙氣排放二惡英影響，進而通過食物鏈進入人體。焚燒點源排放二惡英的主要暴露途徑如下：食物攝入、土壤攝入、皮膚暴露、懸浮污染粉塵的吸入、地下水的暴露、地下水暴露途徑、集中式降雨的暴露。哺乳期嬰兒主要考慮母乳暴露途徑。

圖3 焚燒廠周邊人體暴露途徑匯總

3.1 二惡英濃度分布模擬

大氣擴散和沉降模型的目標有2個：①確定大氣中污染物顆粒的濃度以及顆粒物的干/濕沉降通量；②確定二惡英在周邊大氣中的氣態(tài)濃度。

工業(yè)污染源復(fù)合模式（Industrial Source ComplexModel，ISC）是美國推薦的模擬工業(yè)源大氣污染物擴散和沉降的法規(guī)模型，該模型以高斯擴散理論為基礎(chǔ)，采用一系列的微分和代數(shù)表達式來模擬污染物在大氣中的物理和化學(xué)過程，計算污染物的遷移和沉降量，在美國和中國臺灣地區(qū)廣泛使用。

ISC模型分為長期擴散模型（ISCLT） 和短期擴散模型（ISCST），可針對不同需要來計算污染物濃度和沉降量，其中ISCST模型適用于點源、面源、體源等各種形式污染源在穩(wěn)定狀態(tài)下的高斯煙流模式。

ISCST3點源模型針對一連續(xù)排放穩(wěn)定污染源，計算在其下風向x（m）和側(cè)向距離y（m）處的二惡英濃度分布的基本方程式為：

式中：X為周邊空氣中二惡英濃度，μg/m3；Q為焚燒點源污染物的排放速率，g/s；K為單位轉(zhuǎn)換系數(shù)；V為高斯煙流垂直方向的分布系數(shù)，無量綱；D為污染物衰減系數(shù)，無量綱；U為排放口的平均風速，m/s；σy、σz為側(cè)風向及垂直風向擴散系數(shù)，m；y為污染源到目標點的側(cè)風向距離，m。

3.2 土壤介質(zhì)二惡英濃度

土壤二惡英濃度的累積一般是焚燒廠連續(xù)排放二惡英的擴散、沉降與土壤中二惡英損失綜合作用的結(jié)果。土壤中二惡英損失受多種因素的影響，包括浸出、非生物和生物降解、揮發(fā)、土壤風蝕和地表徑流（見圖4）。土壤中二惡英濃度計算的關(guān)鍵假設(shè)和限制條件如下：①土壤背景濃度和天然的二惡英污染碎石循環(huán)不列入考慮范圍；②痕量金屬假設(shè)在土壤表層一直存在；③不考慮同時發(fā)生的二惡英損失；④有機污染物的降解是一級反應(yīng)；⑤二惡英若與土壤結(jié)合，則結(jié)合深度為20 cm（密度2 700 mg/hm2）。

圖4 土壤中污染物來源以及對人體產(chǎn)生的暴露途徑

土壤中二惡英累積濃度（不是初始總濃度）計算考慮干濕沉降速率、通過擴散進入土壤的通量和土壤損失常數(shù)，公式如下：

式中：Cs為總時段內(nèi)發(fā)生沉降后土壤二惡英濃度，μg/g；Dyd為每年二惡英的土壤干沉降速率，g/（m2·a）；Dyw為每年二惡英的土壤濕沉降速率，g/（m2·a）；LDIF為二惡英遷移進入土壤的大氣通量，g/（m2·a）；ks為土壤損失常數(shù)，a-1；tD為沉降發(fā)生的總時間，a；Zs為土壤混合深度，cm；BD為土壤密度，g/cm3。

3.3 二次懸浮粉塵的二惡英排放

若粉塵懸浮對人體產(chǎn)生的暴露影響不可忽略（大氣二惡英濃度＞1%煙囪排放濃度），則應(yīng)該將產(chǎn)生粉塵的諸多源作為研究域源數(shù)據(jù)輸入大氣擴散模型將其轉(zhuǎn)化為焚燒廠的排放。

風險評價關(guān)于粉塵懸浮的二惡英排放有以下關(guān)鍵假設(shè)：①懸浮顆粒可通過直接呼入和沉降到土壤、植物和地表水等間接方式對人體暴露產(chǎn)生貢獻；②只有經(jīng)過傳輸?shù)姆蹓m對人群構(gòu)成暴露；③僅考慮粉塵濃度顯著情況。

對受體人群健康產(chǎn)生重要影響的相關(guān)源主要是農(nóng)業(yè)粉塵和交通粉塵，其中農(nóng)業(yè)粉塵主要來源于農(nóng)用土壤風力侵蝕和開墾耕作帶來的土壤二次懸浮，交通粉塵主要來源于未鋪柏油的道路和簡單鋪砌道路粉塵的二次懸浮。

農(nóng)業(yè)粉塵帶來的農(nóng)業(yè)地區(qū)二惡英排放根據(jù)以下公式確定：

式中：EC為土壤中粉塵二惡英排放通量，g/（m2·s）；Ed為粉塵排放速率，g/（m2·s）；ER為富集因子；Cs為土壤中二惡英濃度，μg/g。

交通粉塵懸浮帶來的二惡英排放根據(jù)以下公式確定：

式中：ECV為交通粉塵的二惡英排放通量，g/s；EuV為在鋪砌道路上行駛帶來的粉塵年排放，g/km；AR為道路面積，m2；TC為鋪砌道路的日交通量，輛/d；Cs為土壤中的二惡英濃度，μg/g；3.153 6×107為時間單位換算因子，s/a。

值得注意的是，顆粒粒徑影響其沉降速率：＞1.0 μm顆粒沉降較快，將會更多地通過沉降到土壤、植物和地表水對人體構(gòu)成間接暴露，而0.1～1.0 μm細顆粒可在大氣中長時間懸浮，更主要的通過直接呼入方式對人體產(chǎn)生暴露，因而研究二次懸浮顆粒的粒徑分布是必要的。

3.4 通過陸地食物鏈產(chǎn)生的人體暴露

陸地生態(tài)系統(tǒng)食物鏈涉及動物消費的植物、人群消費的動植物。植物直接從土壤或者大氣中攝取二惡英，動物通過食用植物或者呼吸攝入二惡英（見圖5）。對陸地生態(tài)系統(tǒng)食物鏈的一般假設(shè)如下：①源強在整個暴露時間里都是恒定的；②植物中的二惡英濃度為焚燒源排放遷移到植物生長地的沉降和根部吸收的雙重結(jié)果；③動物主要考慮攝取受污染植物和吸入土壤，忽略飲水和呼吸的暴露貢獻。

圖5 陸地生態(tài)食物鏈二惡英暴露的一般概念模型

人體日攝入量的計算考慮陸生植物和動物的攝入，而這要以植物和動物組織器官中二惡英的濃度確定為前提，植物中二惡英的濃度計算主要考慮3方面：①根吸收富集的二惡英濃度Pr1；②顆粒物沉降貢獻的二惡英Pd1；③氣相二惡英沉降的濃度貢獻Pv1。植物中二惡英濃度是以上三者產(chǎn)生濃度的疊加。動物組織器官中二惡英濃度計算是根據(jù)攝取的植物和土壤中二惡英的量，經(jīng)過二惡英在組織器官中的生物富集濃度或生物遷移因子進行校核得到，植物和動物計算公式依次為：

式中：Aj為第j種動物組織器官中的二惡英濃度，mg/kg；Pij為第j種動物攝取的第i種植物中二惡英濃度，mg/kg；Qpij為第j種動物對第i種植物的日攝入量，kg/d；Fij為第j種動物食用的第i種植物中生長于污染土壤的部分所占的比例，無量綱；Cs為土壤二惡英濃度，mg/kg；Qsj為第j種動物的土壤日攝入量，kg/d；Bs為二惡英在土壤介質(zhì)相對于植物介質(zhì)的可生物利用性，無量綱；Baj為第j種動物組織的二惡英生物遷移因子，mg/kg或mg/d。

根據(jù)人群對陸生食物消費速率，扣除烹調(diào)對食物中污染物濃度的影響，分別計算受污染植物的污染物日攝入量和動物組織器官的污染物日攝入量，最后選擇合適的陸地生物食物鏈的模型模擬陸生食物鏈產(chǎn)生的人體暴露。

3.5 水體污染物濃度和暴露

焚燒點源排放對水體的影響考慮水相和底泥中二惡英濃度，其中前者分為溶解性二惡英、吸附到懸浮底泥的二惡英2類。底泥二惡英濃度分為毛細孔水溶解性二惡英和吸附到底泥的二惡英2類（見圖6）。風險評價模型主要考慮以4種方式進入水體的二惡英：①吸附在受侵蝕土壤上而進入水體；②溶解在流動水體中；③顆粒物包裹的污染物直接沉降；④氣相污染物直接擴散進入水體。

圖6 水體和底泥二惡英平衡條件示意

對于各種介質(zhì)二惡英濃度計算，可參考文獻[18]，這里不再贅述，最終得到水中濃度為：

式中：Cw為水中二惡英濃度，μg/kg；Cdepw為由于沉降進入水體的二惡英濃度，μg/kg；DEP為沉降量，μg/（m2·d）；SA為水體表面積，m2；WV為水體體積，kg；VC為每年體積變化量，a-1。

水體中生物主要考慮魚類，魚肉中二惡英濃度計算公式為：

式中：Cf為魚肉濃度，μg/kg；Cw為水中污染物濃度；BCF為二惡英富集因子，1.9×104。

人通過飲水產(chǎn)生的風險僅考慮焚燒源排放產(chǎn)生的風險，二惡英背景濃度不列入日攝入量計算公式里，而主要考慮日攝入量的最大可能值，其計算公式如下：

式中：DI為水體二惡英日攝入量；Cw為水體二惡英濃度，mg/L；CRw為飲水速率，L/d；BW為人體質(zhì)量，kg。

人體皮膚接觸水產(chǎn)生的日暴露為：

式中：DDIw為皮膚對水中二惡英的日吸收量，mg/（kg·d）；Devent為每個活動的皮膚吸收劑量，mg/（cm2·event）；As為接觸的皮膚表面積，cm2；EV為活動頻率，events/d；EF為暴露頻率，d/a；BW為人體質(zhì)量，kg。

人體通過食用魚產(chǎn)生的日暴露計算公式為：

式中：DIf為人食用魚對二惡英的日攝入量，mg/（kg·d）；Wc為水中二惡英濃度，mg/L；BAFi為第i種營養(yǎng)水平下的魚的生物富集因子，L/kg；DIfi為第i種水體營養(yǎng)水平下人對當?shù)佤~的消費速率，kg/d。

4 結(jié)論

健康風險評價的任務(wù)是通過確定的污染物暴露途徑計算健康風險的概率水平，為了克服在定量分析中出現(xiàn)的一系列不確定性，風險評價采用“保守”估計的方法偏高估計人群暴露產(chǎn)生的健康風險，以此保證公眾健康，主要為決策和法規(guī)的制定提供指導(dǎo)。

關(guān)于風險評價的方法學(xué)，是一個階梯性逐步推進的過程，包括污染物排放數(shù)學(xué)模型的確定，污染物遷移以及在環(huán)境中的轉(zhuǎn)化過程描述，人群暴露和最終產(chǎn)生的健康危害概率大小評估，每個過程都充滿了一定不確定性，如，對污染物（二惡英）排放水平定量、在環(huán)境中的遷移和轉(zhuǎn)化路徑存在不確定性，由此確定的人群暴露風險也就不確定。風險評價的一個主要問題是現(xiàn)今很多化學(xué)物質(zhì)的毒理學(xué)信息缺乏，其產(chǎn)生的健康危害仍不明晰，即便是研究最多的二惡英仍存在很多未知。然而，風險評價很大程度上依賴于毒理學(xué)數(shù)據(jù)評估其健康影響，導(dǎo)致其得到的結(jié)果遭到周邊暴露人群的質(zhì)疑。此外，風險評價主要評估成年人群的暴露風險，忽略了對胎兒和青少年這類高敏感群體的潛在更大影響的評價。

另外，關(guān)于焚燒廠的風險評價，目前關(guān)注其中確知排放的一種或幾種物質(zhì)（尤其二惡英和重金屬）的單獨影響，并未考慮復(fù)合污染物的聯(lián)合毒理效應(yīng)，這方面的改進需要將來一系列的基礎(chǔ)研究數(shù)據(jù)作為支撐。

綜上所述，健康風險評價方法固有的不確定性，對污染物在環(huán)境遷移轉(zhuǎn)化過程的研究過于簡化，以及各種保險系數(shù)和閾值選取的主觀性，使人們對風險評價能否對人群健康起到保護作用產(chǎn)生質(zhì)疑。因此，需要針對污染物在環(huán)境的遷移轉(zhuǎn)化和聯(lián)合毒理效應(yīng)等開展基礎(chǔ)研究，為其改進提供科學(xué)數(shù)據(jù)支撐，以便更好地保障人群健康。

［1］ 劉紅梅.城市生活垃圾焚燒廠周圍環(huán)境介質(zhì)中二惡英分布規(guī)律及健康風險評估研究［D］.上海:同濟大學(xué)，2013.

［2］ Floret N，Viel J F，Lucot E，et al.Dispersion modeling as a dioxin exposure indicator in the vicinity of a municipal solid waste incinerator：A validation study［J］.Environ Sci Technol，2006，40：2149-2155.

［3］ 李煜婷，金宜英，劉富強.AERMOD模型模擬城市生活垃圾焚燒廠二惡英類物質(zhì)擴散遷移［J］.中國環(huán)境科學(xué)，2013，33（6）：985-992.

［4］ Domingo J L，Rovira J，Vilavert L，et al.Health risks for the population living in the vicinity of an integrated waste management facility：Screening environmental pollutants［J］.Sci Total Environ，2015，518/519：363-370.

［5］ Reis M F.Solid waste incinerators：Health impacts［M］.Reference Module in Earth Systems and Environmental Sciences.2011.

［6］ Lee S J，Choi S D，Jin G Z，et al.Assessment of PCDD/F risk after implementation of emission reduction at a MSWI［J］.Chemosphere，2007，68：856-863.

［7］ Shih S I，Wang Y F，Chang J E，et al.Comparisons of levels of polychlorinated dibenzo-dioxins/dibenzofurans in the surrounding environment and workplace of two municipal solid waste incinerators［J］.J Hazard Mater，2007，B137：1817-1830.

［8］ Cok I，Donmez M K，Satiroglu M H，et al.Concentration of polychlorinated dibenzo-p-dioxins，polychlorinated dibenzofurans and dioxin-like PCBs in human adipose tissue from Turkish men［J］.Chemosphere，2006，66：1955-1961.

［9］ Leem J H，Lee D S，Kim J.Risk factors affecting blood PCDDs and PCDFs in Residents living near an industrial incinerator in Korea［J］.Arch Environ Con Tox，2005，51（3）：478-484.

［10］ Schuhmacher M，Domingo J L.Long-term study of environmental levels of dioxins and furans in the vicinity of a municipal solid waste incinerator［J］.Environ Int，2005，32：397-404.

［11］ Arfi C，Seta N，F(xiàn)raisse D，et al.Dioxins in adipose tissue of non-occupationally exposed persons in France：Correlation with individual food exposure［J］.Chemosphere，2001，44：1347-1352.

［12］ Roberts R J，Chen M F.Waste incineration-how big is the health risk?A quantitative method to allow comparison with other health risks［J］.J Public Health，2006，28（3）：261-266.

［13］ National Center for Environmental Assessment，U.S.Environmental Protection Agency.Methodology for assessing health risks associated with multiple pathways of exposure to combustor emissions：EPA 600/R-98/137［S］.1998.