基于NaI(TI)探測器的車載水質放射性探測系統可行性

劉 超，王 強，王國寶，高 啟，李 永，鄭玉來

(中國原子能科學研究院，北京 102413)

水質中一般含有天然放射性或人工放射性核素，其中天然核素以地殼的鉀、鐳等元素為主，人工放射性核素以核事故泄露的銫、碘等放射性核素為主。通常情況下，微量的放射性物質不會影響人們的生活健康，一旦超出限值，則會帶來嚴重后果。日本核事故中大量的放射性物質進入空氣，在一定的高度沿主導方向運移，逐漸向周圍擴散，無論是氣態、液態、還是呈微小粒子的固態放射性核素都會逐漸向地面沉降。這些放射性核素，既可對人體造成外照射或通過呼吸進入人體內造成內照射，也可能直接沉積在地表土壤、糧食作物、牧草及暴露于室外各種地面水源表面，對飲用水造成直接污染。核電站事故導致的核輻射污染對水安全的破壞集中在對水源的污染，可能持續數十年甚至上百年，給人類的生存、繁衍及國家安全、社會穩定帶來巨大災難[1]。因此，當發生核事故時，及時有效地檢測放射性污染水平，已成為核應急的緊迫任務。

當前，國際上在核應急領域已經有多種商業化的快速放射性檢測系統，如，美國研制的FH40LAB-1食品放射性污染物檢測儀，測量時間最短為20 min，探測限為500 Bq/kg；德國SEA公司的EL-25，測量時間為17 min時，探測限為50 Bq/kg；白俄羅斯POLIMASTER公司的PM1406食品放射性檢測儀，探測限為25 Bq/kg;堪培拉公司的FoodScreen，測量時間最短為20 min，探測限為20 Bq/L。近年來，國內也開展了相關研究，但還未形成產品。測量方法和手段不易完全排除天然放射性核素和宇宙射線產生的本底，而在環境水質的放射性檢測中，待測樣品所含的放射性很低，容易被本底淹沒。在常用的γ能譜測量中，比較常見的是高純鍺半導體探測器和NaI(Tl)晶體閃爍體探測器。雖然高純鍺的能量分辨率更好，但是其對環境要求較高，使用維護不方便，而NaI(Tl)晶體具有探測效率高、內含干擾雜質少、穩定性強等特點，因此，本研究選擇NaI(Tl)晶體閃爍體作為輻射探測器[4]。設計基于NaI(TI)探測器的水質放射性核素快速檢測裝置，關鍵在于如何降低本底和建立適合的能譜分析方法，從而提高檢測速度和靈敏度。為此，本研究利用蒙特卡羅方法優化裝置屏蔽體和探測系統的結構設計，并建立兩次擬合的能譜分析方法。該裝置系統可快速實地檢測環境水質中的放射性核素，迅速識別核素種類。

1 系統設計

從已有的大量環境放射性監測數據可見，造成水污染的主要放射性核素有3H、89Sr、90Sr、131I、134Cs、137Cs。核輻射主要是α、β、γ射線，由于電離作用和彈性散射，在水中很難探測α射線和β射線，而γ射線的穿透能力較強，容易探測，國內外公認的測量對象為常見的人工核素137Cs和131I[2]。本研究設計的快速檢測系統不需放化分析，可直接測量制備樣品。

1.1 探測器的全能峰探測效率

在設計的過程中，探測器的全能峰探測效率和全能峰計數是評價系統是否滿足實際應用需求的重要指標。探測器對γ射線的探測效率，根據不同的測量目的有不同的定義。要測量的是全能峰效率εp(Eγ)，指全能峰下面積對應的計數與放射源發射的相應光子數之比，定義為[3]：

(1)

式中，Np為測量時間t內全能峰內脈沖計數(經修正后的凈計數)，又稱峰面積；A為實驗測量時所用放射源的放射性活度，Bq；Pγ為能量為Eγ的γ射線分支比；t為測量時間，s。由此可得：

Np=εp(Eγ)APγt

(2)

1.2 蒙特卡羅方法模擬計算

蒙特卡羅模擬計算方法是以概率統計理論為基礎的計算機模擬方法，能夠比較逼真的描述粒子在物質中的輸運過程，在探測裝置結構優化、核物理等方面具有廣泛的應用。

1.2.1模擬計算程序Geant4

Geant4是由歐洲核子研究中心(CERN)研制開發的大型高能物理探測器模擬程序。Geant4軟件包采用先進的面向對象程序設計技術，利用C++語言編寫，結構清晰，各模塊相對獨立。各主要模塊和接口示于圖1，其中需要用戶自定義和編寫的重要模塊如下。

圖1 Geant4 程序模塊結構圖Fig.1 Geant4 program module structure diagram

1) 源輸入模塊(primaty generation)，用于產生模擬計算所需源粒子的信息。源粒子的信息主要包括粒子的類型、運動方向、空間位置和初始能量。

2) 探測器構造模塊(detector construction)，用于構建系統的幾何模型。主要包括編碼孔、閃爍光纖等關鍵構件。

3) 粒子的物理過程類(physics list)，用于定義模擬過程中用到的所有粒子以及粒子與探測器介質間相互作用的物理模型和截面數據。如中子的各種反應(彈性散射、非彈性散射、俘獲和裂變)在此類中定義。

4) 類SteppingAction用于獲取粒子輸運每一步時用戶感興趣的關鍵信息。如粒子在光纖上的沉積能量。

1.2.2幾何模型

NaI(Tl)晶體閃爍體作為輻射探測器[4]，建立的幾何模型示于圖2，采用的NaI(TI)探測器靈敏體積為Φ50 mm×200 mm，屏蔽室內放置一個厚度為5 mm的銅桶，盛放檢測液體，射線探測器放置在直徑為51 mm，高度為210 mm的塑料容器內。

圖2 NaI晶體閃爍體探測器幾何模型示意圖Fig.2 Schematic diagram of geometric modelon NaI detector

1.2.3模擬計算結果

采用蒙特卡羅方法分別模擬計算20、30、40、50 L的水箱中137Cs和131I核素的全能峰探測效率和全能峰計數，比活度為10 Bq/L，計算結果示于圖3和圖4。由圖3和圖4可以看出，針對一種核素時，隨著水箱體積逐漸增大，NaI全能峰探測效率減小，而1 h的探測器全能峰計數增加。主要是由于水箱中的水溶液對核素發出的γ射線有較強的吸收作用。由于系統需要集成在車輛中，需要輕便且保證探測靈敏度和檢測速度，選擇屏蔽室內測量容器的體積越小越好，保證探測系統小型、機動和便攜，以滿足快速檢測的需求。通過蒙特卡羅模擬計算可知，水箱體積為18 L時，探測器的137Cs和131I全能峰計數滿足統計要求，能夠保證系統測量的可靠性。

圖3 全能峰效率對比Fig.3 Comparison all-around peak efficiency

圖4 1 h內全能峰計數對比Fig.4 Comparison all-around peak counting

1.3 系統整體結構

放射性檢測設備一般包括射線探測器、電路部分和數據處理部分[5]。本系統由射線探測器、液體采樣器、加熱系統、電子學系統及通訊系統組成，檢測系統結構示意圖示于圖5。屏蔽層選擇本底最低的鉛作為屏蔽材料，屏蔽室內放置一個厚度為5 mm的銅桶，盛放需要檢測的液體。射線探測器采用NaI(TI)探測器，置于圓形屏蔽體中心位置，外面用鋁層包裹隔絕光和潮濕的空氣，放置在直徑為51 mm，高度為210 mm的塑料容器內，使探測器與被測液體不直接接觸，避免探測器被含有放射性核素的液體污染。加熱系統包裹在NaI(TI)探測器周圍，利用熱敏電阻控制探測器附近的溫度。通過電子學系統處理采集到的信號經過通訊接口傳送給計算機終端，計算機對收到的數據進行能譜計算分析，給出測量結果。

圖5 檢測系統結構示意圖Fig.5 Detection system structure diagram

本研究能譜分析設計的方案采用兩次模擬的分析方法，每個放射性核素都有自己特定的特征峰，將探測器進行能量和效率標定后，通過測量核素特征峰的能量確定放射性核素種類，測量該核素特征峰區域內的凈計數率確定其放射性活度。整個系統集成到改裝車上，在核事故發生時，可以迅速到達指定檢測區域，進行快速定量的檢測工作，為管理部門迅速做出應對措施提供依據。

2 刻度標定

檢測系統的刻度包括能量刻度和效率刻度。其中, 能量刻度是指確定能監測系統中多道脈沖幅度分析器的道址與γ射線能量的關系；效率刻度則是在放射性計量站的標準樣品上確定檢測系統對放射性核素單位活度濃度的響應。

在探測范圍內選取241Am、60Co、137Cs、40K進行能量刻度。分別獲取各種核素的γ能譜，得到各核素特征峰對應的道址，利用二次多項式E=ax2+bx+c，對相關數據做最小二乘法擬合，擬合數據結果示于圖6，得到系統的增益為1.1。刻度后的實際能量與刻度能量相對誤差分別為241Am 0.48%，60Co 1. 44%，137Cs 1.2%和40K 0.34%。

圖6 擬合數據圖Fig.6 Function fitting data graph

將國防科工局一級站制備的比活度為197.4 Bq/L的37Cs標準溶液盛于被測容器中，置于探測區域，測量530 min，開始數據獲取，采集到的凈峰計數為N凈=143 375，利用公式(3)計算出系統的探測效率為2.82%。

(3)

式中，t為測量活時間，s；A為137Cs的活度，Bq；Pr=0.852，為137Cs能量662 keV的γ射線發射概率。

3 結果與分析

將國防科工局一級站制備的比活度為10 Bq/L137Cs標準溶液放置在標定后車載檢測系統中進行檢測，驗證探測器的性能。檢測的系統全能峰探測效率和全能峰計數結果列于表1。由表1結果可見，模擬計算結果和實驗測量結果之間有微小的偏差，可能是由于設備制作工藝的影響，但與蒙特卡羅模擬得到的數據具有相同的特征，即水箱體積和探測效率的變化關系一致，從而避免實際測量時盲目設計，節省經費。

表1 全能峰探測效率和計數的實驗和模擬對比Table 1 Experiment and simulation comparison of the efficiency and counting of the all-around peak detection

為了進一步了解探測器的性能參數，如檢測時間、探測限、比活度和相對誤差之間的關系，將國防科工局一級站制備的比活度為10 Bq/L的137Cs標準溶液放置在車載檢測系統中進行實驗，測量10、20、30、40 min時的性能參數，結果列于表2。

表2 車載檢測系統中不同時間的測量結果Table 2 The experimental results by detection system on the vehicle

為了確保能夠快速測量到樣品中低含量的放射性核素，建立兩次擬合的方法，第一次擬合從核素庫中已知核素的特征峰道址附近開始檢索，得到特征峰的基本信息。按照峰位的左右各5倍方差確定峰區邊界，進行第二次曲線擬合，得到特征峰的凈面積，計算出放射性核素的活度。從表2結果可以看出，當檢測時間越長，裝置的探測限越低，相對誤差越小。

4 結論

本研究研制了基于NaI(Tl)晶體的水質放射性探測系統，并進行了實驗測試，得出以下結論。

1) 采用車載探測器其檢測時間由傳統方法的48 h縮短到10 min，滿足快速定量分析的檢測精度需求，且隨著檢測時間增加，檢測精度升高。

2) 利用蒙特卡羅方法對系統的結構設計進行了模擬仿真計算，確定最佳系統設計方案，并通過實驗進行驗證，提高了研制效率，節省了設計成本。

3) 獲得了設備的檢測時間、探測限、比活度和相對誤差之間的關系，結果表明，探測系統指標可以達到課題要求，在相對誤差小于15%的條件下，檢測時間縮短到10 min，不大于課題要求的90 min，探測下限小于10 Bq/L(137Cs)。

綜上所述，利用基于NaI(Tl)晶體的放射性探測系統檢測水質放射性方法可行。但，為進一步提高傳感器性能和實際使用效果，尚需在探測器的低功耗設計、提高探測效率以及實驗場所構建等方面開展深入研究。

[1] 徐翠華，范瑤華，趙力，等. 核輻射突發事件中食品和水的污染途徑和特點[J]. 中華放射醫學與防護雜志,2009,29(4):438-440.

Xu Cuihua, Fan Yaohua, Zhou Qiang, et al. Monitoring and assessment for food and drinking water by γ-spectrometry in a nuclear or radiological emergency[J]. Chin J Radiol Med Prot , 2009, 29(4): 438-440(in Chinese).

[2] 國務院新聞辦公室. 中國的核應急[M/OL]. 北京：人民出版社, 2016[2016-01-27]. http:∥news.xinhuanet.com/politics/2016-01/27/c_128674985.htm.

[3] 張建芳. 用蒙特卡羅方法計算高純鍺探測器的全能峰效率[J]. 內蒙古民族大學學報,2012,5(3):438-440.

[4] 楊奎. 碘化鈉能譜儀在測量核事故放射性物質活度中的應用[D]. 南昌：東華理工大學,2015.

[5] 吳學超,馮正永. 核物理實驗數據處理[M]. 北京:原子能出版社,1988:181-188.