我國自主品牌核電燃料元件的研發

任永崗

(中核北方核燃料元件有限公司,內蒙古 包頭 014000)

核燃料元件作為核反應堆的核心部件,是核電站核能轉換之源,也是核電站經濟安全運行的重要保障。隨著我國核電的快速發展,對核電燃料元件的需求日益增長,品種越來越多。經過四十多年的發展,壓水堆、重水堆、高溫氣冷堆等堆型的核電燃料元件實現了工業化生產。鈉冷快堆MOX燃料元件和一批新型核能系統的燃料元件也在加緊研發之中。中國已成為世界核電燃料元件生產和研發的大國。但截至目前,我國核電站所使用的燃料元件絕大部分為國產化制造的外國品牌燃料元件。只有秦山一期300 MW核電站燃料元件和高溫氣冷堆核燃料元件為自主品牌。而且制造燃料元件的核心材料鋯合金材料仍然依賴進口。這已成為我國核電創新發展、走向世界,實現核電強國夢的重要制約因素。

經過多年的努力,在核電燃料元件設計、關鍵材料研發、制造裝備研發、堆內堆外實驗裝置建立等方面突破了一系列關鍵技術,開發出了多種型號自主品牌的核電燃料元件。高溫氣冷堆球形燃料元件已投入批量化生產。CF3燃料元件即將完成工程化驗證,轉入批量化生產。CAP1400燃料元件已完成定型組件的研制,即將進行堆內輻照考驗。CFR600示范快堆MOX燃料元件已完成初步設計,正在進行工藝開發和輻照考驗組件的研制。新型核能系統燃料元件的技術研發也在積極推進。本文將系統地介紹我國自主品牌核電燃料元件研發的進展情況。

1　引進先進技術提升自主創新能力

核電燃料元件研發是一項系統性工程,涉及燃料元件的設計技術、材料技術、制造技術、堆內外試驗驗證技術等。在20世紀80年代,我國成功研制出了300 MW核電站的核燃料元件FA300,不僅實現了商業化應用,而且還出口到巴基斯坦。基本上形成了我國核電燃料元件的研發體系。但與國外先進技術相比,我國的研發基礎比較薄弱、技術裝備能力有限,難于滿足核電發展對燃料元件的需求。隨著先進核電技術的引進,我國先后引進了法國、加拿大、俄羅斯、美國等國的先進燃料元件技術,通過消化和吸收大幅度提升了我國核電燃料元件研發的技術水平和裝備能力。

1.1　先進核電燃料元件技術的引進

我國最早引進的核電燃料技術是法國的AFA系列燃料元件。包括AFA2G、AFA3G和全M5 AFA3G等系列燃料元件。1991年,首先引進了法國AFA2G燃料元件的設計與制造技術,實現了大亞灣900 MW核電站燃料元件的國產化,使我國核電燃料元件設計和制造技術躍上一個新臺階。1998年,為適應核電站高燃耗換料的要求,再次從法國引進了AFA3G高燃耗燃料技術。這是AFA2G燃料元件的升級版,鈾燃耗從42 GW·d/t U提高到55～60 GW·d/t U。包殼材料用M5鋯合金替代Zr-4合金,增加了中間攪混格架等。此后,AFA3 G燃料元件又進行過多次技術升級引進,如:格架和導向管材料用M5鋯合金替代Zr-4合金等。進一步提高 燃料元件的性能,達到18個月換料的要求。2001年AFA3G高燃耗燃料元件投入生產,并逐步替代AFA2G燃料元件,到如今,AFA3G燃料元件已成為我國核電站燃料元件的主體型號。我國建成和在建的56個核電機組中,80%機組用的都是AFA3G燃料元件。

AFA系列燃料元件技術的引進,不僅實現了大型壓水堆核電燃料元件的國產化,滿足了我國核電快速發展對燃料元件的需求,保障了核電站燃料的安全供給。而且通過消化吸收國外先進核燃料元件技術,使我國核電燃料元件的設計技術、制造技術、裝備水平、產品質量達到了世界先進水平。同時極大地提升了我國核電燃料元件自主研發的能力。

之后,我國又先后引進了加拿大CANDU6重水堆核電燃料元件技術、俄羅斯的VVER-1000壓水堆燃料元件技術和美國的AP1000壓水堆燃料元件技術,實現了國產化制造。引進多國品牌的先進燃料元件技術實現國產化,這在世界上是絕無僅有的。這使我國步入了世界核電燃料元件制造大國的行列,也進一步強化了我國核電燃料元件自主研發的能力。

1.2　核級鋯材技術的引進

核級鋯材是核電燃料元件制造的核心材料,主要用于燃料棒的包殼、組件格架和導向管等關鍵部件。在前期的技術引進中沒有系統地引進核級鋯材的制造技術,雖然部分引進了鋯管的軋制技術,但也未能形成生產能力。到目前為止,核電燃料元件所使用的核級鋯材仍然依賴于進口。這包括管材、棒材、板材、格架條帶材、絲材等一系列鋯合金型材。鋯合金型號有Zr-4合金、M5鋯合金 (法國)、E110合金 (俄羅斯)、ZIRLO鋯合金 (美國)等。

直到引進美國AP1000三代核燃料元件技術時,才系統地引進了核級鋯材的制造技術。包括鋯鉿分離技術、核級海綿鋯制備技術、鋯合金冶煉技術以及各種鋯合金型材的制造技術,建成了完整的核級鋯材工業體系,具備了工業化生產鋯合金和各種鋯型材的能力。ZIRLO合金鋯材實現了國產化。同期還與法國合資形成了M5合金鋯管的生產能力,實現M5鋯合金管材料的國產化。

由于核級鋯材是戰略資源,出口國對其實行許可管制,外國品牌鋯材在國內的使用也受到一定的限制,更不能用于出口的核電燃料元件。而且還受知識產權的保護。我國出口巴基斯坦的燃料元件所用Zr-4合金雖沒有知識產權保護問題,但也受制于許可管制。而且Zr-4合金的性能又不能滿足高性能燃料元件的要求。這也成為我國自主品牌核電燃料元件研發的主要制約因素。因此,研發自主品牌的核電燃料元件首先要研發出自主品牌的鋯合金材料。鋯合金技術的引進,完備的核級鋯材工業體系的建成,完善了我國核燃料元件研發體系,加快了自主品牌核級鋯材研發的進程,對于研發自主品牌核電燃料元件發揮了至關重要的作用。

2　自主品牌核電燃料元件的研發

近年來,隨著我國核能事業的快速發展,自主品牌核電燃料元件的研發進入了一個快速發展期,研發的品種之多、領域之廣、投入之大、速度之快、成果之豐富是前所未有的。品種包括了壓水堆、重水堆、高溫氣冷堆、快堆以及其他新型核能系統的各種核燃料元件。

2.1　大型壓水堆核電燃料元件的研發

我國正在研發的大型壓水堆核電燃料元件有:CF系列燃料元件、環形燃料元件、CAP1400燃料元件、STEP系列元件。研發工作以三代大型壓水堆為應用目標,以新型鋯合金研發為突破口,在燃料元件設計、關鍵材料研究、制造工藝開發、試驗驗證裝置建立、堆內外試驗等環節開展了全方位的研究,突破了一系列關鍵技術,取得了豐碩的成果。

(1)CF系列燃料元件

CF系列燃料元件是中國核工業集團公司(以下簡稱中核集團)自主研發的大型壓水堆核電燃料元件。包括CF2、CF3、CF4三個型號。

CF2燃料組件是以突破國外知識產權約束,實現擁有自主品牌核電燃料元件為目標進行設計的。設計燃耗為42 GW·d/t U,滿足12個月換料要求。包殼采用改進型Zr-4合金。CF2先導組件已在秦山二期2號堆內完成全壽期輻照考驗。達到了設計指標。將用于巴基斯坦K2/K3首爐裝料。

CF3燃料組件是為 “華龍一號”研發的燃料組件。是在吸取國內外先進燃料元件設計的基礎上進行的創新設計。組件沿用了典型的17×17結構,對格架、導向管和管座進行了全新設計,設計燃耗為52 GW·d/t U,滿足18個月換料要求。包殼材料采用中核集團自主品牌的N36鋯合金材料。N36鋯合金管材已在秦山二期2號堆內完成了四個循環 (60個月)的隨堆運行輻照考驗,組件燃耗達到了設計目標,燃料棒燃耗達到了55 GW·d/t U。N36鋯合金是我國第一個自主品牌的核級鋯合金,其綜合性能優良,達到了國際先進水平。CF3先導組件也已完成了兩個長循環 (36個月)的輻照考驗。從2018年開始將在方家山1號堆內進行小批量應用,以進一步驗證CF3組件的性能,并完成產業化能力建設。之后,逐步在 “華龍一號”反應堆內實現全堆芯應用。

CF4燃料組件是綜合性能更高的CF燃料組件,其目標燃耗將達到60 GW·d/t U,將全面滿足三代核電站的要求。中核集團在2016年啟動了設計研究,其對應更先進的N45合金也在研發中。

(2)環形燃料元件

環形燃料元件是中核集團同期研發的一種新型結構的大型壓水堆燃料元件。其特點是:燃料棒為管狀結構。即燃料芯塊為環狀,內外雙包殼,冷卻劑從內外兩個表面對燃料棒進行冷卻。其目的是從結構上改進二氧化鈾芯塊的傳熱條件,大幅降低燃料芯塊運行溫度,減少裂變氣體的釋放量和燃料芯塊的儲能,提升燃料元件的功率密度,增加同等規模堆芯的輸出功率,以達到提升核電廠的安全性和經濟性的目的。研究表明,壓水堆核電廠使用環形燃料可提升功率密度20%～50%。

環形燃料元件的研發,已完成了13×13燃料組件的物理和熱工水力特性分析研究和百萬千瓦級壓水堆核電廠應用環形燃料的可行性分析論證。完成了環形燃料組件的初步設計,正在進行制造工藝開發和設計驗證。計劃2018年燃料棒輻照件入實驗堆考驗,2020年完成堆外相關試驗驗證,先導組件入商用壓水堆進行隨堆輻照考驗。環形燃料元件是一種全新結構的壓水堆燃料元件,其研發工作面臨諸多挑戰,需要更多的技術創新。目前國際上也沒有成熟的經驗,我國的研發工作已走在了世界的前列。

(3)CAP1400燃料元件

CAP1400燃料元件是國家核電技術公司在國家科技重大專項——大型先進壓水堆核電站項目支持下,為我國自主研發的CAP1400核電站研制的核電燃料元件。該燃料元件充分借鑒了國內外核燃料元件的先進技術和國內壓水堆燃料元件的生產制造經驗,對燃料棒、導向管、格架和管座等四大部件進行了全面的創新設計。該燃料元件仍采用17×17的結構形式,活性區為14 ft(1 ft=0.3048 m),設計燃耗為60 GW·d/t U,18個月換料。采用國家核電自主品牌的SZA鋯合金材料。

CAP1400自主化燃料組件的研發于2010年啟動,包括新鋯合金研發、燃料組件機械設計、燃料組件和零部件堆外試驗、CHF和TDC試驗、試驗堆和商用堆輻照試驗。目前,2種新鋯合金已完成堆外性能試驗。試驗堆長期輻照將于2018年啟動。已完成燃料組件零部件和整體堆外性能試驗,CAP1400自主化燃料定型組件已于2016年末完成制造。隨后,將啟動在商業堆中的輻照考驗,驗證CAP1400自主化燃料組件在CAP1400反應堆中堆內性能。完成過渡堆芯分析并獲得商用運行許可后,在CAP1400反應堆中應用。

(4)STEP系列燃料元件

STEP系列燃料元件是中國廣核集團有限公司 (簡稱中廣核集團)研發的自主品牌壓水堆燃料元件,包括STEP12和STEP14兩個型號。STEP12是活性區12 ft的組件。設計燃耗限值大于52 GW·d/t U,采用中廣核集團自主研發的CZ1、CZ2鋯合金包殼管。組件結構與AFA3G相似。樣品組件正在進行堆外試驗,以考驗鋯材性能的為主要目的特征組件已于2016年入L3堆輻照考驗。STEP14是活性區14 ft的組件,設計燃耗限值大于60 GW·d/t U。應用目標為EPR堆的換料。

2.2　鈉冷快堆燃料元件的研發

快堆燃料有UO2燃料、MOX燃料、UPuZr金屬燃料等。目前中國實驗快堆所用燃料元件為俄羅斯進口的高濃UO2燃料元件。CFR600示范快堆將采用MOX燃料,而未來的高增殖快堆應采用金屬燃料。當前,MOX燃料是研發重點。

2000年以來,在國家有關部門的支持下,中核集團開始快堆MOX燃料元件研發,在堆芯設計、燃料組件設計、MOX燃料芯塊研制等關鍵技術方面取得重大突破。相繼完成了MOX燃料芯塊研制條件建設、實驗快堆MOX燃料芯塊的研制、CN1515不銹鋼及包殼管、六角管、繞絲等組件結構材料的研制,初步掌握了MOX燃料元件的制造和檢測技術,為CFR600示范快堆建設提供了技術支撐。

隨著CFR600示范快堆建設項目的啟動,MOX燃料組件的研制成為項目完成的關鍵因素。MOX燃料元件研發的難點在于:一是沒有引進技術的支持,完全依靠自己的力量開展組件的設計、MOX芯塊研制、結構材料的研制。二是Pu O2的強輻射性對制造工藝、工藝裝備和檢測設備提出了苛刻的抗輻射要求。三是工業體系不健全,缺乏生產經驗,需要進行大量創新性的研究實驗工作。

目前,示范快堆MOX燃料組件的初步設計已經完成,設計平均卸料燃耗為70 GW·d/t HM,最高燃耗100 GW·d/t H M。實驗快堆MOX燃料元件的實驗線正在建設中,實驗線的關鍵工藝設備已完成研制,實驗線將于2018年建成。實驗線建成后將完成實驗快堆MOX燃料組件的生產和示范快堆MOX燃料考驗組件的研制。按計劃2021年將完成示范快堆MOX燃料考驗組件的輻照考驗,燃耗達到100 GW·d/t HM。與此同時,CFR600示范快堆MOX燃料組件生產線、非燃料相關組件生產線和CN1515不銹鋼包殼管的生產線也在建設之中。計劃2023年將提供示范快堆首爐MOX燃料元件。

金屬燃料是未來高增殖快堆燃料的發展方向,也是行波堆、ADS堆等先進堆的候選燃料。U-Zr合金是較為成熟的金屬燃料,合金的制備技術也較為成熟,實驗快堆的U-Zr金屬燃料元件樣件已研制完成。

2.3　高溫氣冷堆燃料元件

高溫氣冷堆燃料元件是由清華大學研發的具有完全自主知識產權的高性能核電燃料元件。該元件是直徑60 mm的球形燃料元件。球內彌散有約12 000個直徑為1 mm的UO2陶瓷微球包覆顆粒,燃料球的基體材料為核級石墨。其制造工藝主要包括:燃料核芯溶膠凝膠工藝、包覆顆粒TRISO工藝、包覆顆粒穿衣工藝、球形元件壓制成形工藝、低溫碳化和高溫純化工藝等。200 MW示范堆球形燃料元件的設計最高燃耗限值為100 GW·d/t U,在堆內循環15次,平均停留時間 (有效滿功率天)1057 d。該元件已完成堆內輻照考驗,達到了設計目標值。2016年200 MW示范型高溫氣冷堆球形燃料元件生產線建成并正式投入生產,實現了包覆顆粒球形燃料元件制造技術的工程化應用。這是近年來我國第一個實現商業化應用的自主品牌核電燃料元件。也是世界上第一個實現商業化應用的高溫氣冷堆球形燃料元件,具有世界領先水平。為我國高溫氣冷堆技術走向世界提供了重要的技術支撐。

隨著高溫氣冷堆技術的發展,需要進一步提高燃料堆內運行溫度和卸料燃耗,研發適應更高溫度的高溫氣冷堆燃料元件的工作現已展開。如:高鈾密度的UC、UN、UCO的燃料核芯和Si C/Zr C的復合包覆層的球形燃料元件。

2.4　耐事故燃料 (ATF)

耐事故燃料 (Accident Tolerant Fuel),是福島核事故后為了提高燃料元件抵抗嚴重事故下的性能而提出的新一代壓水堆核電燃料概念。與目前的UO2-Zr燃料相比,耐事故燃料能夠消除鋯水反應、提高耐高溫性能、緩解事故后果。雖然ATF是當前世界上核燃料研發的熱點,但ATF還沒有具化為一個成型的燃料元件。我國也將ATF燃料列為新一代燃料研發的重點,并立項開展研究工作。

目前,研究工作的主要集中在燃料芯體材料和包殼材料研發上。研究的材料包括:高密度燃料 (如 UN、U3Si2和金屬燃料)、Be O-UO2燃料、單晶UO2燃料、全陶瓷微型密封燃料FCM等燃料芯體和鋯包殼表面涂層、MAX相材料、Si Cf/Si C陶瓷基體復合材料、不銹鋼包殼 (如FeCr Al、ODS)等包殼材料。其中,Si Cf/Si C復合材料被認為是理想的包殼材料,也是研發的重點。U3Si2可能成為芯體材料的重點。上述材料的研發都取得了初步的成果,但距材料的定型還有很遠的路要走,還不能用于燃料元件的設計。預計2020年后材料研究取得突破性進展,2025年能夠開展工程化應用研究。

除上述核電燃料元件之外,我國正在研發的燃料元件還有很多。如:鉛 (鉍)冷快堆燃料元件、釷基熔鹽堆燃料元件、各種小型堆燃料元件等等。這些元件多數采用成熟的技術進行改進設計或小型化設計后形成新的燃料元件。相對于前述的燃料元件這些元件的研發難度不大。

3　結束語

我國自主品牌核電燃料元件的研發在近年來得到空前的發展,取得了突破性進展,研發體系也日臻完善,技術水平大幅提升,研發隊伍不斷壯大,自主品牌核電燃料元件取代外國品牌核電燃料元件已是指日可待。核燃料元件研發是一項系統性工程,隨著核能技術的發展,會對燃料元件提出更高的要求和更新的需求。盡管我國已形成較為完備的研發體系,但仍存在基礎性研究不足,研發能力較弱,堆內輻照試驗能力欠缺等問題。仍需要進一步加大投入完善研發體系,加強實驗設施建設,提高協同創新水平,使我國核燃料元件研發水平走在世界前列。這對于我國核電創新發展和核電走向世界戰略的實施,實現核電強國夢具有重要的戰略意義。